亚硫酸氢盐强化微量Fe2+活化过二硫酸盐降解扑热息痛

Fe²⁺可激活过二硫酸盐（PDS）快速产生硫酸根自由基（SO₄^-·），但Fe²⁺会快速转化为低活性的Fe³⁺，且Fe²⁺的投加量普遍较大，限制了该体系的广泛应用.采用亚硫酸氢盐（BS）强化微量Fe²⁺-PDS体系降解水中的扑热息痛（APAP）.结果表明，投加BS可促进Fe²⁺-Fe³⁺的循环，明显改善Fe²⁺-PDS体系对APAP的降解效果，在最优条件下（PDS=0.6 mmol·L^-1；BS=0.4 mmol·L^-1；Fe²⁺=10 μmol·L^-1；pH=4）下，APAP （4 μmol·L^-1）可在180 s内被完全降解.同时，APAP的降解速率随BS （0~0.6 mmol·L^-1）和PDS （0.2~1.5 mmol·L^-1）浓度的增大而升高，适量提高Fe²⁺浓度可促进APAP的降解，但增加BS的投加次数对降解速率影响不大.HCO₃^-与HPO₄^2-明显抑制了体系降解APAP的效率，Cl^-和NO₃^-有轻微抑制作用，腐殖酸（HA）则影响不大.通过淬灭实验和电子顺磁共振波谱检测，证实了体系中SO₄^-·、·OH和单线态氧的产生，其中SO₄^-·是降解APAP的主要活性物种.利用三维荧光光谱技术对APAP降解过程进行了表征，表明APAP降解产物具有荧光特性.此外，还鉴定出5种中间产物，并提出了3种可能的降解途径.体系在实际水体中的效能低于超纯水中的表现，但延长反应时间可明显增强降解效果，表明BS-Fe²⁺-PDS体系是一种有前景的有机污染物降解方法.     

SRB固态发酵条件优选及动力学方程建立

为解决利用微生物法处理酸性矿山废水中菌种扩大培养、菌种保存和接种等问题,研究利用固态发酵法制备硫酸盐还原菌(SRB)固定化产品。实验以亚硫酸盐还原酶(SiR)作为菌种活性检测指标,进行生物质粒径、初始含水率、接种量单因素实验,响应面法确定各生物质载体固态发酵的最优条件并验证;用固载产品处理模拟酸性矿山废水数据按照Lineweaver-Burk作图法,建立SRB菌去除SO2-4的反应动力学方程。结果表明,以玉米芯为载体最佳发酵条件为:粒径8~20目、含水率70%、接种量10%,优化后SiR酶活为2.7385 U/g;木屑:粒径1~8目、含水率80%、接种5%,优化后SiR酶活为2.4863 U/g;甘蔗渣:8~20目、含水率75%、接种10%,优化后SiR酶活为4.2960 U/g。固载产品处理模拟酸性矿井水SO2-4,以1/v对1/[s]作图,玉米芯固载SRB菌的图相关性最好y=1176.9x+0.6034,R2=0.9199,建立玉米芯固载SRB菌的处理SO2-4动力学方程为V=1.657[s]/(1950.45+[s])。     

塔中油田硫酸盐还原菌恶性繁殖机理分析＊

硫酸盐还原菌等的恶性繁殖使油田生产管线设施腐蚀破坏、结垢堵塞,注入地层后对油层造成伤害。研究发现,塔中油田联合站水体可检测SRB菌数高达2.5×104个/mL,注水管垢含FeS高达29.8%,属硫酸盐还原菌恶性繁殖代谢产物。塔中油田水系统各主要环节中硫酸盐还原菌和硫化氢含量与油田水处理工艺特点密切相关,其中塔中油田联合站完全密闭的水处理压力流程是造成该站硫酸盐还原菌恶性繁殖的主要原因。实验表明,前端适度曝氧、添加H2O2等氧化性杀菌剂和300mg/L冲击式加药等都是抑制硫酸盐还原菌的有效方法。     

羰基硫(COS)在五种富氧型土壤中的吸收与转化

针对大气中羰基硫((COS)源和汇的不平衡问题,利用气相色谱(GC)和离子色谱(IC)对COS在5种富氧型土壤(北京麦田土壤、山东麦田土壤、人工草坪土壤、天然草坪土壤和森林土壤)中的吸收与转化进行了研究,结果显示,所研究的富氧型土壤均表现为COS的汇,为理解COS源和汇的不平衡问题提供了新的数据.土壤吸收COS的快慢与...     

