微生物异化还原针铁矿过程中4-硝基苯乙酮降解动力学特征及机理初探

以硝基类有机污染物为研究对象,探讨了在多相界面(矿物相/生物相)反应体系及纯生物相反应体系中4-硝基苯乙酮微生物还原动力学特征,同时对"针铁矿-微生物-4-硝基苯乙酮"相互作用机制进行了初步阐明.结果表明,2-磺酸钠蒽醌(AQS)对4-硝基苯乙酮微生物还原降解速率有显著的促进作用;不同反应体系中还原降解产物4-氨基苯乙酮含量(μmol·L-1)的对数值和反应时间(h)之间均呈典型的动力学一级增长模式(ExpGro1 Mode),ExpGro1模型拟合的校正R2系数(R2adj)在0.9699～0.9894之间.针铁矿介导下的多相界面反应体系中,4-硝基苯乙酮微生物还原过程可分为耦合的两个子过程,即针铁矿的微生物还原解离过程和吸附态Fe(Ⅱ)调控下的非生物还原过程.不同浓度的AQS以及反应体系中针铁矿的介入,导致4-硝基苯乙酮微生物还原反应所需"活化时间"存在一定程度的差异.研究进一步证实,针铁矿还原解离过程生成的吸附态活性Fe("Ι)在4-硝基苯乙酮微生物还原过程中起到了至关重要的作用.     

互花米草入侵对河口湿地铁还原菌群落结构及多样性影响

互花米草是河口湿地典型的入侵物种,为了探究互花米草入侵对河口湿地铁还原菌群落结构及多样性影响,以闽江口秋茄湿地、闽江口芦苇湿地和漳江口白骨壤湿地3个典型的湿地为研究对象,分别对互花米草入侵前后土壤铁还原菌群落进行测定与分析.结果表明：①互花米草入侵使白骨壤湿地和芦苇湿地土壤铁还原菌多样性升高,使秋茄湿地铁还原菌多样性降低;②互花米草入侵白骨壤湿地后拟杆菌门（Bacteroidetes）相对丰度显著降低,变形菌门（Proteobacteria）铁还原菌的相对丰度显著提高（p<0.05）;③互花米草入侵使湿地土壤铁还原菌的优势菌属发生演替.互花米草入侵后,秋茄湿地中优势菌属除硫单胞菌（Desulfuromonas）的丰度显著降低成为非优势菌属,而厌氧粘细菌（Anaeromyxobacter）的丰度显著提高成为第三优势菌属;白骨壤湿地中互花米草入侵后拟杆菌属（Bacteroides）的丰度显著降低成为非优势菌属;④环境因子及碳组分影响湿地土壤铁还原菌的相对丰度,Geobacter的相对丰度与可溶性有机碳、土壤微生物量碳均呈显著负相关（p<0.01）,Halothiobacillus的相对丰度与土壤总有机碳（SOC）呈显著正相关（p<0.05）,与土壤微生物量碳（MBC）呈显著负相关（p<0.05）.研究结果可为治理互花米草过程中微生物多样性的恢复提供科学依据.     

钒和钨负载量对V2O5-WO3/TiO2表面形态及催化性能的影响

采用浸渍法制备了一系列不同钒和钨负载量的V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂样品,对样品NH₃选择性催化还原NO性能进行了评价,并用BET、XRD、XPS等手段对催化剂样品的表面形态进行了表征.研究发现,钒的负载量对催化剂的比表面积和催化活性有显著影响,当钒负载量从1％升高到8％时,催化剂比表面积下降了16 m²/g,最高活性温度降低了约100℃.钨起到稳定剂和助剂的双重作用,当钒负载量为1％时,钨负载量从0升高到6％,催化剂比表面积仅下降了3 m²/g,而活性温度窗口向高温和低温各拓宽了约50℃.研究表明钒和钨负载量都能影响催化剂表面的VO_x物种,但对催化剂的表面晶型没有明显影响.     

