碱/抗坏血酸活化分子氧氧化水中As（III）

研究了碱/抗坏血酸（H₂A）活化分子氧体系（碱/H₂A体系）氧化水中三价砷（As（III））的过程与机理.考察了pH、H₂A浓度、As（III）初始浓度、水中常见阴离子（Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-）和有机质富里酸对As（III）氧化效率的影响,通过自由基抑制实验及电子自旋共振（ESR）鉴定了体系中的活性氧物质（ROS）,并采用液相色谱-质谱分析技术鉴定了H₂A的降解产物.结果表明,在pH=9~12范围内,pH值越高,As（III）氧化速率越快;pH=10条件下,随着H₂A浓度从0.05 mmol·L^-1增加到1 mmol·L^-1,反应1 h后,As（III）氧化率从24%增加至92%.机理研究结果表明,H₂O₂是碱/H₂A活化分子氧体系中氧化As（III）的主要ROS,它主要来自碱性条件下H₂A与分子氧的单电子或双电子反应,同时,体系中H₂A也发生了氧化性降解.碱/H₂A体系可用于含砷废水的预处理,并与离子交换吸附方法联合,实现高效除砷.     

典型的固定源排放可凝结颗粒物中无机组分研究

近年来我国各类典型固定源排放可过滤颗粒物（Filterable Particulate Matter,FPM）的水平已经明显降低,然而固定源可凝结颗粒物（Condensable Particulate Matter,CPM）的排放水平却逐渐引起人们的关注和重视.因此研究不同类型固定源CPM的排放特征对进一步了解和控制固定源颗粒物的排放具有重要意义.本研究根据美国EPA Method 202搭建了一套CPM的采样装置,对5个不同固定源排放的CPM进行了采样.实验结果表明在两个燃煤电厂、一个烧结厂和两个垃圾焚烧厂中,CPM的排放浓度分别为 7.65、26.00、28.89、6.82和5.53 mg·m^-3,无机组分在CPM中的占比分别为69%、62%、43%、62%和71%.其中SO₄^2-是燃煤电厂和烧结厂排放CPM中最主要的水溶性离子,占总离子的67%以上.Cl^-是垃圾焚烧厂排放CPM中最主要的水溶性离子,占总离子的37%以上.K、Ca、Na、Fe、Mg和Al等元素在各类固定源CPM排放的总元素中占比较高,大约在80%以上.此外,在燃煤电厂和烧结厂排放CPM中的未知组分比例大约在20%以上,说明现阶段我们对CPM组成成分的研究还有限,未来应当继续探索研究.     

窗口法与累积平均法的轻型车RDE结果对比研究

为研究移动平均窗口法与欧6修正稿提出的累积平均法计算结果有明显差异的原因,按国6试验要求在海拔为1980 m的高原地区进行实际行驶污染物排放（RDE）试验,通过基于数据点使用次数的参与率分析不同方法对排放结果的影响.结果显示：计算市区排放时,累积平均法中排放恶劣的试验早期数据点参与率较高,而窗口法使用了部分相对正加速度（RPA）较低的市郊数据点,使累积平均法计算得到的市区 污染物排放因子升高.计算总行程排放时,窗口法中高速路段中部数据点的参与率明显高于累积平均法,若这些数据点排放恶劣,窗口法计算得到的排放因子有高于累积平均法的可能.使用累积平均法计算污染物排放因子时,为了规范调减排放的条件,应该对全球轻型车统一测试循环（WLTC）测试海拔有一定的限制.     

2021年3月14—16日中国北方地区沙尘暴天气过程诊断及沙尘污染输送分析

2021年3月14—16日发生在北方地区的沙尘暴天气过程被认为是近10年来我国出现的最强过程.本文在对此次沙尘暴过程天气学特征分析的基础上,利用 HYSPLIT 模式和 GDAS 资料,运用潜在源贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）,探讨了气候变化背景下沙尘输送源与天气系统的配置关系及本次过程中沙尘污染物PM₁₀质量浓度的潜在源区分布及贡献.结果表明,此次过程由强烈发展的蒙古气旋及冷锋过境,高空槽后冷空气持续补充引起,中高层强斜压性使地面蒙古气旋强烈发展,大风卷扬起的沙尘随上升气流输送到高空,并在偏北大风引导下,影响了我国大范围地区.内蒙古东北部至河套地区的强涡度梯度带、500、700 hPa较高的强冷平流中心与下层的温度平流差异以及交替的上升下沉运动为本次北方地区大范围沙尘暴过程提供了动力、热力及不稳定度条件.本次沙尘天气过程中,影响呼和浩特、北京的沙尘传输通道主要为北偏东路,影响银川的沙尘传输通道为西北路和北路,过程受多沙源传输通道影响.萨彦岭、蒙古国南部戈壁沙漠为本次沙尘天气PM₁₀的主要潜在源区,传输过程中混合内蒙古沙源地沙尘.总体来说,蒙古国南部戈壁沙漠对本次过程PM₁₀质量浓度的贡献最大.     

