CO还原脱硝反应锌铜双金属有机骨架催化剂的制备

采用离子交换法制备锌铜双金属有机骨架(Zna/HKUST-1,a=1/24,1/12,1/6,1/3,a为Zn与Cu的摩尔比),用于催化CO还原脱硝反应。采用XRD,SEM,FTIR,H2-TPR,BET等方法对Zna/HKUST-1进行了表征。表征结果表明:Zna/HKUST-1中有明显的Zn—O键和铜基金属有机骨架(HKUST-1)的结构,证明Zn成功进入了HKUST-1中;但随a的不同,Zna/HKUST-1的形貌、大小及比表面积出现了差异。实验结果表明,Zna/HKUST-1(a=1/24)对CO还原脱硝反应的催化活性最高,可在230℃达到NO转化率100%。     

L-精氨酸溶剂化合成金属有机骨架化合物及其吸附CO2的性能

采用L-精氨酸对传统均苯三甲酸（BTC）溶剂热法合成的Cu基金属有机骨架化合物（Cu-BTC）进行改性,得到新型化合物（Cu-BTC-Arg）,并通过固定床动态吸附实验考察了Cu-BTC-Arg和Cu-BTC吸附CO2的性能。表征结果显示：L-精氨酸只是辅助化溶剂,并未配位至Cu2+上;Cu-BTC-Arg比Cu-BTC具有更小的晶粒尺寸、更大的比表面积和微孔体积。实验结果表明,两种不同L-精氨酸加入量合成的Cu-BTC-Arg均在室温、烟气中无水蒸气、烟气流量80 mL/min的条件下CO2吸附量最大,吸附接近饱和时的CO2吸附量均为4.9 mmol/g,远高于Cu-BTC的CO2吸附量。Cu-BTC-Arg对CO2的吸附以物理吸附为主。     

MIL-88B(Fe)非均相芬顿催化降解磺胺甲恶唑

采用溶剂热法合成了铁基金属有机骨架材料MIL-88B(Fe),将其作为类芬顿催化剂用于催化降解水中磺胺甲恶唑(SMX)。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂的结构和性能进行表征,并研究了H_2O_2浓度、催化剂投加量、溶液初始pH和污染物初始浓度等对SMX降解效果的影响。结果表明,在H_2O_2摩尔浓度为6.0mmol/L、催化剂投加量为0.2g/L、pH为4、SMX为5mg/L的优化反应条件下,MIL-88B(Fe)对SMX的降解率可达99%。在较宽的pH(4～6)范围内,MIL-88B(Fe)仍保持较好的催化活性,且5次循环使用后对SMX去除率仍可达95%以上。表明合成的MIL-88B(Fe)具有较高的催化活性和重复性能,是一种优良的非均相类芬顿催化剂。     

Fe-Cu@MOFs衍生碳催化H2O2处理罗丹明B废水

以不同Fe-Cu摩尔比的金属有机骨架化合物(MOFs)为前驱体,经高温碳化制得相应衍生碳催化剂(Fe-Cu@C),将其用于催化H2O2处理罗丹明B废水,并对催化剂形貌、表面性质及孔结构进行表征.实验结果表明:Fe-Cu@C中Cu相对含量的增大有利于促进催化剂上Cu0、Fe0和Fe2+的形成,因而双金属催化剂Fe-Cu@...     

MIL-53(Fe)金属有机骨架的改性及降解四环素性能研究

论文通过溶剂热法制备MoS₂@MIL-53(Fe)(记为MSMF)金属有机骨架光催化剂，以四环素为目标污染物，研究催化剂不同配比、反应模式、pH和投加量等因素对四环素降解性能的影响，并使用XRD、XPS、SEM、BET、PL表征分析材料性貌。实验结果显示，MoS₂∶MIL-53(Fe)最佳质量比为1∶5(20%MSMF)。在吸附与光催化协同作用下，20%MSMF在400 W紫外光照射50 min四环素去除率为88.57%，而在相同条件下MoS₂和MIL-53(Fe)的去除率仅为41.29%、72.21%。表征结果显示：20%MSMF比表面积是MIL-53(Fe)和MoS₂的1.11和1.92倍；孔容体积是MIL-53(Fe)和MoS₂的3.13、1.56倍；相比MIL-53(Fe)和MoS₂,20%MSMF电子-空穴对分离效率更高。MoS₂的掺杂增强了MIL-53(Fe)的吸附和光催化能力，使其能通过吸附光催化协同反应高效去除四环素。     