硫自养与异养混合亚硝酸盐反硝化过程铵生成机制

为研究亚硝酸盐型碳、氮、硫同步脱除系统的特性,采用SBBR,以亚硝酸盐、硫化物及乙酸钠为基质,探索6种进水COD/N及5种进水S/N下碳、硫混合亚硝酸盐反硝化过程铵的生成机制。结果表明:在进水COD/N高于2、S/N高于1时,NO_2~--N去除率高达99%;同时,当氧化还原电位(ORP)低于-400 mV时,会出现铵浓度明显升高现象,在此条件下,进水COD/N不变时,较高的S/N会促进铵的生成;控制进水S/N不变,COD/N为3时铵浓度升高最为明显。微生物分析结果表明,该碳、氮、硫混合体系中同时存在硫自养反硝化、异养反硝化及亚硝酸盐异化还原为铵等过程,碳、硫混合亚硝酸盐反硝化过程铵的生成机制可能是低氧化还原电位和过量电子供体存在的情况下亚硝酸盐异化还原为铵的过程。     

气体扩散电极体系电化学消毒

以自制活性炭/聚四氟乙烯(PTFE)气体扩散电极在无隔膜体系发生H2O2进行电化学消毒的系统研究,主要探讨了膜电极中PTFE质量分数W(PTFE)和造孔剂含量m(NH4HCO3),外部操作条件pH值和氧气流速Q(O2)对杀菌效果的影响.结果表明,W(PTFE)为0.5时,H2O2的产量最高.适量造孔剂的添加有效地提高了杀菌效率,与酸性条件相比,效果在中性条件下更为突出.BET比表面积分析结果表明,随着造孔剂含量的增加,膜电极表面的平均孔径先大幅度减小,后缓慢增加,这有助于电极上的气体传质效果.吸附在杀菌过程中起的作用不大.杀菌效率随着pH值的下降迅速提高,该体系pH值适用范围较广:当原水细菌总数为106CFU.mL-1,pH为3～10,以载铂量W(Pt)为3‰的气体扩散电极作为阴极进行电解,30 min后杀菌效率均能达到80%以上.在一定范围内增加氧气流速Q(O2)对H2O2的产生及杀菌效率的提高无太大影响.一方面,高的氧气流速增大了水的电阻,增加了杀菌能耗,提高气体扩散电极体系杀菌的运行成本;另一方面,高的氧气流速在一定程度上适当缩短了处理时间,降低了设备投资.机制研究表明,开始时阳极的直接氧化与自由基的产生起了重要作用;随着反应时间的延长,阴极H2O2间接杀菌的作用迅速增强;电解30 min后阴极室和阳极室的杀菌效率基本相当,此时两者的作用接近.     

Arsenic dynamics in the rhizosphere and its sequestration on rice roots as affected by root oxidation

A pot experiment was conducted to investigate the effects of root oxidation on arsenic （As） dynamics in the rhizosphere and As sequestration on rice roots. There were significant differences （P 〈 0.05） in pH values between rhizosphere and non-rhizosphere soils, with pH 5.68-6.16 in the rhizosphere and 6.30-6.37 in non-rhizosphere soils as well as differences in redox potentials （P 〈 0.05）. Percentage arsenite was lower （4%-16%） in rhizosphere soil solutions from rice genotypes with higher radial oxygen loss （ROL） compared with genotypes with lower ROL （P 〈 0.05）. Arsenic concentrations in iron plaque and rice straw were significantly negatively correlated （R = -0.60, P 〈 0.05）. Genotypes with higher ROL （TD71 and Yinjingmanzhau） had significantly （P 〈 0.001） lower total As in rice grains （1.35 and 0.96 mg/kg, respectively） compared with genotypes with lower ROL （IAPAR9, 1.68 mg/kg; Nanyangzhan 2.24 mg/kg） in the As treatment, as well as lower inorganic As （P 〈 0.05）. The present study showed that genotypes with higher ROL could oxidize more arsenite in rhizosphere soils, and induce more Fe plaque formation, which subsequently sequestered more As. This reduced As uptake in aboveground plant tissues and also reduced inorganic As accumulation in rice grains. The study has contributed to further understanding the mechanisms whereby ROL influences As uptake and accumulation in rice.     

