某铀矿区地下水中钍存在形式及饱和指数研究

文章以某铀矿区地下水为研究对象,在分析地下水化学成分的基础上,采用PHREEQC软件模拟在不同pH值条件下钍(Th)存在形式及其浓度值变化规律,分析pH值与地下水中Th生成物与SI值之间的变化关系。结果表明:研究区Th主要以ThOH~(3+)、Th(OH)_2~(2+)、Th(OH)_3~+、Th(OH)_4、Th~(4+)、ThSO_4~(2+_、Th(SO_4)_2与ThCl~(3+)等8种形式赋存,且Th(OH)_4占绝对优势;地下水化学成分浓度和pH值是影响Th存在形式的关键因素,当pH>3时,取决于水化成分含量,Th以Th盐或Th~(4+)为主要形式存在,随pH递增,水解作用增强,主要水解产物因pH值变化发生改变,最终以Th(OH)_4形式稳定存在。由SI指数可知,在研究区水文地球化学背景下,Th(SO_4)_2沉淀、溶解状态易受到pH值影响,Th(OH)_4、ThO_2状态未因pH改变发生变化。     

广东某铀废石堆周边土壤中铀污染特征及其环境有效性

铀（U）矿冶过程中产生了大量铀废石。通常认为其放射性核素含量低,大多沿山谷露天自然堆放,一般不对堆场做防渗漏处置,对铀废石可能产生的潜在环境影响尚未引起重视。以广东某花岗岩型铀矿山的一个废石堆周边土壤为研究对象,在废石堆上、下游方向分别采集了2条（即BP1和BP2,视作背景土壤,距离废石堆的距离分别为10和20 m）和3条土壤剖面（即WP1、WP2和WP3,视作潜在U污染土壤,距离废石堆的距离分别为50、100和180 m）。通过对剖面间U分布特征的对比,定量估算了受污染土壤中外源U的输入通量;结合逐级化学提取技术,分析了U在土壤剖面的赋存形态及其环境有效性。结果表明：1）铀废石堆对周边土壤产生了显著的放射性污染,废石堆下游方向由近及远的3条U污染剖面（WP1、WP2和WP3）中U平均质量分数比背景剖面分别富集了634.6、10和3.7倍,其外源U的平均输入通量分别为4840.36、86.72和20.46μg·g-1。距污染源（废石堆）愈近,土壤中外源U的输入通量愈大;2）在近源区,大量的外源U优先在土壤表层聚集,随着远离污染源,逐渐转变为优先在剖面的深部淀积;3）与U 污染剖面相比,背景剖面（BP2）的惰性态 U（晶质铁锰氧化物/氢氧化物结合态+残渣态）所占比例最大,活性态 U（可交换态（包括水溶态）+碳酸盐结合态）所占比例最小,说明U污染土壤的外源U输入更倾向于对活性态U的贡献,这是对植物影响最直接的部分。另外,距污染源由近及远,U污染土壤中活性态U所占比例增大,潜在活性态U（有机质结合态+无定形铁锰氧化物/氢氧化物结合态）所占比例降低;4）3条U污染剖面中,平均90%以上的U（活性态和潜在活性态）对生态系统构成了威胁。因此,铀废石堆对周边环境产生的风险应得到充分重视。本研究为开展铀矿冶地域的放射性环境影响评价和土壤修复提供了有益的参考。     

五种水生植物对水中铀的去除作用

采用水培实验,研究了浮叶植物野生水葫芦(Eichhornia crassipes)、漂浮植物浮萍(Lemna minor L)、满江红(Azolla imbircata)、沉水植物菹草(Potamogeton crispus)、挺水植物空心莲子草(Alligator Alternanthera Herb)在初始铀浓度分别为0.15、1.50和15.00 mg·L^-1水中的生长状况及它们对水中铀的去除能力.结果表明,在21 d的水培试验期内,满江红对铀表现出了最强的抗性,0.15、1.50和15.00 mg·L^-1的铀对满江红的生长抑制率分别只有4.56%、2.48%和6.79%,而满江红对水中铀的去除率分别达到了94%、97%和92%.进一步的试验表明,每1 L水中种植7.5 g满江红,可以获得最大的铀去除率,将初始铀浓度为1.25、2.50、5.00和10.00 mg·L^-1的水体降至国家排放标准(GB 23727—2009)规定值(0.05 mg·L^-1)以下分别需要17、19、23和25 d.研究结果为进一步开展铀污染水体植物修复的研究打下了基础.     

铀矿区周边水体典型核素污染特征及风险评价

为研究铀矿区周边水体中典型放射性核素分布特征及其潜在的健康风险,对该地区周边浅层地下水及河水中放射性活度浓度进行分析测定.运用改进内梅罗综合污染指数法和健康风险评价模型对放射性污染及不同年龄段人群健康风险进行评估.结果表明,地下水与河水中放射性核素²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th活度浓度（地下水：0.012~0.102,0.013~0.036,0.002~0.033Bq/L,河水：0.001~0.066,0.013~0.034,0.001~0.013Bq/L）均未超过WHO饮用水水质准则规定的标准限值,但远远高于江西省水体背景值.河水中各核素活度浓度随水流流向呈递减趋势,地下水中各核素空间分布无明显规律性特征.河水中综合污染指数高于地下水,最高值分别为9.21和6.83,属严重污染和中度污染.健康风险评价结果表明,幼儿和少儿致癌风险要高于成人,幼儿终身致癌风险均超过ICRP最大可接受风险值5.0×10^-5,少儿和成年超标率为33.3%和16.7%,即使未超标但也高于USEPA推荐可忽略风险水平10^-6,具有潜在致癌风险.各核素致癌风险水平呈现为²²⁶Ra > ²³²Th > ²³⁸U,因而对于铀矿区周边饮用水中²²⁶Ra和²³²Th要更加重视研究.     

