还原电芬顿工艺在高浓度废水处理工程中的应用

电芬顿法以其对高难废水的较高处理率得到关注,还原电芬顿工艺改进了电芬顿存在的加药量过高、污泥量过大等问题。还原电芬顿工艺是通过阴极将Fe³⁺还原为Fe²⁺,降低了体系中铁离子的加药量,从而使反应后的泥量减少,同时提高了芬顿反应效率,减少了过多的H₂O₂的消耗,达到排放要求。     

可见光下苯醌类化合物诱导磷酸铁芬顿反应的铁离子源汇机制

构建了可见光下苯醌类化合物诱导磷酸铁产生芬顿反应的体系,分析了苯醌类化合物对磷酸铁释放亚铁离子的影响,比较了苯醌类化合物诱导磷酸铁芬顿反应降解橙Ⅱ的效率,研究了橙Ⅱ降解过程中铁离子和亚铁离子之间的转化以及羟基自由基浓度的变化,讨论了可见光下苯醌类化合物诱导磷酸铁芬顿反应铁离子的源汇机制.结果表明,可见光下苯醌类化合物诱导的磷酸铁是芬顿反应铁离子的间接铁源和直接铁汇.当可见光-磷酸铁-过氧化氢体系分别添加2-氯-1,4-苯醌、苯醌和对二甲基醌,溶液中亚铁离子浓度峰值(对应时间)从基础实验的0.86 mg·L^-1 (120 min)分别提高到2.06 mg·L^-1 (40 min)、1.61 mg·L^-1 (40 min)和1.04 mg·L^-1 (120 min);铁离子引发的芬顿反应能极大提高橙Ⅱ的脱色率和矿化率：反应60 min时,橙Ⅱ脱色率分别是99.5%、98.1%和77.7%;反应180 min时,橙Ⅱ矿化率分别为78.8%、77.6%和52.4%;反应结束时,总铁离子的浓度会大幅降低至0....     

氧化铜活化过硫酸盐的界面反应机理

本文以苯酚为降解对象,系统性研究了氧化铜(CuO)活化过二硫酸盐(PDS)与过一硫酸盐(PMS)降解苯酚的界面反应机理.结果表明,CuO可高效活化PDS和PMS降解苯酚,电子顺磁共振(EPR)结果表明CuO/PDS体系中的活性物种有SO_4~(·-)、·OH和O_2~(·-),而CuO/PMS体系中主要存在O_~(·-)和~1O_2,猝灭实验结果表明CuO/PMS体系中O_2~(·-)起到了关键作用. CuO/PDS和CuO/PMS体系均可选择性降解具有给电子官能团的有机物.在CuO/PDS体系中,主要活化机理为富电子有机物通过取代表面羟基吸附于CuO表面,与CuO发生电子传递产生苯氧自由基,进一步可活化PDS和O_2产生SO_4~(·-)、·OH、O_2~(·-)等活性物种实现对有机物的降解.而在CuO/PMS体系中,PMS通过取代CuO表面羟基产生亚稳态中间体,与PMS及O_2~(·-)反应生成~1O_2实现对苯酚的降解,虽然体系中也存在与CuO/PDS体系中类似的苯氧自由基活化过程,但其对有机物降解的贡献较小.     

氧化亚钴复合材料催化降解三溴苯酚

本论文利用具有可见光催化性能的氧化亚钴/石墨烯(CoO/石墨烯)复合材料降解2,4,6-三溴苯酚(2,4,6-tribromophenol, TBP),探究其光催化降解效能与反应机理.研究发现,在光催化降解阶段,CoO/石墨烯复合材料光照120 min后,日光比可见光具有更强的降解效率,将TBP总去除率从21.8%提升至51.4%,日光中的紫外部分容易被材料利用来降解TBP.将光催化与高级氧化技术联用,构建CoO/石墨烯复合材料活化两种过硫酸盐PS与PMS的光芬顿体系.研究可知,单独光照活化过硫酸盐效果不佳,CoO/石墨烯-过硫酸盐类芬顿体系较Co~(2+)-过硫酸盐均相体系TBP降解效率更高,反应更彻底.加入光照后,光照-CoO/石墨烯-过硫酸盐光芬顿体系具有较高的污染物降解率和TOC矿化度,反应速率常数进一步提高,在日光照射下,TOC去除率达到98.9%.     

