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291.
以高效去除污水厂二级出水中溶解性有机物为目的,设计了两种由碳基催化剂(N-C、Fe/N-C)制成的高效渗透无损催化陶瓷膜(N-C-CM、Fe/N-C-CM),建立了复合催化膜原位活化过氧单硫酸盐(PMS)过滤体系,探明了复合催化膜的最佳反应条件.结果表明,在催化剂负载量为0.15g,PMS投加量为15mmol/L,pH值为9的条件下,相较PMS直接氧化结合原始陶瓷膜(VCM)过滤与N-C-CM原位活化PMS过滤体系,Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系对二级出水中TOC、色度和UV254去除率最高,分别为62.83%、81.42%、56.62%,出水浑浊度为0.00NTU.通过对比有无PMS时3种陶瓷膜在相同条件下过滤二级出水后的膜比通量、膜污染阻力分布与反冲洗后的膜通量恢复率,进一步证实了Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系能减少膜表面污染物聚集,从而有效缓解膜污染.通过EPR进一步证实Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系较PMS直接氧化结合VCM过滤与N-C-CM原位活化PMS过滤体系产生更多的SO4-?... 相似文献
292.
研究了常用于土壤淋洗的阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)对热活化过硫酸盐(PS)降解萘的影响.结果表明,SDS胶束的保护作用抑制了萘降解,但在萘–SDS混合液中自由基仍体现了对萘的优先降解性,SDS浓度为5倍临界胶束浓度时(5CMC)时,萘的降解速率常数(knap=0.0108min-1)是SDS降解速率常数(kSDS=0.0006min-1)的18倍.而10CMC时,胶束形态由5CMC时的球形胶束转变为囊泡胶束,这大大增强了其对萘的包裹作用,因此降低了体系中萘的优先降解性.此外,考察了PS投加量对萘优先降解性的影响;分析了萘的降解路径和机理;应用响应面法建立了预测模型,优化了反应条件,该模型可在实际淋洗液的处理过程中根据期望的处理效果指导药剂的投加量.研究认为,SDS会显著影响体系中萘的优先降解性,在合适的药剂配比下,经热活化PS氧化处理后的土壤淋洗液中的SDS具有较好的重复利用性. 相似文献
293.
采用分步热分解法制备了NC-PC(三维多孔碳材料)锚定的微量Fe基催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D).采用透射电子显微镜(TEM)、高精度比表面积仪(BET)、X射线光电子能谱分析(XPS)和电感耦合等离子体发射光谱分析(ICP)对催化剂进行表征.考察了不同金属、制备方法、催化剂投加量、PMS投加量、初始pH值以及水中不同阴离子(Cl-、NO3-、HCO3-)对2,4-D降解的影响.结果表明,通过热分解法合成的Fe-NC-PC对2,4-D具有更好的降解效果,当2,4-D初始浓度为0.1mmol/L,初始pH=3.4,催化剂投加量0.15g/L,PMS浓度0.7mmol/L时,反应20min内2,4-D的去除率可达91%.随着催化剂投加量、PMS投加量的提高,2,4-D的降解效果提高;随着初始pH值的提高,2,4-D的降解效率逐渐降低;水中不同阴离子(Cl-、NO3-、HCO3-)和腐殖酸(HA)对2,4-D的降解有轻微的抑制作用.通过自由基淬灭实验、EPR测试以及XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理,发现材料制备过程中形成的Fe-Nx是主要的反应活性位,能够有效的活化PMS降解水中2,4-D,1O2在2,4-D的降解过程中起到主要作用. 相似文献
294.
