酸改性颗粒污泥炭催化降解左氧氟沙星机制

以厌氧颗粒污泥制备了颗粒污泥炭,并用酸进行改性,研究其在异相类芬顿体系中降解左氧氟沙星（LEVO）效能.无机酸改性颗粒污泥炭（GSC-H₃PO₄、GSC-H₂SO₄和GSC-HCl）和未改性颗粒污泥炭（GSC-0）的吸附作用均低于5%,而颗粒污泥（GS）和草酸改性颗粒污泥炭（GSC-H₂C₂O₄）的吸附去除率约为20%.待吸附平衡后,进行异相类芬顿反应,催化剂对LEVO和总有机碳（TOC）的去除率顺序为：GSC-H₃PO₄ > GSC-H₂SO₄ > GSC-HCl > GSC-H₂C₂O₄,远高于GSC-0、GS和未加催化剂的反应.GSC-H₃PO₄表面铁含量高达12.73%,能催化产生更多的·OH,有利于有机污染物的降解.GSC-H₃PO₄对LEVO和TOC的去除率分别高达98.5%和51.9%,重复使用5次后,催化剂上铁的溶出率低于0.8%,仍保持较高的催化效率.通过三维荧光光谱分析和中间产物检测,提出一种LEVO降解途径.此外,GSC-H₃PO₄催化剂还能有效处理医院废水.     

Fe（0）/H_2O_2协同降解亚甲基蓝的研究

进行了Fe（0）和H2O2协同催化降解亚甲基蓝的研究,分析了Fe（0）投加量、H2O2投加量、溶液初始pH值和染料初始质量浓度等因素的影响。研究表明：Fe（0）和H2O2协同可有效催化降解亚甲基蓝;在pH为4.5,Fe（0）用量为2.0 g.L-1,H2O2用量为3.0 mmol.L-1时对10 mg.L-1亚甲基蓝的去除率在60 min内达到90%以上。MB的降解去除率随着Fe（0）投加量与H2O2用量的增加而增加,但随着其初始质量浓度的增大而降低。研究结果还表明,Fe（0）和H2O2可在接近中性条件下有效协同催化降解亚甲基蓝。UV-Vis光谱在反应过程的变化说明亚甲基蓝降解生成了一些小分子物质。     

磁赤铁矿/多羧基有机酸体系中五氯酚的异相光化学降解

自然界广泛存在的铁氧化物与多羧基有机酸在光照条件下能够由内源自身生成活性物过氧化氢,构成异相类Fenton体系降解污染物.在实验室构建了由磁赤铁矿和多羧基有机酸组成的光化学体系,研究了五氯酚在此体系中的降解和脱氯.结果表明,五氯酚在此异相光化学体系中的降解效率受波长范围、有机酸种类和氧气的显著影响.在UV-A波长范围,五氯酚具有较高的光降解效率.草酸能够显著促进五氯酚在磁赤铁矿中的异相光降解,但柠檬酸不具有此作用.氧气是体系中生成各种含氧活性物的必要条件.五氯酚在此体系中的降解遵循一级反应动力学.最佳实验条件下,五氯酚1 h的降解率可达80%以上,脱氯率可达35%以上.对体系主要活性物过氧化氧的定量研究较好的解释了体系在各种条件下的活性差异.     

金属-有机骨架MIL-88A(Fe)及其复合物的合成与高级氧化降解水体有机污染物的研究进展

本文综述了MIL-88A(Fe)及其复合物的合成方法、形貌调控及其作为异相催化剂实现光芬顿、活化PS(persulfate, 过硫酸盐)和催化臭氧氧化等高级氧化过程去除水体有机污染物的研究进展. 系统介绍了利用水/溶剂热法、超声法、微波法、室温搅拌法、机械化学法、重结晶法和光化学还原法制备MIL-88A(Fe)及其复合物的反应条件和产物形貌特征. MIL-88A(Fe)具有环境友好、能被可见光激发及稳定性好等特点,其表面Fe(Ⅲ)不饱和位点丰富且均匀,利于作为催化剂用于高级氧化. MIL-88A(Fe)受光激发产生的光生电子-空穴容易复合,导致其光催化性能较差. 但在类芬顿、激发PS和催化臭氧氧化等体系中,添加的氧化剂作为电子受体快速消耗电子,有效克服了光生电子-空穴复合问题. 此外,将MIL-88A(Fe)与其他功能材料复合可进一步改善其光生电子-空穴分离效率、提高光吸收能力及水稳定性. 总之,MIL-88A(Fe)及其复合物在光芬顿、活化PS和催化臭氧氧化降解有机污染物方面具有较大的实际应用潜力.      

