Fe０催化还原转化水中CCl4的实验研究

通过在Fe^０表面化学沉积Cu、Ag、Pd、Ni构建了Cu/Fe、Ag/Fe、Pd/Fe、Ni/Fe多种双金属催化还原体系.通过序批实验研究了水体中毒性污染物CCl₄在Fe^０以及上述双金属催化Fe^０体系中的还原脱氯.结果表明,CCl₄在上述5种Fe^０还原体系中都能发生快速还原脱氯反应,Cu、Ag、Pd等催化剂的加入能明显提高反应速率.还原脱氯反应服从准一级反应动力学方程,CCl₄水溶液在Fe^０、Cu/Fe、Ag/Fe、Pd/Fe、Ni/Fe 5种还原体系中的反应速率常数分别为0.039 3、0.092 5、0.158、0.049 6和0.053 3　min^-1.使用GC/MS分析了CCl₄在各种还原体系中的还原脱氯产物,探讨了水体中CCl₄还原脱氯降解的反应途径和可能中间产物.CCl₄在不同反应体系中不但反应速率不同而且降解产物也不相同,在Cu/Fe、Ag/Fe体系产物以三氯甲烷、二氯甲烷为主,而在Pd/Fe体系主要为甲烷.逐步氢解是CCl₄在Fe^０还原体系中发生还原脱氯反应的最主要途径.     

低温磁性铁基SCR烟气脱硝的实验研究

在流化床反应器中,以磁性铁氧化物(Fe3O4、γ-Fe2O3)颗粒为床料,氨为还原剂,进行了中低温SCR烟气脱硝实验研究,然后对反应辅加磁场,初步研究磁场对磁性γ-Fe2O3催化剂SCR脱硝的影响,并对床料进行了XRD分析.结果表明,Fe3O4的SCR活性较差,γ-Fe2O3的SCR活性较佳,在250℃其催化脱硝效率能达到90%,但在250℃以上Fe2O3会对氨的氧化起作用,因而在250℃及以下的邻近温度区间是最佳催化温度区间.此外,在150~290℃,外加磁场能促进γ-Fe2O3对NO的吸附,提高脱硝效率,使250℃时的脱硝效率达到95%左右,但在290℃以上,则会降低脱硝效率.为了抑制氨的氧化,发挥磁场对γ-Fe2O3脱硝的作用,适合在200~250℃低温区间内采用γ-Fe2O3催化剂进行SCR脱硝.     

不同碳源中硫酸盐还原菌生长状况及对砷、锑去除效率研究

分别以乳酸、乙醇、糖蜜和米酒作为碳源,研究硫酸盐还原菌在不同碳源中的生长状况及对As和Sb的去除效率。硫酸盐还原菌接种到各碳源培养基后14 d的生长状况显示,硫酸盐还原菌在乳酸中生理活性最佳,在乙醇中也有明显的生理活性,但需要一个较长的启动期,而在糖蜜和米酒中没有明显的生理活性。当硫酸盐还原菌接种到各碳源培养12 h后加入酸性As(V)和Sb(V)储备液,由于12 h内尚未生成足够的碱度和硫化物来应对酸性储备液冲击,硫酸盐还原菌在所有碳源中均失去生理活性;虽然硫酸盐还原菌已失活且基质中只含有少量硫化物(≤3.62 mg/L),乳酸培养基中总锑和总砷的去除率仍可达到89.7%和65.6%,糖蜜和米酒培养基中总锑去除率达到81.2%和97.3%、总砷去除率为10.0%和17.1%,不过乙醇培养基中砷和锑均没有明显的去除。后以能显著促进硫酸盐还原菌生长的乳酸和乙醇作为碳源,调节培养基初始p H约为7,并接种培养48 h后加入酸性As(V)和Sb(V)储备液,储备液加入前乳酸和乙醇培养基的硫化物质量浓度分别达到70.73 mg/L和18.58 mg/L,储备液加入后细菌仍能继续生长,最终总锑去除率可达97.8%和98.4%,总砷去除率则为27.8%和24.6%。实验结果表明,糖蜜和米酒作为碳源需进一步优化,乙醇则体现出了可替代乳酸的潜在优势;砷和锑的去除效率除了与硫酸盐还原菌活性有关外,也与砷、锑自身的化学性质及反应基质有密切关系。     

