SO2对Mn-Cu-Ce/TiO2低温选择催化还原NO的影响

研究了SO2对Mn-Cu-Ce/TiO2选择催化还原 NO 的影响,并采用傅立叶变换红外光谱、x射线衍射光谱及暂态响应技术对Mn-Cu-Ce/TiO2催化剂的SO2中毒机理进行了探讨.结果表明,SO2 可强吸附在Mn-Cu-Ce/TiO2表面的 CuO 活性位上.并生成 CuSO4,由于 CuSO4 在低温时对SCR 反应有抑制作用,因而,催化剂的活性下降;暂态响应实验结果表明,Mn-Cu-Ce/TiO2催化剂上的SCR反应主要遵循 Langmuir-Hinshelwood机理.通过对催化剂进行硫酸化或 NO 预吸附,可以消除SO2对 Mn-Cu-Ce/TiO2的毒害作用.     

微生物异化还原针铁矿过程中4-硝基苯乙酮降解动力学特征及机理初探

以硝基类有机污染物为研究对象,探讨了在多相界面(矿物相/生物相)反应体系及纯生物相反应体系中4-硝基苯乙酮微生物还原动力学特征,同时对"针铁矿-微生物-4-硝基苯乙酮"相互作用机制进行了初步阐明.结果表明,2-磺酸钠蒽醌(AQS)对4-硝基苯乙酮微生物还原降解速率有显著的促进作用;不同反应体系中还原降解产物4-氨基苯乙酮含量(μmol·L-1)的对数值和反应时间(h)之间均呈典型的动力学一级增长模式(ExpGro1 Mode),ExpGro1模型拟合的校正R2系数(R2adj)在0.9699～0.9894之间.针铁矿介导下的多相界面反应体系中,4-硝基苯乙酮微生物还原过程可分为耦合的两个子过程,即针铁矿的微生物还原解离过程和吸附态Fe(Ⅱ)调控下的非生物还原过程.不同浓度的AQS以及反应体系中针铁矿的介入,导致4-硝基苯乙酮微生物还原反应所需"活化时间"存在一定程度的差异.研究进一步证实,针铁矿还原解离过程生成的吸附态活性Fe("Ι)在4-硝基苯乙酮微生物还原过程中起到了至关重要的作用.     

化学杀菌剂处理油田回注水的应用研究

目前油田进行的二次采油,需要向油井注入大量的回注水。回注水管道中含有大量硫酸盐还原菌(SRB)、腐生菌(TGB)和铁细菌(FB)等,其生长、代谢和繁殖易引起金属管道腐蚀,影响了油田正常生产。本文选取大庆油田回注水,用化学杀菌剂进行处理。结果表明化学杀菌剂处理油田回注水的合适应用条件是:pH值为5.0～9.5;对聚驱水采用异噻唑啉酮,采用均匀式加药方式,投加量为120mg/L,每3天加药一次;对水驱采用1227-异噻唑啉酮,每15天冲击加药一次,投加量为80mg/L。在此条件下,对于聚驱水杀菌率硫酸盐还原菌为99.99%,腐生菌和铁细菌100%;对于水驱水杀菌率硫酸盐还原菌可达100%,腐生菌99.99%,铁细菌99.99%。     

铜质量比对Fe/Cu还原2,4-二氯酚影响及还原途径

针对Fe/Ni、Fe/Pd双金属成本高,疏水性较差的问题,采用改性纳米Fe/Cu双金属还原水中2,4-二氯酚(2,4-DCP),考察了铜质量比(ω(Cu))对Fe/Cu还原降解2,4-DCP效果的影响,结果表明:反应进行到80 h时,ω(Cu)=10%的Fe/Cu还原效果最佳,对2,4-DCP的去除率接近100%,中间产物4-氯酚(4-CP)也基本转化为终产物苯酚(CA),CA产率达91.8%。还原通过2种途径进行:(1)2,4-DCP先被还原脱去一个氯生成中间产物4-CP,随着反应进行再被脱去一个氯生成CA;(2)2,4-DCP被直接脱去2个氯生成终产物CA。XRD分析表明:反应后Fe/Cu中的Fe~0被氧化为Fe_3O_4和Fe_2O_3,Cu~0被氧化为CuO。     