再生水中弗氏柠檬酸杆菌生物膜特性研究

从使用再生水的某电厂冷却塔粘泥中分离出一株具有硫酸盐还原功能的弗氏柠檬酸杆菌.利用扫描电子显微镜（SEM）和能谱仪（EDS）对再生水中HSn70-1A和BFe30-1-1两种合金表面弗氏柠檬酸杆菌生物膜结构和成分进行表征,结果表明HSn70-1A成膜特性好于BFe30-1-1,两种合金表面生物膜中C、O等无机元素含量较...     

过硫酸盐联合硝酸盐处理汽油污染源区地下水：砂槽实验研究

原位生物修复和原位化学氧化是处理地下水燃油污染的两种有效技术,它们的联合也具有一定的可行性,但相关研究尚很少见.为进一步验证两种技术在水流条件下处理汽油污染地下水中的联合性能,本研究利用两个结构相同的实验砂槽模拟浅层含水层,通过分别投注传统汽油和乙醇汽油(含10%乙醇,体积比),持续补充硝酸盐作为电子受体以促进生物修复作用,以及采用过硫酸盐(Persulfate,PS)作为氧化剂以瞬时投注和连续投注两种方式实施化学氧化处理,研究污染源区主要污染物苯、甲苯、乙苯和二甲苯(BTEX)、PS和硝酸盐的迁移与衰减.结果表明：在持续补充硝酸盐电子受体的条件下,传统汽油和乙醇汽油侵入地下水后BTEX溶解过程均呈现浓度波动期和消退期,BTEX浓度假一级衰减速率常数分别为0.033和0.028 d^-1,乙醇衰减速率常数为0.166 d^-1;瞬时投注PS时,传统汽油和乙醇汽油的BTEX浓度假一级衰减速率常数分别为0.056和0.063 d^-1,比未投注PS时的速率常数大;连续投注PS时,BTEX假一级衰减速率常数分别为0.013和0.01...     

氯离子影响热活化过硫酸盐降解苯酚的机理研究

地下水中广泛存在的氯离子(Cl?)会在自由基作用下生成氯活性物质,进而与污染物反应可能引发新的环境风险. 为研究Cl?影响过硫酸盐(PS)高级氧化技术修复苯酚污染地下水的效果及机理,采用热活化PS氧化体系考察温度、PS浓度、初始pH及Cl?浓度对苯酚降解效果的影响,结合三维荧光平行因子分析(EEM-PARAFAC)查明苯酚降解过程中体系的光谱特征,借助气相色谱-质谱联用仪识别氯代有毒副产物的数量及种类,并揭示其降解机理. 结果表明:①反应温度的升高和PS浓度的增加均可促进苯酚的降解,且降解过程符合伪一级动力学模型. ②Cl?的存在会加速热活化PS对苯酚的降解,其降解效率随Cl?浓度的增加而提高,当Cl?浓度为10、25和50 mmol/L时,反应5 h后苯酚降解率为100%. ③苯酚降解过程中反应体系的荧光特征可分为4种荧光组分(C1、C2、C3和C4),Cl?存在时,C1和C2组分的荧光强度降幅更大,C3和C4组分主要为苯酚降解产物的光谱特征,其中C3组分的荧光强度随反应时间延长呈先增强后降低趋势. ④根据质谱测试结果,推断出Cl?存在时苯酚降解的可能机理,主要包括羟基化/氧化和氯化作用,其中生成的氯代有毒副产物包括2-氯苯酚、4-氯苯酚、2,4-二氯苯酚、氯氢醌、3,5-二氯儿茶酚、2,3-二氯-2-甲基丁烷和2-氯-4-甲基-2-戊醇. 研究显示,Cl?会提升热活化PS对苯酚污染地下水的修复效率,但也会因氯化作用生成氯代有毒副产物.      

