Fe0/荧光假单胞菌联合处理直接耐晒黑的脱色特性

采用荧光假单胞菌(Pseudomonas fluorescen,简称pf菌)与Fe0微粒构建Fe0/pf菌联合体系,处理了含偶氮类染料-直接耐晒黑(C.I.Direct black 19,简称DB19)废水.在中温((35±2)℃)条件下,比较了纯pf菌、纯Fe0微粒和Fe0/pf菌联合体系的脱色能力,并探讨了联合体系中供氧条件、初始pH值、Fe0投加量和染料初始浓度等因素对DB19脱色的影响.结果表明,在微需氧、菌接种量为5％(体积比)的条件下,染料初始浓度为100 mg·L-1、初始pH =7.0、Fe0投加量为500 mg·L-1时,联合体系内脱氢酶活性最高,处理约30 h后可实现90％以上的脱色率;与纯pf菌比较,Fe0/pf菌联合体系达到该脱色率的时间可提前约40 h.UV-vis和FT-IR光谱分析表明,联合体系中DB19染料的脱色过程是通过偶氮键断裂来实现的,而且部分含苯环或萘环结构的中间产物也可被降解.     

高岭土负载纳米铁在含水层的运移行为及重金属污染修复效能研究

为克服重金属污染物修复过程中纳米零价铁易氧化、团聚等缺陷,本研究将其负载于高岭土表面合成负载型纳米零价铁复合材料（K-nZVI）,并利用批次试验、沉降试验及模拟柱试验研究了K-nZVI在含水层中的运移行为及其对地下水重金属污染的修复效能.结果表明,K-nZVI对Pb、Cu、Cd均有很好的去除效果,去除率随着初始浓度的增加、反应温度的升高、反应时间的延长而升高,且在弱碱性条件下修复效果最好.此外,K-nZVI在含水层中表现出较好的分散和稳定性能,运移行为可通过一维对流-弥散-沉积模型描述,其运移能力随着初始浓度的增加、砂颗粒粒径的减小、地下水流速的降低和离子浓度的升高而逐渐减弱.     

1株肠杆菌与硫肥联合施用对水稻积累镉砷的影响

为探究不同硫肥联合硫酸盐还原菌在长期淹水条件下对水稻积累镉（Cd）和砷（As）,以及对根表铁膜形成的影响,为中轻度Cd-As复合污染稻田安全生产提供参考.采用盆栽试验的方法,选取了硫磺和硫酸钙两种硫肥及具有硫酸盐还原能力的肠杆菌M5,设计单一施用及不同硫肥与菌株联合施用共6个处理.结果显示,同时基施硫酸钙和菌株的处理（CM5）降低水稻根际土中有效态Cd和As的效果均最好.淹水条件下基施硫肥或菌株会使早稻籽粒中Cd含量降低8%~51%,无机As含量降低42%~61%;使晚稻籽粒中Cd含量降低81%~92%,无机As含量降低41%~62%.其中,同时基施硫磺和菌株的处理（SM5）和CM5处理降低早、晚稻籽粒中Cd、As含量效果均最佳.SM5处理和CM5处理能促进水稻根表铁膜对Cd、As的吸附,二者ACA提取态Cd和As含量较CK显著增加,且CM5处理ACA提取态铁含量较CK也显著增加,说明同时基施硫酸钙和菌株会促进水稻根表铁膜的形成.结果表明,硫肥和菌株联合施用相较单一施用降低籽粒中Cd、As含量的效果更好,而同时基施硫酸钙和菌株是效果最佳且最为稳定的方法.     