污染场地六价铬的还原和微生物稳定化研究

通过采集苏州某化工原址场地铬污染土壤,首先加入石硫合剂使大部分六价铬[Cr(Ⅵ)]还原,再加入营养液促进土著微生物大量生长,利用微生物还原稳定化土壤中的铬.培养60 d后,通过毒性浸出、土壤中剩余Cr(Ⅵ)测定等实验确定稳定化效果,结果表明,加入5%营养液培养后,土壤毒性浸出液中Cr(Ⅵ)浓度由原来的8.26 mg·L-1降低到0.26 mg·L-1,降低了96.8%,总铬浓度由原来14.66 mg·L-1降低到0.63 mg·L-1,降低了95.7%.另外,通过高锰酸钾氧化实验和灭菌实验确定稳定化的持久性,高锰酸钾氧化后,仅通过还原处理的土壤浸出液中Cr(Ⅵ)由8.26 mg·L-1增加到14.68 mg·L-1,而经稳定化后的土壤浸出液中Cr(Ⅵ)降低到2.68 mg·L-1.稳定化后的土壤样品经紫外灭菌,发现微生物消亡后,对稳定化效果没有显著影响.因此,初步证明了高浓度高毒性的Cr(Ⅵ)污染土壤经初步还原后再经微生物稳定化治理是可行的,为Cr(Ⅵ)污染场地治理提供了一种高效低成本的修复技术.     

北天堂垃圾污染场地氧化还原分带及污染物自然衰减研究

通过对北京市北天堂垃圾填埋场周围实际监测数据资料的分析,研究了垃圾填埋污染场地的氧化还原分带和污染物的自然衰减作用.结果表明,北天堂垃圾填埋污染场地存在氧化还原分带现象,依据各氧化还原带标志性物质浓度的分布规律和特点划分了5个氧化还原带,即产甲烷带、硫酸盐还原带、铁还原带、硝酸盐还原带和氧还原带.不同有机污染物在不同的氧化还原带中的衰减不同;挥发酚和氰化物在硫酸盐还原带中的含量相对较高,分别为0.005和0.019 μg/L;Cr、Pb、Ni、As、Cu、Cd、Zn和Mn等重金属在产甲烷带中的含量相对较高,分别为25.11、 33.82、 29.93、 3.18、 2.3、 0.1、 283.1、 1 220　μg/L.因此,氧化还原带对污染物的衰减起重要作用.     

微生物-铁氧化物交互作用对黄土中砷活化迁移的影响

中国黄土高原地区普遍存在地下水砷超过饮用水标准问题,迫切需要深入认识和理解高砷地下水形成机制.在分析黄土中砷的含量、赋存状态基础上,以乳酸钠为有机碳源,开展缺氧条件下厌氧微生物-铁氧化物交互作用影响黄土中砷活化迁移的模拟实验研究.结果表明黄土中砷含量在23~30 mg·kg-1,变化范围很小.砷主要以吸附态、铁氧化物结合态、残渣态形式存在,平均值分别为10.57 mg·kg-1(占总砷37.76%)、10.12 mg·kg-1(占总砷36.15%)、7.19 mg·kg-1(占总砷25.69%);当水中存在有机物形成缺氧环境时,厌氧微生物异化铁还原菌(DIRB)和硫酸盐还原菌(SRB)直接或间接还原铁氧化物引起部分铁氧化物分解,导致吸附态和铁氧化物结合态砷部分释放到地下水中,引起地下水中砷升高,砷释放量主要与水中有机物浓度有关.研究表明,当有机物浓度达到100 mg·L-1时,固液比为1∶10,在土著微生物作用下,砷浓度可以达到15μg·L-1;接种DIRB和SRB以及两种微生物同时存在都有明显的促进黄土中砷活化迁移的作用,水中砷浓度可以达到40μg·L-1.     

壳聚糖负载磁性纳米零价铜的制备及其催化还原活性

以壳聚糖-铁(Ⅱ)-铜(Ⅱ)络合物为前驱体,通过水热法制备了壳聚糖负载磁性纳米零价铜(mZVC/CS)材料,并将其用于催化NaBH4还原水中4-硝基苯酚(4-NP)及亚甲基蓝(MB).XRD、XPS、SEM和TEM表征结果显示,所制备的mZVC/CS材料主要由CS负载的Fe3O4及Cu0纳米颗粒组成.实验结果表明:在污...     

低温条件下Nano-MnOx上NH3选择性催化还原NO

采用流变相法制备了无载体Nano-MnOx催化剂,在低温条件下(50～150 ℃)以NH3为还原剂系统考察了氮氧化物的选择催化还原特性.结果表明,流变相法制备的Nano-MnOx催化剂具有良好的低温催化活性.实验条件下,80℃即可获得98.25%的NO转化率,100～150 ℃内NO几乎完全转化;SO2和H2O会与NO和NH3在催化剂表面产生竞争吸附,导致催化活性下降,但该影响是可逆的.经分析,较大的比表面积和较低的晶化度是Nano-MnOx具有良好低温活性的2个主要原因.