贵金属-稀土复合型催化剂的制备与性能研究

制备了净化车辆尾气的贵金属稀土复合型催化剂,对该催化剂进行了活性测试和结构表征.利用所制备的催化剂在摩托车上进行了性能研究.实验结果表明,采用催化剂后,可使车辆排放达到欧洲Ⅱ号标准,表明所研制的催化剂具有较好的应用价值.     

富里酸和胡敏酸对水铁矿转化过程中铁氧化物上铜释放动力学特性的影响

在受重金属污染的土壤中,天然有机质（NOM）和重金属通常会同时参与铁氧化物的转化.但关于这一重要的环境反应过程中重金属释放动力学的研究目前还比较少.为阐明NOM对铁氧化物转化过程中Cu释放行为的影响,本研究使用两种代表性NOM：富里酸（FA）和胡敏酸（HA）,开展了二者存在下的"铁氧化物-重金属-NOM"转化研究,并对转化不同时间点的铁氧化物进行了Cu释放动力学实验.动力学实验中采用了一个流动搅拌装置模拟pH=5.5环境条件下Cu的释放过程.结果表明,Cu的释放量随着铁氧化物的转化而降低,NOM的存在增加了Cu在流动搅拌实验中的释放量.球差校正扫描透射电子显微镜（Cs-STEM）结果显示,铜可以掺入铁氧化物纳米颗粒中,可以有效固定Cu,而FA和HA处理均产生了具有疏松结构的椭球形颗粒,为Cu的吸附提供了丰富的位点.这种疏松的结构导致了更多吸附态Cu的存在,阻碍了铜的掺入,与Cu释放结果一致.因此,Cu释放能力的差异性主要是铁氧化物老化的结果,与Cu和NOM的络合关系不大.这项研究的结果将有助于更好地理解在NOM存在下铁氧化物转化过程中Cu的环境行为,同时在纳米尺度上阐明Cu和C与赤铁矿相互作用的机理.     

洱海沉积物有机质、铁、锰对磷的赋存特征和释放影响

利用SMT磷连续提取分级方法研究了洱海表层沉积物中磷的赋存特征,探讨有机质(OM),Fe和Mn对磷赋存形态及释放的影响,同时评估了洱海沉积物磷的释放风险. 结果表明:洱海表层沉积物w(TP)为710.3～1 961.2 mg/kg,其中w(Ca-P)最高(占36.9%～59.2%),w(OP)次之(占24.6%～36.9%),w(Fe/Al-P)最低(占9.8%～20.7%);w(OM)为25.0～119.6 mg/g,与w(TP)和w(Ca-P)呈显著负相关;w(总锰)为0.8～3.8 mg/g,w(总铁)为34.3～127.2 mg/g,均与w(TP)及其各形态磷含量呈显著正相关. 沉积物中w(Fe/Al-P)/w(Ca-P)比低于0.5,且w(总铁)/w(TP)远大于20,表明磷释放强度小,但w(TOC)/w(OP)<200,说明有机磷的潜在释放风险较大. w(TP)及其各形态磷含量均与无定形铁氧化物(Feo-Fep)含量呈显著正相关,而与结晶态铁氧化物(Fed-Feo)含量的相关性不显著,且全湖沉积物中的铁氧化物以Feo-Fep为主,表明洱海沉积物磷释放主要受Feo-Fep控制.      

淹水过程不同土层磷的释放研究

采用土槽模拟实验研究了淹水土壤不同土层磷释放特征及影响因素。实验结果表明:淹水土壤不同土层磷释放呈锯齿状交替变化,但释放量有很大差异,中层释放量最低,上和下层释放量较高,最大磷浓度分别为0.0336mg/L和0.0517mg/L;而不同土层溶液中的亚铁和总铁量正好与之相反,中层铁释放量最大,上层次之,下层最低,且中层释铁量明显高于上层和下层;不同土层溶液随淹水时间pH趋于中性,Eh降低,其中中层溶液Eh下降的幅度大;淹水土壤溶液中各种不同形态铁的氧化物,如因水解和氧化形成的水铁矿以及蓝铁矿在一定程度上影响了土壤磷的释放;同时淹水增加了磷的扩散,地下水有一定量的磷累积。     

原位铁氧化物载铁活性炭的制备及其对水中As(Ⅲ)的去除性能

针对水中三价砷As(Ⅲ)毒害大、难去除的问题,本研究采用FeSO4/K2FeO4组合处理方式以恒温浸润法对活性炭进行改性,制备获得原位铁氧化物载铁活性炭(AFPAC),利用负载的铁氧化物的吸附性能,耦合活性炭的吸附和有效的固液分离功能,实现了As(Ⅲ)的高效去除.结果表明,当AFPAC投加量1g·L-1时,对初始质量浓...     