粉煤灰对烟气中CO2的吸收特性及矿物相演变机理研究

粉煤灰矿化CO₂是一种极具前景的减少燃煤电厂CO₂排放的技术.然而,目前还缺乏从矿物学角度对碳酸化反应机理的详细认识.本研究选取了3种粉煤灰开展碳酸化实验和矿物学研究,考察碳酸化过程中温度对碳酸化能力及粉煤灰矿物学变化的影响.结果表明,在任一温度下,BJ粉煤灰的碳酸化率均高于YA和LY粉煤灰,这是由于BJ粉煤灰中硬石膏、钙铁石和无定形相等活性矿物相含量较高,LY粉煤灰缺少高活性的钙、镁结晶相.对YA粉煤灰而言,升高温度可显著提高透辉石、尖晶石、黑钙铁矿和方镁石的转化率.在碳酸化YA粉煤灰中同时检测出碳酸钙和碳酸镁/铁,说明除含钙相其他活性元素(Mg和Fe)也参与了碳酸化过程.因此,需要对每个粉煤灰原始材料的矿物学和操作温度进行具体的个案优化,以最大限度地提高固定CO₂能力和碳酸化率.结果还表明温度对不同晶型碳酸钙的形成具有重要作用.方解石在低温(40和80℃)下形成,而文石在高温(180和220℃)下形成.     

基于柠檬酸铁的Fe/C催化剂制备及其活化过二硫酸盐降解磺胺嘧啶的研究

针对Fe/C催化剂在催化过硫酸盐领域存在制备原料多、成本高、过程复杂等问题,以价廉环保的柠檬酸铁为原料,采用高温碳化法在不同热解温度(700,800,900,1000℃)下制备了4种Fe/C催化剂。通过SEM、EDS、BET、XRD、XPS对其进行表征,并将4种Fe/C催化剂用于吸附和活化过二硫酸盐(PDS)降解磺胺嘧啶(SDZ)。初步筛选后,以800℃下所得催化剂Fe/C-800作为目标催化剂进行深入研究,分析其活化PDS降解SDZ的性能及作用机理。结果表明：0.05 g/L的Fe/C-800在PDS投加量为1 mmol/L、溶液初始pH值为7时,SDZ(10 mg/L)的降解率可达98.8%;Fe/C-800具有较广的pH值适用范围,在低催化剂投加量下可高效降解不同浓度SDZ,且重复利用性能良好;Fe⁰和C可促进Fe³⁺转化为Fe²⁺,反应结束后铁/亚铁离子溶出量低(0.3182 mg/L);反应体系中自由基途径和非自由基途径均存在,其中SO■·、O■·和¹O₂占主导作用,...     

铁铈氧化物对土壤As (Ⅴ)和P的稳定化效果

本文以铁铈氧化物(Fe-Ce,FC)为研究对象,评估其对中国3种典型砷(As)污染土壤的稳定化修复效果,并通过电子扫描显微镜能散X线分析仪(SEM-EDS)和X射线光电子能谱仪(XPS)等光谱学技术探索FC对As(Ⅴ)的微观吸附特征.结果表明,FC能使土壤毒性浸出As含量显著降低84. 1%～98. 3%,且在碱性土壤中表现出较强的高p H适应性,能显著增加吸附态As(F1+F2)向水合铁铝氧化物结合态(F3+F4)的稳定化. FC能使不同类型土壤的有效态P含量显著下降47. 13%～60. 32%,不仅能缓解P竞争土壤As(Ⅴ)吸附位点,而且能有效预防周边水体的面源污染.通过SEM-EDS和XPS分析,发现As(Ⅴ)吸附产物表面均检测到Fe、Ce和As这3种元素,且As主要吸附于Fe原子表面. FC在我国土壤砷污染稳定化修复领域具有较好地应用前景.     

改性陶瓷膜催化PMS氧化的二级出水处理特性

以高效去除污水厂二级出水中溶解性有机物为目的,设计了两种由碳基催化剂(N-C、Fe/N-C)制成的高效渗透无损催化陶瓷膜(N-C-CM、Fe/N-C-CM),建立了复合催化膜原位活化过氧单硫酸盐(PMS)过滤体系,探明了复合催化膜的最佳反应条件.结果表明,在催化剂负载量为0.15g,PMS投加量为15mmol/L,pH值为9的条件下,相较PMS直接氧化结合原始陶瓷膜(VCM)过滤与N-C-CM原位活化PMS过滤体系,Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系对二级出水中TOC、色度和UV₂₅₄去除率最高,分别为62.83%、81.42%、56.62%,出水浑浊度为0.00NTU.通过对比有无PMS时3种陶瓷膜在相同条件下过滤二级出水后的膜比通量、膜污染阻力分布与反冲洗后的膜通量恢复率,进一步证实了Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系能减少膜表面污染物聚集,从而有效缓解膜污染.通过EPR进一步证实Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系较PMS直接氧化结合VCM过滤与N-C-CM原位活化PMS过滤体系产生更多的SO₄^-?...     