絮凝沉淀-Fenton试剂氧化法处理含高浓度硫酸盐的洗涤剂生产废水

采用絮凝沉淀-Fenton试剂氧化法处理含高浓度硫酸盐的洗涤剂生产废水（简称废水）,考察了各种因素对COD去除率的影响。实验结果表明：根据实际废水的水质情况,选用聚合氯化铝（PAC）为絮凝剂,PAC最佳加入量为0．3g／L,经絮凝处理后COD去除率为42．3％;Fenton试剂氧化的最佳操作条件为：n（H2O2）：n（Fe^2＋）=0．5、H2O2加入量为7mmol／L、反应时间为2h,不调节废水初始pH,经Fenton试剂氧化处理后COD去除率为70％以上。经絮凝沉淀-Fenton试剂氧化法处理后,废水COD由1950mg／L降至240mg／L,总的COD去除率为87．7％,废水处理效果良好。     

Fenton氧化-镁盐沉淀法处理草甘膦废水

采用Fenton氧化-镁盐沉淀法处理草甘膦废水,同时得到CaCl2产品。研究了H2O2和Fe^2＋的加入量对Fenton氧化阶段处理效果的影响及Mg^2＋的加入量、沉淀终点pH和沉降时间等因素对镁盐沉淀阶段处理效果的影响。确定了Fenton氧化-镁盐沉淀法的最佳操作条件：常温常压下,用CaCO3调节废水pH约为4．0,H2O2加入量（质量分数,下同）为3％,Fe^2＋加入量为6％,反应时间为2h;Mg^2＋加入量为5％,加入石灰乳调节体系pH为11．0,静置沉降120min后分离,用HCl调节上层清液pH为7．0,浓缩,260℃下烘干得CaCl2产品。在此条件下,草甘瞵废水的COD去除率达75．8％,CaCl2产率为48．5％。     

铁炭微电解-Fenton试剂氧化法预处理广灭灵及丙草胺废水

采用铁炭微电解～Fenton试剂氧化法预处理广灭灵和丙草胺废水（简称废水）,考察了H2O2加入量、高浓度废水COD对废水处理效果的影响,进行了连续流废水处理实验。实验结果表明：Fenton试剂氧化反应的废水处理效果明显好于铁炭微电解反应;铁炭微电解对COD的去除率可达60．6％,Fenton试剂氧化反应后COD的总去除率可达72．3％;连续流废水处理效果差于静态实验。处理后,低浓度废水的BOD,／COD从0．28～0．32增至0．47,高浓度废水的BOD,／COD从0．39增至0．47。     

Cu/Co共掺杂氮化碳复合材料光-芬顿降解罗丹明B(RhB)

针对金属-非金属复合材料制备条件苛刻、金属离子溶出较高的问题,通过简单的浸渍法和热缩聚法制备了钴、铜共掺杂石墨相氮化碳复合材料。以罗丹明B (RhB)为污染物,研究了催化剂在模拟太阳光下活化H₂O₂降解RhB的性能。通过XRD、FTIR、XPS和BET等手段,表征分析了催化剂的物化性质,考察了催化剂用量、H₂O₂浓度、溶液初始pH以及共存无机阴离子对催化剂活化性能的影响。结果表明,Co、Cu以Co—N、Cu—N键的形式稳定存在于复合材料中,限制了钴、铜金属离子的溶出。当CuCN与CoCN的质量比为0.1,得到的复合材料Cu/CoCN(0.1)催化性能最佳。Cu/CoCN(0.1)在初始pH=5.0～12.0内均表现出良好的催化活性。当Cu/CoCN(0.1)和H₂O₂的用量分别为0.25 g·L^-1和20 mmol·L^-1时,10 min对RhB的降解率达到96.5%。H₂PO_4<...     

脉冲电压强化类芬顿氧化Cu-EDTA破络与Cu阴极回收研究

工业废水中的重金属常与共存有机配体结合形成重金属-有机络合物,其化学稳定性高,传统水处理技术难以实现重金属络合物的有效去除.电化学技术可以通过电氧化与电还原同步实现重金属络合物破络与阴极回收金属.本研究针对单阴极无法同步产H₂O₂与回收重金属的问题,构建了碳气凝胶(CA)和Ti组成的双阴极类芬顿体系,研究了阴极脉冲电压方式对典型重金属络合物Cu-EDTA破络合与定向回收Cu的影响机制.同时,分别比较了在CA阴极和Ti阴极上施加方波脉冲、三角脉冲和差分脉冲电压对双阴极体系原位电产H₂O₂、Cu-EDTA氧化破络合和Cu定向回收的影响.结果表明,在CA阴极施加方波脉冲电压效果最优,脉冲宽度为5 s时H₂O₂的产量在反应60 min达到22.5 mg·L^-1,相比恒定电位提升了80.57%,Cu-EDTA去除率在180 min达到88.63%,提升了16.83%.Ti阴极施加三角脉冲电压效果最佳,脉冲宽度为10 s时Ti和CA阴极回收Cu的...