光驱动CQDs/PCN催化活化过硫酸盐降解双酚A

以柠檬酸和尿素为原料制备了碳量子点(CQDs),并采用热聚合法将CQDs分散在聚合物氮化碳(PCN)纳米片的表面(CQDs/PCN).通过SEM、TEM、XRD等测试技术对所制备的材料进行表征,证明了CQDs成功负载在PCN上.在模拟太阳光的条件下,考察了CQDs/PCN光催化活化过硫酸盐(PDS)对双酚A(BPA)的光催化性能.结果表明BPA在10min时降解率达到99.99%,且重复使用4次后仍能去除85%以上的BPA,说明该材料具有良好的重复性与稳定性.自由基猝灭实验表明CQDs/PCN-PDS光催化过程主要通过超氧自由基(·O₂^ˉ)、单线态氧(¹O₂)和空穴(h⁺)的作用降解BPA,推测了CQDs/PCN-PDS光催化去除BPA可能的反应机理.此外,通过分析光催化氧化中间产物,提出了BPA可能的降解路径.本研究为BPA的快速、高效降解提供了可能性,也为BPA降解提供了一种新的思路.     

梧桐叶提取液介导合成铁基纳米材料活化过硫酸盐降解土壤中的四溴双酚A

四溴双酚A(TBBPA)降解是环境污染治理领域的研究热点。利用梧桐叶提取液介导合成的铁基纳米材料(T-Fe NPs)催化活化过硫酸盐(PS)降解土壤中TBBPA,优化了不同类型土壤(潮土、红壤、黄棕壤)对TBBPA的降解条件。采用Box-Behnken Design模型,分析不同因素(T-Fe NPs投加量、PS浓度、温度)及其交互作用对土壤TBBPA降解率的影响,得出不同土壤中TBBPA最佳降解条件。结果表明：1)T-Fe NPs能有效活化PS降解不同类型土壤中TBBPA,在红壤中降解效果较好。2)不同类型土壤中TBBPA的最佳降解条件存在差异,潮土中最优条件为：T-Fe NPs投加量6.39 g/kg, PS浓度31.26 mmol/L,温度20.73℃,降解率可达到71.72%;红壤中最佳条件为：T-Fe NPs投加量5.26 g/kg, PS浓度29.08 mmol/L,温度为49.80℃,降解率可达到87.87%;黄棕壤中最佳条件为：T-Fe NPs投加量3.42 g/kg, PS浓度15.77 mmol/L,温度11.83℃,降解率可达到54.22%。该研究结果可为TBBP...     

以三元锂电池回收的末端废渣为原料制备的高效核壳结构催化剂性能及机理研究

随着新能源汽车的推广和普及,锂离子电池的装机量呈爆发式增长,随之而来的是大量锂电池的报废,亟待回收处理. 已有锂电池回收技术提取锂、镍、钴、锰等金属后仍残留有一定量过渡金属的末端废渣,若不加以处理处置直接丢弃到环境中会造成重金属的环境污染风险. 本研究提出一种以锂电池回收的末端废渣为原料,与三聚氰胺固体粉末混合后热解的方法,制备出具有核壳结构的高性能催化剂,用于催化过硫酸盐氧化剂氧化去除有机污染物,实现其高值化再利用. 结果表明:①新制备的催化剂具有明显的核壳结构,核为镍钴氮化物和锰氧化物,壳为厚度约5.7~13.1 nm的石墨化碳层. ②以单过硫酸盐(PMS)为氧化剂,对新制备催化剂(NCM1)的催化性能进行了测试,发现其可高效催化PMS降解苯甲酸、苯酚等一系列难降解有机污染物,当NCM1的投加量为0.03 g/L时,浓度为0.05 mmol/L的难降解有机物—2,4-二氯苯酚,在吸附后2 h内降解完全. NCM1/PMS降解体系受环境条件的影响较纯自由基体系小. ③循环试验的结果表明,该材料可实现多次循环利用且催化效率基本保持稳定. ④对降解完成后体系中的金属离子进行测定发现,新制备的催化剂在催化降解过程中,金属离子仅有微量溶出,而原始废渣则大量溶出金属离子,说明与三聚氰胺混合热解可有效固定废渣中的金属. ⑤经淬灭试验、D₂O替换和EPR测试等一系列试验,证明新催化剂催化单过硫酸盐降解有机污染物体系中硫酸根自由基和单线态氧均具有一定贡献,但还存在其他未被探明的机理. 研究显示,新制备的NCM1具有高PMS催化活性以及良好的稳定性和环境友好性,展现出巨大的应用潜力,对锂电池回收废渣的处理处置具有参考意义.