缺氧条件下土壤砷的形态转化与环境行为研究

采集张士污灌区0～100 cm深的土壤并在实验室里负载低浓度的砷,采用不加硫和加硫对比研究了厌氧条件下土著微生物对土壤中砷的形态转化、环境行为影响及其机制.结果表明,在不外加硫酸盐条件下厌氧培养8 d后,微生物还原作用造成砷的大量还原和释放,释放的砷70%以上是以As(Ⅲ)形式存在,尤其20～40 cm深度土壤砷的释放量明显高于其它层土壤,As(Ⅲ)和As(T)分别达到892.8μg.L-1和1 240.6μg.L-1.与非生物对照相比每层土中盐酸可提取的砷总量都大大降低,且盐酸提取的As(T)几乎全部转化为As(Ⅲ).伴随砷的释放,铁发生还原和释放,溶解态的亚铁基本都在40 mg.L-1以上,不同土层固相中亚铁离子的量都在9.0～13.4 g.kg-1范围内,固相盐酸可提取态总铁中亚铁离子所占的比例基本都在50%以上,说明微生物还原作用造成固相中铁氧化物发生还原性溶解和矿物结构转化.当体系中添加10 mmol.L-1的硫酸盐时,每层土的生物培养体系中铁的释放几乎完全被抑制,砷和铁浓度也减少了50%.与不加硫生物培养体系相比,固相中盐酸可提取的砷量减少了50%,一部分砷被转化为稳定的硫化物As2S3而固定.可见在硫酸盐不足条件下微生物还原作用可造成砷被还原、活化和释放,而补充土壤中硫酸盐的量可促使微生物还原/活化的砷转化成更加稳定的形态,稳定的硫化物矿物As2S3是土壤微生物固定砷的重要途径.     

一种新型电化学法处理硝态氮废水的初步研究

通过对Pd-Me双金属催化还原NO 3--N和折点氯化法处理NH 4+-N的相关理论分析,提出了一种基于电化学法的新型NO 3--N废水处理工艺.即利用具有电子空轨的常见金属元素修饰Ti基获得催化阴极,在电场的作用下,将NO 3--N催化还原;通过调整催化元素的配比和电解条件,控制NO 3--N还原产物主要为NH 4+-N;利用阳极氧化Cl-生成高氧化性物质HOCl,将NH 4+-N氧化为无害产物N2-N.结果表明,金属元素Co和Cu修饰Ti基制得阴极可以有效地催化还原模拟废水中的NO 3--N;按前驱物溶液金属元素摩尔比1∶1制得Ti基Co-Cu复合涂层催化阴极,可以将NO 3--N高效催化还原为NH 4+-N;电解体系中引入Cl-后,通过阳极作用可将NO 3--N还原生产的NH 4+-N有效地氧化为N2-N.在100 mg/L NO 3--N模拟废水中添加1 000 mg/L Cl-,设置极板间距6 mm、电流400 mA,电解2.5 h后出水NO 3--N、NO 2--N、NH 4+-N和TN分别为2.9、0.5、1.7和6.0 mg/L.     

两段式还原铬渣中Cr(Ⅵ)的试验研究

比对了多种还原剂处理六价铬的解毒效果,确定了焦亚硫酸钠、硫酸亚铁两段式还原处理铬渣浸出液中六价铬和总铬的还原剂投加顺序和投加量。结果表明,该技术能使解毒后铬渣中Cr6+浓度达到0.17 mg/L,满足HJ/T 301—2007《铬渣污染治理环境保护技术规范(暂行)》解毒后铬渣六价铬≤0.5 mg/的要求,且具有较好的长期稳定性,解毒彻底,可为该技术的工程应用提供理论依据。     

零价铁还原降解2,4-二硝基甲苯研究

研究了零价铁对2，4-二硝基甲苯(2，4-DNT)的还原降解情况。实验结果表明，2,4-DNT的还原降解率与溶液初始pH值、初始浓度、溶解氧含量和铁粉投加量等因素有关。2，4-DNT在还原过程中先生成2-氨基-4-硝基甲苯(2A4NT)和4-氨基-2-硝基甲苯(4A2NT)，最后被还原成2，4-二氨基甲苯(2，4-DAT)。     

N掺杂TiO_2光催化还原地下水中硝酸盐

以硫酸钛为前驱体,采用水热沉淀法制备TiO2光催化剂,采用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线能谱(EDS)、X-射线衍射(XRD)、傅立叶红外光谱仪(FTIR)和光电子能谱仪(XPS)进行表征和分析,考察了硫酸钛浓度、焙烧温度对光催化还原水中硝酸盐活性的影响.结果表明,制备的催化剂为掺杂N的锐钛矿型TiO2.硫酸钛浓度为0.5mol.L-1、焙烧温度为400℃时制备的催化剂活性最佳,反应120min后,硝酸盐转化率为95.8%,中间产物NO--N浓度为0.17mg·mL-1,副产物NH+-N浓度为1.52mg·mL-1.     