g-C3N4/TiO2纳米管阵列光阳极的制备及其光电催化降解邻氯硝基苯

采用阳极氧化-涂覆煅烧法成功制备了g-C₃N₄/TiO₂纳米管阵列（g-C₃N₄/TNAs）光阳极,并通过扫描电镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪、紫外可见漫反射光谱仪、光致发光光谱仪和电化学工作站等表征分析了g-C₃N₄/TNAs光阳极的形貌、晶形结构、光学特性和光电化学性能.表征结果证实,g-C₃N₄的引入通过缩小禁带宽度扩宽了TNAs的可见光响应范围,提高了光电流密度和光生电子寿命,促进了光生电子和空穴的分离.g-C₃N₄/TNAs光阳极在光电催化体系内对邻氯硝基苯（o-CNB）的降解效率高于其在光催化和电催化体系中对o-CNB的降解效率,且具有良好的稳定性和可重复性.活性物质捕获实验、电子自旋共振测试和能带结构分析表明,g-C₃N₄/TNAs光阳极中TNAs和g-C₃N₄之间存在Z型异质结相互作用机制.在光电催化体系内降解o-CNB的主要活性物质是^?O₂^-、^?OH和光生空穴,而光生电子是次要的活性物质.     

单细胞水平微流体技术筛选北极沉积物中的联苯降解菌

极地环境微生物具有独特而丰富的多样性,是亟待开发的资源宝库.随着人类影响范围的扩大,极地环境中持久性有机污染物与石油 资源开采等造成的环境污染不容忽视,而利用土著微生物进行生物修复是一种理想的方法.为克服传统的基于富集驯化的稀释平板法分离 降解菌存在耗时长、筛选结果单一等缺点,建立了一种单细胞水平微流体筛选（Single-cell Level Isolation with Microfluidics,SLIM）技术.以北极沉积物为菌源,以联苯为底物,利用该技术成功筛选得到9株菌株,分属于4个菌属：Streptomyces、Micrococcus、Dermacoccus和Aspergillus;通过 稀释平板法筛选得到3株菌株,分属于Acidovorax、Chryseobacterium和Nocardia.通过两种方法得到的菌株完全不同.系统发育分析表明,SLIM技术筛选得到的菌株具有更加丰富的微生物多样性.通过对沉积物及各代富集驯化培养物的16S rRNA基因高通量测序发现,并非所有富集的菌属都能被稀释平板法分离,通过SLIM技术筛选得到的菌属在所有样品中的相对丰度都很低.本文建立的SLIM技术从单细胞水平实现了目标菌种的筛选,相比于稀释平板法,具有效率更高的优点,同时避免了菌种间竞争等造成的分离困难.本研究为极地环境中有机污染的生物修复及“微生物暗物质”资源的挖掘提供了新的思路与方法.     