钙钛矿型催化剂La_（0.8）M_（0.2）CoO_3（M=Sr、Ce、Ba、Ca）催化燃烧VOCs的活性与抗硫性研究

用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了La0.8M0.2CoO3（M=Sr、Ce、Ba、Ca）4种钙钛矿型复合氧化物催化剂.甲苯催化燃烧活性测试表明,4种催化剂均具有很好的催化活性,转化率达到90%时反应温度都在340℃以下,比LaCoO3下降20℃—70℃,催化性能依次为：La0.8Sr0.2CoO3〉La0.8Ce0.2CoO...     

La-M-Co-O/堇青石催化剂的制备及催化氧化氯苯

采用柠檬酸络合法制备La-M-Co-O（M=Mn,Cr,Fe,Ni和Cu）/堇青石催化剂,运用BET,XRD,SEM,H₂-TPR和XPS技术对催化剂性能及微观结构进行表征分析,研究考察过渡金属掺杂,掺杂量以及焙烧温度等对催化剂催化氧化性能的影响.结果表明,随着催化剂焙烧温度升高至650℃时,催化剂表面所负载的活性氧化物颗粒最为分散,其氧化活性最佳,且当反应温度为350℃时,催化剂催化氧化氯苯转化率可达96.4%,究其原因是高温焙烧致使催化剂形成LaCoO₃钙钛矿型复合氧化物,其复合氧化物的晶体结构有利于催化剂催化氧化氯苯性能的提高.     

重稀土元素钇对短程反硝化工艺的影响

研究重稀土元素钇（Y（III））对短程反硝化工艺的短期和长期影响.结果表明,1~50mg/L的Y（III）对亚硝酸盐的积累量无明显影响,60~100mg/L的Y（III）会影响硝酸盐的还原和亚硝酸盐的积累.1~10mg/L的Y（III）对细菌活性呈现促进作用,20~100mg/L的Y（III）对细菌活性呈现抑制作用.胞外吸附的Y（III）是抑制细菌活性的主要因子,线性拟合的相关性系数R²为0.957,半抑制浓度IC_50（吸附）为1.079mg/L（以湿重计）,对应水中Y（III）浓度为54.35mg/L.SEM显示,添加Y（III）会使细菌产生更多的胞外聚合物（EPS）将细菌包裹以抵抗Y（III）的毒性,EDS显示被包裹的细菌表面碳、氮元素含量大幅度降低,EPS影响了底物的传质.130d的长期实验表明,5mg/L的Y（III）会使反应器的反硝化性能逐渐消失,停止添加稀土后,反应器的亚硝酸盐积累功能也不能恢复.     

原位形成生物铁锰氧化物对砷(Ⅲ/V)的去除效果与机制

通过改变砷的初始浓度、砷价态、细菌接种比、铁锰浓度等因素来研究不同条件下Pseudomonas putida strain MnB1原位诱导形成生物铁锰氧化物（Biogenic Fe-Mn oxides,BFMO）对As（Ⅲ）和As（V）的去除效果与机制.结果表明：①当As（Ⅲ）和As（V）初始浓度为0.5~5 mg·L^-1时,原位形成的BFMO对As（Ⅲ）和As（V）有良好的去除效率,均在62%以上;②当细菌接种比为0.1%~0.5%时,As（Ⅲ）和As（V）的去除效率与细菌接种比成正比,当细菌接种比大于0.5%时,As（Ⅲ）和As（V）的去除效率基本维持在85%以上,未发生明显变化;③当MnCO₃浓度为0.2~0.8 g·L^-1或Fe（Ⅱ）浓度为2.5~25 mg·L^-1时,原位诱导产生的BFMO对As（Ⅲ）和As（V）的去除率随MnCO₃浓度或Fe（Ⅱ）浓度的增加而增大;当MnCO₃或Fe（Ⅱ）浓度再升高时,As（Ⅲ）和As（V）的去除效率基本保持不变.微观特征分析结果表明,原位形成的BFMO与As（Ⅲ）和As（V）反应后主要产物为As（V）,其去除主要以吸附为主,还存在共沉淀作用.总体而言,原位形成的BFMO适用于砷污染水环境的修复.