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应用配置有湿式流动反应管的真空紫外激光单光子电离飞行时间质谱研究了3-甲基-3-丁烯基-1-醇气体在硫酸/过氧化氢混合溶液表面的吸收反应,实验中首次测得了反应的摄取系数,并根据气相产物信息推测了其反应机制.3-甲基-3-丁烯基-1-醇与硫酸/过氧化氢混合溶液的吸收反应速率很快,在ω(H2SO4)为40%~60%范围,摄取系数为2.52×10-4~1.05×10-2.在反应过程的气相收集物中检测出3种气相产物:乙醛、丙酮和3-甲基-3,4-环氧-1-丁醇,由此推测了3-甲基-3-丁烯基-1-醇与H2 SO4/H2 O2混合溶液的非均相反应机制.3-甲基-3,4-环氧-1-丁醇可以经过多步转化形成多羟基化合物,同时生成的醛酮化合物在酸性溶液中可进一步反应,这些对大气二次有机气溶胶的形成起着重要作用.因此,3-甲基-3-丁烯基-1-醇的非均相催化氧化过程可能对二次有机气溶胶的形成有重要贡献. 相似文献
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硫酸与硫酸铵二次无机气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分,由于气溶胶的环境、气候以及健康效应,与其有关的研究越来越受到人们的重视。在量子化学的理论计算这一背景下,硫酸与硫酸铵气溶胶在分子层面的形成机理得以揭示。对于硫酸气溶胶,通过比较不同计算方法下所得几何构型与相对能量的差异,表明密度泛函理论以及二阶微扰理论更为适用;并且从基本反应出发,研究了额外加入其他物质起到的催化作用。对于硫酸铵气溶胶,通过研究硫酸与氨之间以及最典型的三元系统SO_3/NH_3/H_2O之间形成硫酸铵气溶胶的过程,阐述其形成的历程与特点。 相似文献
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温度、SO_2浓度、颗粒大小、石灰石类型和样品的微观结构影响着直接硫酸化反应过程。这一反应过程能用缩芯模型来描述,并对SO_2具有一级反应特征。本征反应和产物层扩散控制反应的活化能分别是85.2kJ/mol和41.5kJ/mol。在800℃、2000ppmSO_2和反应101min的条件下,Igzlaberga和Forsby石灰石的CaCO_3转化率分别可达84%和72%。在初始2min内已煅烧石灰石(CaO)的硫酸化反应速率与石灰石的反应速率稍高,随后二者基本相同。 相似文献