磁性壳聚糖凝胶球固定厌氧铁氨氧化菌对废水氨氮去除的影响

厌氧铁氨氧化(ammonium oxidation coupling with iron reduction,Feammox)反应是一种在厌氧条件下,由厌氧铁氨氧化菌驱动,以三价铁为电子受体,氧化氨氮的生物化学途径,它可以用于去除水体中的氨氮.为提高厌氧铁氨氧化菌对氨氮废水处理效果,采用"氢氧化钠共沉淀-溶胶-凝胶"法制备粒径为1~5mm的磁性壳聚糖凝胶球(magnetic chitosan hydrogel beads,MCHBs),将厌氧铁氨氧化菌固定,研究其对废水中氨氮去除效果和影响因素,并与游离厌氧铁氨氧化菌对废水氨氮去除效率作对比.制备的MCHBs进行X射线衍射(XRD)和振动样品磁强(VSM)等表征分析.结果表明,MCHBs为铁磁性、结晶度高,饱和磁化强度达29.46 emu·g~(-1).MCHBs固定厌氧铁氨氧化菌比游离菌具有更高的氨氧化和铁还原速率,平均增幅为42.96%和20.75%,以MCHBs(1~2 mm)固定厌氧铁氨氧化菌的效果最显著(P0.05).进一步研究发现,不适宜氨氮浓度、温度和pH下,MCHBs(1~2 mm)固定厌氧铁氨氧化菌氧化氨氮的能力均比游离菌高.初始氨氮浓度60.00 mg·L~(-1)、温度25℃和pH 4.50时,厌氧铁氨氧化效果较好,主要产物为硝态氮和二价铁,16 d时MCHBs(1~2 mm)固定厌氧铁氨氧化菌对氨氮去除率高达53.62%.这些结果都表明以MCHBs固定厌氧铁氨氧化菌后,能起到增强厌氧铁氨氧化反应去除废水氨氮的目的.     

Shewanella oneidensis MR-1对针铁矿的还原与汞的生物甲基化

在实验室模拟条件下,研究了铁还原菌奥奈达希瓦氏菌Shewanella oneidensis MR-1对针铁矿的异化还原及其对汞生物甲基化的影响.结果表明,S.oneidensis MR-1能溶解针铁矿,并能将溶解出的Fe3+还原成Fe2+;S.oneidensis MR-1也是一种汞甲基化细菌,能够将无机汞转化成甲基汞.铁的溶解还原作用随着初始针铁矿剂量的大幅增加而减弱,针铁矿的异化还原在一定程度内促进汞的生物甲基化.弱酸性条件比中碱性和强酸条件有利于汞的甲基化;腐殖酸在低浓度促进汞甲基化,浓度过高则会抑制汞的甲基化.     

典型气田土壤铁还原活性与微生物群落关系研究

由微生物驱动的土壤铁还原过程在铁的生物地球化学循环中起到重要作用,该过程还可与土壤重金属的转化及石油烃类有机污染物的降解等过程相偶联.油气田土壤常具有潜在有机污染物风险,本研究以重庆涪陵页岩气田的土壤（潜在烃类有机物污染风险）为对象,测定土壤铁还原活性（Iron Reducing Potential,IRP）,并利用Illumina Miseq测序解析其中的铁还原微生物类群,进而探讨IRP、土壤基本性质及微生物群落之间的关系.结果表明,该区域土壤铁还原菌群的优势菌门为厚壁菌门（Firmicutes）、变形菌门（Proteobacteria）和拟杆菌门（Bacteroidetes）.与低IRP样品相比,高IRP样品中Pseudomonas、norank Peptococcaceae及Lentimicrobium等菌属具有较高的相对丰度.基于各样品OTU （Operational Taxonomic Unit）组成的PCoA （Principal Co-ordinates Analysis）分析表明,高、中及低IRP样品中铁还原菌群落结构差异显著（R²=0.25,p<0.01）,且一些分别属于Acetoanaerobium、Proteiniphilum、Petrimonas、Tessaracoccus及Exiguobacterium菌属中的OTUs在高IRP样品中显著上调.结构方程模型表明,铁还原微生物的群落结构是直接决定土壤IRP的主要因子,土壤氨氮及有效磷均可通过影响微生物群落结构来间接影响IRP,且氨氮还可通过直接影响有效磷来间接影响土壤IRP.本研究揭示了影响典型页岩气田土壤铁还原活性的关键因子及微生物机制,为进一步深入研究铁还原条件下土壤有机污染物去除的微生物机制打下基础.     