新型Z型异质结增强光芬顿降解水中氯酚

增强光生载流子分离和Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环是增强光芬顿催化剂性能的关键。本研究采用低温煅烧法制备系列新型Z型异质结Fe₂O₃-TiO₂-x,利用X射线衍射、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等表征方法证实Fe₂O₃纳米簇成功结合在TiO₂表面。以2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)为模型污染物评估系列催化剂的光芬顿性能,发现UV-Vis/H₂O₂/Fe₂O₃-TiO₂-200体系最佳,可在12 min内实现完全降解。而且光照30 min后,2,4-DCP的矿化率可达91.5%、脱氯率可达100%。采用液质联用仪分析2,4-DCP的降解路径,主要经过脱氯和开环等过程,并发现其降解中间产物的毒性有效降低。深入分析新型Z型异质结增强光芬顿的机制,主要源自于内建电场驱动载流子分离、加速Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环。此外,UV-Vis/H₂O₂/Fe₂O₃-TiO₂-200体系适用于酸性和中性、有机酸和高浓度阴离子共存的复杂水体,可高效、深度降解水中氯酚类污染物,具有良好的应用潜力。     

多相芬顿-活性炭工艺强化饮用水消毒效果

为了考察多相芬顿-活性炭工艺对饮用水中微生物消毒效果的影响,采用中试对活性炭工艺与多相芬顿-活性炭工艺进行了对比研究。该中试对水中溶解性有机物(DOC)、总细菌16S rRNA、三磷酸腺苷(ATP)及胞外多聚物(EPS)含量与性质进行了分析。结果表明,多相芬顿-活性炭工艺能够将出水DOC浓度控制在(0.90±0.11) mg·L-1,并使得EPS减少83.2%,降低EPS中蛋白质/多糖(PN/PS)比值,其凝聚性明显下降,在相同氯浓度投加情况下水中微生物16S rRNA基因拷贝数去除量提高了3.5个对数量级,ATP浓度降低为0.016 nmol·L-1。因此,多相芬顿-活性炭工艺明显提高了对有机物的去除能力,显著降低EPS中蛋白质的含量,使得微生物凝聚性变差,微生物更加容易被消毒剂灭活,该工艺强化了饮用水消毒效果。     

铁基类芬顿催化剂的改性及其应用研究进展

铁基化合物活性高、价格低廉、制备简单且稳定性好,芬顿氧化法可降解多种有毒有害的有机物、适用范围广、设备简单,两者联合组成的铁基类芬顿体系因pH适用范围更广泛、反应后溶铁量低、重复使用性能更好而成为热点话题和研究重点之一。该文综述了近年来铁基类芬顿催化剂的改性方法及其机理探究,探讨了其对印染废水、焦化废水、含酚废水、含抗生素废水、垃圾渗滤液等废水中难降解有机污染物的去除效能、降解机制以及降解过程中的影响因素(如p H值、催化剂投加量、过氧化氢投加量等),以期为其在废水处理的实际应用提供一定的理论基础。     

MBR-Fenton催化氧化组合工艺深度处理印染废水

针对印染废水含有难降解有机物,处理难度较高,仅通过生化处理难以实现达标排放的特点,对该废水先进行生化处理,经过膜生物反应器（membrane bio-reactor,MBR）系统出水,再采用三相Fenton催化氧化工艺对MBR出水进行处理。结果表明:生化段水力停留时间（hydraulic retention time,HRT）为22h时,MBR出水COD平均值为100.3 mg/L;出水NH₃-N、TN、TP均达到GB 18918-2002《污水综合排放标准》一级A标准。调节MBR出水pH=3,H₂O₂投加量为200 mg/L,FeSO₄投加量为200 mg/L条件下,反应HRT为2 h,Fenton催化氧化工艺出水COD为28.1 mg/L,色度为10.8倍,此时Fenton工艺吨水成本为1.01元/t。对进出水的三维荧光分析显示,污水含有较难生化降解的类芳香蛋白质物质,但Fenton催化氧化后仍能被有效分解。从处理效果和处理成本上看,生化处理和Fenton催化氧化组合工艺适宜该印染废水的处理,可为工程应用提供一定的借鉴意义。