通过简单的一锅法制备Fe2O3、Fe3N、单原子Fe(SA-Fe)和N掺杂的磁性石墨烯材料(Fe-MNG)应用于催化活化过一硫酸盐(PMS).结果表明,Fe-MNG/PMS体系可在宽的pH范围(3-10)氧化降解磺胺异恶唑(SIZ),降解率均达到99%以上.经过五次循环使用其对SIZ的降解率仍保持在95%以上.Fe-MNG中的SA-Fe、N等活性位点可高效催化活化PMS产生各种活性氧物种(ROS).淬灭实验和电子顺磁共振波谱分析表明Fe-MNG/PMS体系中产生多种ROS,包括硫酸根自由基(SO4·-)、羟基自由基(HO·)和单线态氧(1O2),证明存在自由基和非自由基两种氧化过程.此外,Fe-MNG具有大的比表面积(446.18m2/g),能将水中有机微污染物吸附富集到材料表面,同时在Fe-MNG表面催化PMS产生大量ROS,实现对有机微污染物的原位、高效氧化去除.Fe-MNG还具有磁性,易于分离和回收,具有潜在的应用前景. 相似文献
295.
以喹啉为处理目标物,采用Fe2+活化K2S2O8(PS)的高级氧化体系在不同环境因素下降解喹啉.结果表明:与单一PS体系和Fe2+体系相比,Fe2+/PS体系可以有效降解喹啉.在初始喹啉浓度为250mg/L,喹啉/PS物质的量比为1:10,PS/Fe2+物质的量比为3,初始pH3,反应温度为45℃,反应时间为80min的条件下,喹啉降解率可达100%.提高PS和Fe2+浓度均能有效提高喹啉降解率,但超过一定限值后对喹啉去除效果不明显.Fe2+/PS去除喹啉的过程符合一级反应动力学.溶液初始pH值越高,喹啉去除率越低;反应温度越高,喹啉去除率越高.自由基淬灭实验证实,Fe2+活化PS体系中有SO4-·和OH·的存在,其中由SO4-·产生的OH·对喹啉的降解占主导地位.通过GC/MS检测到2种中间产物8-羟基喹啉和2(1H)-喹啉酮,据此推测基于硫酸根自由基强化喹啉降解的可能路径.大肠杆菌急性毒性实验结果证实,虽然Fe2+/PS体系去除喹啉过程中产生了毒性更强的中间产物,但酸性条件和较高的反应温度有利于体系脱毒. 相似文献
296.
基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O3浓度(0~3km)、硫酸盐气溶胶光学厚度(0~2km)、SO2(边界层以内)柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O3浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m3;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO2浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O3季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O3相同;SO2污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期. 相似文献
297.
使用盐酸羟胺(HA)促进Fe (Ⅲ)/Fe (Ⅱ)循环,强化铁基金属有机骨架(Fe-MOFs)/过硫酸盐(PS)体系降解水中磺胺嘧啶(SDZ).通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱仪(XPS)对Fe-MOFs进行结构和形貌的表征.探究了溶液初始pH值、PS浓度、Fe-MOFs投加量、HA浓度、SDZ浓度、共存离子、腐殖酸等对SDZ去除效果的影响,并考察了该体系的实际应用前景.结果表明,Fe-MOFs/PS/HA体系在较宽的初始pH值范围(3~6)内,对于SDZ的180min去除率可达到90.1%以上.适量的HA可以促进Fe-MOFs/PS体系降解SDZ的性能.自由基清扫实验和电子顺磁共振实验表明,Fe-MOFs/PS/HA体系降解SDZ的过程中产生了SO4-·、·OH、O2-·以及1O2.在本文考察范围内,Fe-MOFs/PS/HA体系对SDZ的降解性能随pH值(pH=3~6)升高逐渐下降;随着PS、HA、Fe-MOFs浓度的升高,SDZ去除率呈现率先上升后下降的趋势.氯离子、腐殖酸等因素对该体系应用于实际地表水存在负面作用,但HA可以强化该体系在自然环境下降解SDZ的效果.循环实验结果表明,Fe-MOFs具有良好的重复使用性,表现出了良好的应用潜力. 相似文献
298.