纳米零价铁协同技术降解双氯芬酸试验研究

基于纳米零价铁(nZVI)的协同技术,采用nZVI、nZVI/H_2O_2、nZVI/nCaO_2组合工艺研究不同投加组合情况下对双氯芬酸的降解效果,并通过nCaO_2的纯度分析,以及nCaO_2对H_2O_2释放动力学的研究,探讨同样投加水平下nZVI、nZVI/H_2O_2、nZVI/nCaO_2组合工艺降解双氯芬酸的协同效应。结果表明:nZVI、nZVI/H_2O_2、nZVI/nCaO_2 3种组合工艺均可实现对双氯芬酸的有效降解,同样投加水平下3种组合工艺对双氯芬酸的降解效果表现为nZVI nZVI/nCaO_2nZVI/H_2O_2,反应120 min后其对双氯芬酸的去除率依次为17.2%、60.5%、99.5%;基于nZVI的类芬顿体系对双氯芬酸的降解不是简单的还原或氧化作用,反应体系中ORP值由负变为正,nZVI形态的变化影响着体系对双氯芬酸的降解效果。     

NC-PC锚定微量Fe活化PMS降解水中2,4-二氯苯氧乙酸

采用分步热分解法制备了NC-PC（三维多孔碳材料）锚定的微量Fe基催化剂,用于活化过一硫酸盐（PMS）氧化降解水中2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）.采用透射电子显微镜（TEM）、高精度比表面积仪（BET）、X射线光电子能谱分析（XPS）和电感耦合等离子体发射光谱分析（ICP）对催化剂进行表征.考察了不同金属、制备方法、催化剂投加量、PMS投加量、初始pH值以及水中不同阴离子（Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-）对2,4-D降解的影响.结果表明,通过热分解法合成的Fe-NC-PC对2,4-D具有更好的降解效果,当2,4-D初始浓度为0.1mmol/L,初始pH=3.4,催化剂投加量0.15g/L,PMS浓度0.7mmol/L时,反应20min内2,4-D的去除率可达91%.随着催化剂投加量、PMS投加量的提高,2,4-D的降解效果提高;随着初始pH值的提高,2,4-D的降解效率逐渐降低;水中不同阴离子（Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-）和腐殖酸（HA）对2,4-D的降解有轻微的抑制作用.通过自由基淬灭实验、EPR测试以及XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理,发现材料制备过程中形成的Fe-N_x是主要的反应活性位,能够有效的活化PMS降解水中2,4-D,¹O₂在2,4-D的降解过程中起到主要作用.     

碳酸盐岩对Fe2+生物氧化及铁矿物合成的影响

利用从高硫煤矸石堆场浸出液中培养驯化获得的氧化亚铁硫杆菌（Acidithiobacillus ferrooxidans,A.f）,通过静态实验,探讨添加不同量的碳酸盐岩对酸性硫酸盐体系中Fe²⁺生物氧化速率及次生铁矿物合成的影响.结果表明：添加10 g和30 g碳酸盐岩不会对体系中pH、氧化还原电位（ORP）和Fe²⁺生物氧化速率产生明显影响,但总铁（TFe）的去除率可从37%分别提高到55%和62%,矿物生成量也从8.17 g·L^-1分别增加到12.03 g·L^-1和13.69 g·L^-1;同时,体系中合成的次生铁矿物相与不加碳酸盐岩时无明显变化,主要为黄铁矾和施氏矿物的混合物.随着碳酸盐岩添加量增至50、70和90 g时,体系pH快速上升,Fe²⁺生物氧化速率受到抑制,并产生大量结晶程度较好的硫酸钙,形成的铁矿物主要为纤铁矿或针铁矿.而适量的碳酸盐岩添加可使体系中产生Ca²⁺和Mg²⁺,从而影响次生铁矿物的合成.因此,在以碳酸盐岩为反应介质的酸性矿山废水处理工艺设计中,可通过添加A.f菌并控制碳酸盐岩投加量,强化系统中Fe²⁺生物氧化及次生矿物的合成,从而进一步提高反应系统对TFe的去除效果.