生物炭对含As(Ⅲ)水铁矿还原过程中砷形态及矿物转化的影响

生物炭的施用对土壤铁（氢）氧化物还原、砷（As）的形态转化有重要作用,极大地影响了As的环境行为.本文研究了生物炭/AQDS （蒽醌-2,6-二磺酸盐）对含As （Ⅲ）水铁矿化学还原和异化还原的影响,探索了由此产生的非生物和生物过程中Fe和As的形态转化及次生矿物的形成.结果表明,生物炭和AQDS的添加可以促进水铁矿的化学还原和As （Ⅲ）的化学氧化,AQDS促进水铁矿化学还原和As释放的能力强,生物炭促进As形态转化的能力强;生物组在添加Shewanella oneidensis MR-1后发现,生物炭和AQDS的添加可以促进Fe （Ⅱ）的生成,AQDS的添加促进Fe （Ⅱ）的生成、As形态转化和释放的能力要高于生物炭.EEM结果表明,生物炭产生的DOM可以与溶液中的物质发生氧化还原作用从而被消耗.循环伏安曲线在0.25 V处观察到一个小而宽的阳极峰（B）,可能对应了As （Ⅲ）氧化为As （V）.XRD结果显示AQDS处理的非生物组和生物组出现了蓝铁矿,表明AQDS可以促进次生矿物的生成.EDX-SEM结果表明,新矿物的生成有利于As的固定（BCF：0.73%相似文献   

电化学微传感器检测水中痕量铜离子

为改善微电极在阳极溶出伏安法检测重金属离子过程中低电流响应和低电催化能力的缺点,提出了一种在碳纤维微电极表面合成还原氧化石墨烯/纳米金材料制得还原氧化石墨烯纳米金修饰碳纤维微电极（rGO/AuNPs CFMEs）的方法.通过SEM表征,所制备的rGO/AuNPs CFMEs具有比表面积高、吸附能力强和催化活性好的特点,因此改性微电极适合作为方波阳极溶出伏安法（SWASV）测定水中铜离子（Cu²⁺）的工作电极.在构建微传感器测试水中痕量铜离子系统后,对pH值、电导率、富集时间和富集电位等检测条件进行了优化.在pH值为4,电导率为36.1S/m,富集时间为360s,富集电位为-1.2V的最佳条件下,铜的线性范围和检出限分别0~1.0μmol/L和2.4nmol/L.此外,微传感器的可重复性、长期稳定性以及选择性也得到了验证.     

硫酸盐还原过程中乙酸型代谢方式的形成及其稳定性

通过产酸脱硫反应器处理高浓度硫酸盐废水的连续流试验,考察了不同试验阶段硫酸盐去除率和产气量稳定期,液相末端产物中挥发酸组成的变化、乙酸的分布特征、微生物种群组成和种群间关系.试验结果表明,各试验阶段液相末端产物中乙酸的分布比例高达50%～82%,微生物群体呈现特定的乙酸型代谢方式.乙酸型代谢方式本质上是产酸相反应器处理硫酸盐废水过程中,硫酸盐还原菌(SRB)与产酸菌(AB)建立起生物链式协同代谢关系,并通过非完全氧化型方式分解有机物,从而在末端产物中积累大量乙酸.乙酸型代谢方式的形成取决于利用乙酸的硫酸盐还原菌(ASRB)的竞争能力和它对乙酸的利用能力.乙酸型代谢方式可以为后续产甲烷相反应器提供适宜的底物,对提高硫酸盐废水处理系统的效率和运行稳定性具有重要意义.     

超高盐高磷废水磷酸盐还原系统构建过程中磷系统转化分析研究

针对现有除磷技术存在的问题,以高盐高磷榨菜腌制废水为研究对象,探讨了磷酸盐生物还原系统构建过程中磷形态的转化.结果表明,以3%的盐度(以NaCl计,下同)废水启动反应器,通过两阶段盐度逐步提升法,在进水有机负荷(COD)0.45kg.(m3.d)-1,磷负荷(PO43--P)5.0 g.(m3.d)-1,DO 6 mg.L-1,水温30℃,且未排泥的条件下,成功构建了超高盐(7%盐度)条件下的磷酸盐还原系统.通过该磷酸盐还原系统运行26个周期中,对磷平衡及污泥中磷形态转化进行研究.结果表明,系统中平均每日有41.8 mg.L-1的外源磷损失,而污泥中共有155 mg的内源磷通过磷形态转化以及磷酸盐还原途径损失,占外源磷损失量的14.2%,占系统磷损失总量的12.5%.系统构建过程中污泥的磷形态主要以Org-P→NaOH85-P→HCl-P→NaOH-P→BD-P→H2O-P途径进行转化.     

硫酸盐还原菌介导的吸附态砷的迁移转化

自然界中砷(As)主要被吸附在铁氧矿物上,吸附态砷从铁氧矿物释放至水体是水中砷污染的主要来源.在此过程中,微生物起着至关重要的作用.本研究的目的是探究加入硫酸盐还原菌Desulfovibrio vulgaris DP4对吸附态砷迁移转化的影响.结果表明,0 h两体系砷释放量均为0μmol·L~(-1).与对照组相比,前84 h DP4促进了吸附态五价砷[As(Ⅴ)]的脱附,在13 h砷的释放量达到最大值12.6μmol·L~(-1),占初始总吸附量(16μmol·L~(-1))的79%,是对照组(1.5μmol·L~(-1))的8.4倍.而在84 h之后,DP4体系的砷浓度低于非生物对照组,表明溶解态砷被再次固定.此过程中,砷的释放量与氧化还原电位(Eh)显著相关(P=0.001).XRD结果表明,在DP4作用下针铁矿的结晶度降低了50%,且结晶度越低,吸附能力越强,这可能是后期砷被再次固定的原因之一.同时SEM-EDS表明DP4使得针铁矿发生团聚,部分被转化为硫铁矿.As的XANES结果表明固相中没有硫化砷生成,这进一步证明固相中生成的主要是硫铁矿,它对砷的再吸附导致了后期DP4体系中溶解态砷的浓度低于非生物对照组.此外,在固相中检测出了19%的As(Ⅲ),而液相中并未检测出溶解态的As(Ⅲ),据此推测硫酸盐还原菌原位还原了吸附态As(Ⅴ).