浸泡时间对X60钢SRB电化学腐蚀行为影响研究

利用极化曲线,电化学阻抗谱,扫描电镜,能谱分析和微生物分析等方法对X60钢在灭菌培养基和接种硫酸盐还原菌(SRB)培养基中浸泡2h和浸泡240h后的腐蚀行为进行了对比研究.结果表明:浸入初期,相比灭菌介质,含SRB介质中X60钢表面上SRB的初始吸附成膜具有一定的保护作用,这使其耐蚀性能有所提高.浸泡2h后,SRB菌落代谢过程的阴极去极化作用使X60钢表面产生明显点蚀形貌,加速了X60钢的腐蚀,使其耐蚀性能下降.     

化学杀菌剂处理油田回注水的应用研究

目前油田进行的二次采油,需要向油井注入大量的回注水。回注水管道中含有大量硫酸盐还原菌(SRB)、腐生菌(TGB)和铁细菌(FB)等,其生长、代谢和繁殖易引起金属管道腐蚀,影响了油田正常生产。本文选取大庆油田回注水,用化学杀菌剂进行处理。结果表明化学杀菌剂处理油田回注水的合适应用条件是:pH值为5.0～9.5;对聚驱水采用异噻唑啉酮,采用均匀式加药方式,投加量为120mg/L,每3天加药一次;对水驱采用1227-异噻唑啉酮,每15天冲击加药一次,投加量为80mg/L。在此条件下,对于聚驱水杀菌率硫酸盐还原菌为99.99%,腐生菌和铁细菌100%;对于水驱水杀菌率硫酸盐还原菌可达100%,腐生菌99.99%,铁细菌99.99%。     

铜质量比对Fe/Cu还原2,4-二氯酚影响及还原途径

针对Fe/Ni、Fe/Pd双金属成本高,疏水性较差的问题,采用改性纳米Fe/Cu双金属还原水中2,4-二氯酚(2,4-DCP),考察了铜质量比(ω(Cu))对Fe/Cu还原降解2,4-DCP效果的影响,结果表明:反应进行到80 h时,ω(Cu)=10%的Fe/Cu还原效果最佳,对2,4-DCP的去除率接近100%,中间产物4-氯酚(4-CP)也基本转化为终产物苯酚(CA),CA产率达91.8%。还原通过2种途径进行:(1)2,4-DCP先被还原脱去一个氯生成中间产物4-CP,随着反应进行再被脱去一个氯生成CA;(2)2,4-DCP被直接脱去2个氯生成终产物CA。XRD分析表明:反应后Fe/Cu中的Fe~0被氧化为Fe_3O_4和Fe_2O_3,Cu~0被氧化为CuO。     

污染场地六价铬的还原和微生物稳定化研究

通过采集苏州某化工原址场地铬污染土壤,首先加入石硫合剂使大部分六价铬[Cr(Ⅵ)]还原,再加入营养液促进土著微生物大量生长,利用微生物还原稳定化土壤中的铬.培养60 d后,通过毒性浸出、土壤中剩余Cr(Ⅵ)测定等实验确定稳定化效果,结果表明,加入5%营养液培养后,土壤毒性浸出液中Cr(Ⅵ)浓度由原来的8.26 mg·L-1降低到0.26 mg·L-1,降低了96.8%,总铬浓度由原来14.66 mg·L-1降低到0.63 mg·L-1,降低了95.7%.另外,通过高锰酸钾氧化实验和灭菌实验确定稳定化的持久性,高锰酸钾氧化后,仅通过还原处理的土壤浸出液中Cr(Ⅵ)由8.26 mg·L-1增加到14.68 mg·L-1,而经稳定化后的土壤浸出液中Cr(Ⅵ)降低到2.68 mg·L-1.稳定化后的土壤样品经紫外灭菌,发现微生物消亡后,对稳定化效果没有显著影响.因此,初步证明了高浓度高毒性的Cr(Ⅵ)污染土壤经初步还原后再经微生物稳定化治理是可行的,为Cr(Ⅵ)污染场地治理提供了一种高效低成本的修复技术.