金属有机骨架纳米材料-固相萃取环境水样中亚硝胺类消毒副产物

将通过水热合成法制备的金属有机骨架材料[MIL-101(Cr)]作为吸附剂应用于吸附环境水样中的亚硝胺类消毒副产物,采用超高效液相色谱-串联质谱法(UHPLC-MS/MS)进行测定.通过SEM、TEM和FT-IR技术对MIL-101(Cr)的表面形态和特征基团进行表征,并对影响萃取效率的主要因素,如MIL-101(Cr)的用量、萃取时间、水样的pH值和解吸条件等进行考察.研究表明,当MIL-101(Cr)用量为6.0 mg,pH=9.0,30℃下9 min内可达吸附平衡,回收率高于63.5%,3种亚硝胺的检出限为0.029—0.283μg·L~(-1).将方法应用于环境水样的测定,加标回收率在77.9%—107.2%范围内,相对标准偏差低于5.4%.该方法操作简单快速、准确可靠、检出限低,可用于水样中痕量亚硝胺类消毒副产物的检测.     

基于酮胺型共价有机骨架固相微萃取的水体多溴联苯醚检测

采用水热法合成了酮胺型共价有机骨架材料(TpBD),硅酮胶黏附法制得固相微萃取纤维涂层,探究了该涂层对水中多溴联苯醚(PBDEs)的萃取性能.利用正交实验优化了TpBD涂层的萃取条件,结合气相色谱技术建立了基于该涂层的水体PBDEs定量分析方法.研究结果显示,TpBD涂层不但具有良好的热稳定性和化学稳定性,还可高效富集水中的PBDEs,在相同萃取条件下,TpBD涂层对PBDEs的萃取效率是商用涂层的1.2—39.5倍.基于TpBD涂层的PBDEs检测方法线性范围较宽(2.00—50.00 ng·L^-1)、灵敏度高(检出限为0.16—0.45 ng·L^-1)、精密度和重现性好(同批次涂层测定结果的日内相对标准偏差(RSD)<14.7%,日间RSD <13.5%;3批次涂层测定结果的RSD <13.1%),在实际环境水样的分析中表现出良好的适用性(加标回收率为81.1%—106.5%).     

雌激素多模板分子印迹磁性金属有机骨架复合材料的制备及其吸附性能研究

以6种雌激素为模板分子,磁性金属有机骨架M-MIL-101(Cr)为载体,制备了一种新型分子印迹聚合物（MIPs）复合材料,对水溶液中的雌酮（E1）、雌二醇（E2）、雌三醇（E3）、乙炔雌二醇（EE2）、己烯雌酚（DES）和己烷雌酚（HEX）进行同步选择性吸附分离.同时,采用扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、X射线衍射仪等对材料进行了表征,并考察了MIPs复合材料对6种雌激素的吸附特性.结果表明,MIPs对6种雌激素的吸附过程遵循准二级动力学模型和Langmuir模型,平衡时间约为30～60 min,温度为298 K时的平衡吸附容量为38.99 mg·g-1.吸附热力学数据显示,吸附过程一个放热的、自发性的过程.材料对双酚A、黄体酮的相对选择性系数在1.52～7.35之间,经过4次吸附-脱附循环后,吸附容量仍能达到原来的93%,表明MIPs复合材料具备良好的选择性与再生性能.     

表层附着累枝虫的好氧颗粒污泥特性

在序批式反应器(SBR)中处理实际生活污水,并接种城市污水处理厂活性污泥,培养出表层附着大量累枝虫的好氧颗粒污泥.运行120 d时,颗粒污泥浓度可达4482 mg·L-1,污泥容积指数(SVI)为55 m L·g-1左右,颗粒的粒径主要在1.6~2.5 mm之间,平均沉速为55.4 m·h-1,累枝虫密度可达30450 ind·m L-1.CODCr和NH+4-N的平均去除率分别为87.9%和91.8%.采用直接免疫荧光法证实累枝虫可吞食游离细菌,能有效减少出水SS,且出水SS与累枝虫的密度变化整体呈相反趋势.表层附着生长的累枝虫略微降低了颗粒污泥的沉速.结构分析可看出累枝虫根植于颗粒表层,柄的部分成为颗粒污泥的"骨架",有利于颗粒污泥结构强度和稳定性.