青岛市港口区域PM2.5污染特征及来源解析研究

港口区域因大气污染物排放量大且污染源复杂,已成为沿海城市大气污染防治的关键区域.为明确青岛港口区域PM_2.5污染特征及主要贡献源类,于2019年在青岛市3个港口区域和1个背景点位采集了不同季节的环境PM_2.5样品,并分析了其化学组分特征;同时,采用正定矩阵因子分析模型（PMF）和潜在源贡献函数（PSCF）分别分析了港口区域PM_2.5的主要贡献源类及各源类潜在的影响区域.结果表明,2019年青岛港口区域ρ（PM_2.5）年均值为64 μg·m^-3,是我国空气质量二级标准的1.8倍,其中,董家口点位最高（74 μg·m^-3）,崂山点位最低（55 μg·m^-3）. NO₃^-、OC和SO₄^2-是PM_2.5的主导组分,其中,NO₃^-含量（13.1%）明显高于其它组分.董家口点位ρ（NO₃^-）、ρ（SO₄^2-）、ρ（OC）和ρ（EC）（分别为13.0、7.09、8.98和2.91 μg·m^-3）明显高于其它点位,燃煤、工业特别是钢铁企业及货车等影响可能较为明显.同时,冬季这些组分浓度也显著高于其它 季节,而夏季Na的浓度（0.96 μg·m^-3）和占比（2.13%）明显较高;春季Si和Al的浓度（1.27和0.45 μg·m^-3）和占比（2.79%和1.00%）明显高于其它季节.PMF源解析结果表明,二次硫酸盐和二次有机碳气溶胶（SOA）混合源（22.4%）及二次硝酸盐（20.1%）是港口区域PM_2.5的主要贡献源类,其次为机动车源（16.7%）和扬尘源（14.6%）,燃煤源的贡献率为13.8%,而海盐和船舶源的贡献为7.2%.从季节变化来看,春季扬尘贡献（32.1%）较高,夏季二次硫酸盐和二次有机碳气溶胶（SOA）混合源（31.6%）、海盐和船舶源（19.2%）贡献较高,而冬季燃煤（16.6%）、机动车（22.8%）、二次硝酸盐（23.9%）、钢铁及相关冶金源（3.2%）和建筑水泥尘（3.6%）贡献较高.河北省中南部及山东省中西部地区是青岛港口各 源类的主要潜在源区,黄海是船舶排放的主要潜在源区.     

零价钴活化过氧乙酸降解水中罗丹明B的研究

采用零价钴（ZVCo）活化过氧乙酸（PAA）降解水中罗丹明B（RhB）,探究了ZVCo/PAA体系中PAA的活化机理,并通过自由基淬灭实验,识别了体系中的主要活性自由基.同时,考察了溶液初始pH值、PAA浓度、ZVCo投加量及水中常见阴离子对ZVCo/PAA体系降解RhB的影响,并评估了ZVCo在活化PAA过程中的稳定性和可重复利用性.最后,研究了RhB在ZVCo/PAA体系中的降解机理.结果表明,在中性条件下, 大约98.3%的RhB可以在180 s内被ZVCo/PAA体系有效去除.在该体系中,ZVCo原位生成的Co²⁺对PAA活化起到了主要作用,有机自由基（CH₃C（O）O^?和CH₃C（O）OO^?）是该体系的主要活性物种.增加ZVCo投加量或PAA浓度可以提高RhB的降解效率,但过量的PAA对RhB的 去除有抑制作用.SO₄^2-、NO₃^-和Cl^–的存在几乎不影响ZVCo/PAA体系降解RhB,而HCO₃^-能够显著抑制RhB的去除.在重复使用4次后,ZVCo仍对PAA具有良好的活化效果,且其表面形貌和元素组成均未发生明显变化,表明ZVCo具有优异的稳定性和可重复利用性.RhB在ZVCo/PAA体系中的主要降解途径为其分子结构中共轭氧杂蒽基团的破坏.     

基于两步聚类的城市闸控河流水质时空变异特征研究

为探究典型城市闸控河流水质时空分布规律性差异,提供城市闸控河流水生态保护与精准调控依据,将两步聚类法应用于秦淮河南京段水质时空变异特征研究中。结果表明:近年来秦淮河南京段以氮、磷污染为主,且水质情况可分为3类(类型1-较优水质、类型2-中等水质、类型3-较劣水质);在空间分布上,河流流向与水质变化趋势存在密切关系,除入江口处断面,从上游至下游类型3水体的多年平均占比从15%增加至38%,水质污染程度逐渐增加;在时间分布上,年际间的类型3水体占比从31%(2008年)逐年降至1%(2015年),水质持续改善,且年内水质在夏秋季节较好。为改善城市闸控河段水质,可在保证城内河道不发生内涝的前提下增加入江口处闸门开启频次,同时加强冬春季节引调水力度。     

制备高通量、抗污染PDA/PEI纳米颗粒膜用于农村含油生活污水处理

水处理分离膜具有纳米尺度筛分孔道,虽适合分散式处理农村生活污水中油水乳化液,但膜污染严重,导致膜通量较低.因此,设计抗污染、高通量水处理分离膜可实现农村含油生活污水高效处理.本文采用真空辅助自组装技术,在高分子膜表面及内部负载聚多巴胺（PDA）/聚乙烯亚胺（PEI）纳米颗粒,制备了PDA-NP膜.由于纳米颗粒含有丰富的亲水基团,改性后膜纯水通量及农村含油生活污水通量恢复率分别高达（741.23±17） L/（m²·h）及99.4%,实现了高通量、抗污染目标;另外,对农村含油生活污水TOC的去除率达45.12%,具有较强的实际意义.