采用来自江苏和河北, 具有不同土壤有机质含量和NH4+浓度的土壤样本, 系统地研究了NH4+在热活化过硫酸盐(PS)氧化过程中的转化和归趋, 考察了反应时间、PS浓度和外加NH4+对硝基副产物生成的影响.结果表明, 土壤中的NH4+能够转化成3-硝基酚、4-硝基酚、2-羟基-5-硝基苯甲酸、4-羟基-3-硝基苯甲酸、2, 4-二硝基酚等副产物, 它们的生成量随着反应的进行先增加后降低.增大PS浓度可促进硝基副产物的生成.当PS浓度为30mmol/kg, 反应12h后一硝基酚和一硝基羟基苯甲酸的生成量达到最大.然而随着PS浓度进一步增大, 硝基副产物发生降解.硫酸根自由基(SO4·-)在硝化过程中起到了关键作用, 它能将NH4+氧化生成氨基自由基(·NH2), 随后经过一系列自由基链式反应生成二氧化氮自由基(NO2·).同时, SO4·-进攻土壤有机质中的酚结构单元, 使其氧化生成苯氧自由基, 苯氧自由基进一步与NO2·结合生成硝基副产物.天然有机质(NOM)在环境中无处不在, NH4+在环境中也普遍存在, PS用于土壤和地下水污染修复时生成硝基副产物很可能是一个普遍现象. 相似文献
299.
抗生素广泛应用于医药和养殖行业,排入水体中的抗生素严重威胁了生态安全和人体健康.目前,常规污水处理过程对抗生素降解效率较低,基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术逐渐成为水处理领域的研究热点之一.铁基材料廉价易得,在活化过硫酸盐(PS)降解水中抗生素领域展现出一定的应用前景.本文重点综述了几种典型铁基材料在活化PS降解水中抗生素的研究进展,分析了pH、重复使用性等影响铁基材料实际处理效果的因素,并对铁基材料活化PS的发展前景进行了展望,旨在为拓展铁基材料环境应用和阐明PS活化机制提供重要参考.结果表明:铁(氢)氧化物、零价铁(ZVI)和铁硫化物等铁基材料活化PS产生的SO4·-和羟基自由基(HO·)对抗生素降解起关键作用.与传统铁基材料相比,复合型铁基材料表现出更加优异的催化性能和稳定性.此外,高价铁和单线态氧也被证明对铁基体系催化降解抗生素起重要作用.现阶段缺乏考察铁基材料/PS体系降解实际水体中抗生素性能和机理的研究;同时,单原子铁催化剂等新型铁基材料活化PS降解抗生素的性能及机制也有待进... 相似文献
300.
安徽淮北临涣矿区地表水水化学及硫氢氧同位素组成特征 总被引:1,自引:0,他引:1
以淮北临涣矿区为研究对象,系统的采集了研究区河水、沉陷区积水和矿井排水等共23个水样,分析测试其常规水化学指标及氢氧硫同位素特征值。采用Piper三线图、Gibbs图与线性回归分析等方法,探讨了研究区不同类型地表水水化学组份特征及影响因素、SO_4~(2-)来源等问题。结果表明:研究区地表水TDS含量较高,属高矿化度水质类型,阳离子主要为Na~+和Ca~(2+),阴离子主要为HCO3-与SO_4~(2-),其中浍河河水水化学类型主要为Na~+-Ca~(2+)-HCO_3~-型,沉陷积水主要为Na~+-Cl~--SO_4~(2-)型;研究区河水和沉陷区积水SO_4~(2-)含量较高,平均值分别为412. 90 mg/L和490. 61 mg/L,河水中SO_4~(2-)主要来源于蒸发岩溶解、废水排放,沉陷区积水SO_4~(2-)来源于河水补给及矿井排水的影响;地表水的δD和δ~(18)O值变化范围为-55. 3‰~-29. 3‰和-7. 2‰~-2. 6‰,均落在大气降水线下方,表明其受到不同程度蒸发作用,河水、沉陷积水主要补给来源是大气降水; Gibbs图分析结果表明河水离子组成主要受岩石风化的控制,而沉陷区积水主要受蒸发作用影响。 相似文献