嗜根寡养单胞菌DSM14405T对高浓度Cr(Ⅵ)的抗性及其还原特性分析

为了寻找植物-微生物联合治理Cr（VI）污染的合适微生物,分析了一株植物根际促生菌——嗜根寡养单胞菌DSM 14405^T（Stenotrophomonas rhizophila DSM 14405^T）对不同浓度Cr（VI）的还原能力、Cr（VI）还原最适培养条件、对连续投加Cr（VI）的还原能力及高浓度Cr（VI）处理不同时间的转录组变化.结果表明,嗜根寡养单胞菌DSM 14405^T在24 h内对10、50、200和500 mg·L^-1 Cr（VI）的还原率分别为100%、92.4%、26.2%和16.5%,且在30℃、pH=7.5、转速180 r·min^-1条件下培养能最经济、高效地还原Cr（VI）.该菌能在64 h内完全还原2次所投加的50 mg·L^-1的Cr（VI）,第3次投加后仅能还原55.2%左右.比较转录组学分析可得,200 mg·L^-1Cr（VI）作用下,嗜根寡养单胞菌DSM 14405^T细胞表现出显著的抗性.具体表现为：大幅度上调胞内消除有毒自由基的相关基因、DNA修复相关基因以防止DNA因自由基受损,同时下调细胞组分及蛋白代谢等与细胞抗性相关性低的通路.并且,随着Cr（VI）的还原和细胞对环境的适应,Cr（VI）抗性相关基因及通路的调节在长时暴露中明显少于短时暴露.本研究为Cr（VI）污染的原位植物-微生物联合治理提供了可选菌株和理论依据.     

Cloning,expression, and functional identification of CaSWEET7 and CaSWEET15 genes in Canarium album北大核心CSCD

糖外排转运蛋白(sugars will eventually be exported transporters,SWEET)介导植物光合同化产物蔗糖的跨膜运输.以橄榄(Canarium album(Lour.)Raeusch.)果实为材料,通过气相色谱串联质谱(GC-MS)检测橄榄果实中糖组分及含量变化,利用RT-PCR技术克隆得到CaSWEET7和CaSWEET15基因开放阅读框(ORF)序列.结果表明:CaSWEET7和CaSWEET15基因ORF全长分别为774 bp和951 bp,分别编码长度为257个和316个氨基酸残基,具有2个MtN3_slv结构域;进化树分析表明,CaSWEET7属于CladeⅡ,CaSWEET15属于CladeⅢ.实时荧光定量PCR(qRT-PCR)技术检测其在不同发育时期的果实中相对表达量变化,结果表明,随着果实发育,CaSWEET7和CaSWEET15表达量逐渐递增,且与果实发育蔗糖含量变化呈显著正相关(相关性系数分别为0.931和0.904,P<0.05);利用酵母功能互补证明CaSWEET7和CaSWEET15基因编码的蛋白具有转运蔗糖能力.本研究表明CaSWEET7和CaSWEET15基因可能在橄榄果实蔗糖积累中发挥作用.(图9表2参44)     

硫酸盐还原菌落活性的研究

从广州某污水处理厂采取含硫酸盐还原菌（SRB）的污泥,经富集培养、驯化,研究该硫酸盐还原菌（SRB）在pH值为7．5、30℃的完全厌氧环境中,使硫酸盐转化的效率。试验证明,经过富集、驯化后的硫酸盐还原菌,在1～2h内生长最快,硫酸盐还原效率最高,经过3h左右,硫酸盐还原率可达到93．8％。     

固体超强酸和金属氧化物类催化剂上CH4-SCR还原NOx研究进展

由于还原剂甲烷价廉易得,甲烷选择性催化还原NOx（简称CH4-SCR）被认为是最有潜力替代NH3-SCR的催化还原技术。现有的CH4-SCR催化剂中,分子筛类催化剂因催化活性高而被广泛研究,但由于其水热稳定性不好,使得非分子筛负载的催化剂成为近年来的研究热点,其中主要包括固体超强酸和氧化物两大类。综述了这两类催化体系在催化活性、反应机理及掺杂改性等方面的研究现状,比较了各种催化剂的优缺点,并对CH4-SCR的发展前景进行了展望。