铀胁迫对香根草生理生化指标的影响

采用水培方式研究了不同质量浓度(0、0.1 mg/L、1 mg/L、5mg/L、10 mg/L、20 mg/L)铀胁迫下香根草光合色素质量比、可溶性蛋白质质量比、丙二醛(MDA)含量、抗氧化酶(超氧化物歧化酶SOD、过氧化物酶POD、过氧化氢酶CAT)活性、非酶物质(非蛋白巯基NPT、谷胱甘肽GSH和植物络合素PCs)含量的变化.结果表明,铀质量浓度为0.1 mg/L和1 mg/L时,可促进香根草光合色素和可溶性蛋白质质量比的增加,但随铀质量浓度增加,光合色素和可溶性蛋白质质量比逐渐下降.铀胁迫诱导香根草体内MDA含量、POD活性和CAT活性呈明显升高的趋势,SOD活性则表现为逐渐下降的趋势.不同质量浓度铀胁迫对香根草根部NPT、GSH和PCs含量无明显影响,铀质量浓度为0.1 mg/L时香根草根部NPT、GSH和PCs含量略有增加;随铀胁迫质量浓度增加,叶片内GSH含量逐渐下降,NPT和PCs含量则逐渐升高.     

黑麦草对铀胁迫的生理响应及其积累特征研究

针对铀矿冶地域周边低放土壤的植物修复问题,采用盆栽试验,研究了黑麦草在不同质量比(0、1 mg/kg、5 mg/kg、20 mg/kg)铀胁迫下的生长响应、抗氧化体系酶活性的变化及对铀的积累特征。结果表明,低质量比(土壤铀质量比为1 mg/kg)铀胁迫下,黑麦草叶绿素a、叶绿素b和类胡萝卜素质量比增加,但随土壤中铀质量比增加,植物光合色素质量比逐渐下降。当土壤铀质量比为1 mg/kg时,黑麦草茎叶和根部的可溶性蛋白质质量比均较对照组略有增加,随土壤铀质量比增加,当土壤铀质量比为5 mg/kg和20 mg/kg时,黑麦草茎叶和根部的可溶性蛋白质质量比均呈降低趋势,且均低于对照组。铀胁迫诱导植物体内丙二醛(MDA)质量比呈明显升高的趋势。当土壤铀质量比低于5 mg/kg时,铀胁迫茎叶和根部的抗氧化体系酶(过氧化物酶(POD)、超氧化物歧化酶(SOD)、过氧化氢酶(CAT))活性提高,当土壤铀质量比为20 mg/kg时,黑麦草茎叶和根部的POD、SOD、CAT活性大幅降低。黑麦草对铀的富集量随铀质量比增加而增加,土壤铀质量比为20 mg/kg时,黑麦草对铀的生物富集量达到最大值,其中,地上部铀质量比为70.94 mg/kg,根部铀质量比为338.37 mg/kg。铀质量比在黑麦草体内分布为地上部小于根部。     

腐殖酸吸附水中铀的特性与机理

通过序批式试验研究了腐殖酸(Humic Acid,HA)对铀的吸附行为及时间、吸附剂用量、铀的初始质量浓度、pH值、温度和共存离子等试验条件对吸附的影响,分析了其热力学和动力学过程,用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)手段分析了相关吸附机理.结果表明,吸附过程在60 min后达到动态平衡,吸附率最高达99％以上.当pH值在5左右时,HA投加量越大,吸附效率越高.体系中HCO3-、H2PO4-;的存在对HA吸附U(Ⅵ)有促进作用,而柠檬酸根离子、EDTA2-及Cr6+、Mn2+使HA对U(Ⅵ)的吸附率降低,影响程度与其离子浓度正相关.准二级吸附动力学方程可以较好地描述HA吸附U(Ⅵ)的动力学规律,R2=0.9951.当温度为25℃时,U(Ⅵ)质量浓度与吸附量之间的关系符合Langmuir经验公式,饱和吸附容量为170.94 mg/g.HA吸附U(Ⅵ)前后的IR光谱分析表明,HA主要含有—OH、—COOH、—NH2、—C—N、苯环等结构,推断与U(Ⅵ)相互作用的主要基团为—OH、—C=O、—C—N—、—NH2.     

粉末活性污泥处理含铀废水的特性

以生活污水处理厂剩余活性污泥为原料,制备粉末活性污泥(PAS)作为生物吸附剂,考察p H值,PAS投加量,U(Ⅵ)初始浓度和吸附时间对PAS吸附U(Ⅵ)的影响,探讨了PAS吸附U(Ⅵ)的作用机理。实验结果表明,在U(Ⅵ)初始浓度为10 mg/L时,其最佳吸附p H值为3,去除率97.77%,吸附平衡时间120 min;吸附过程较好地拟合了准二级动力学模型(R2≈1)和Freundlich等温模型(R2≈1);X射线能谱和离子交换实验分析表明,离子交换为其主要吸附方式,参与交换的主要离子为Ca2+;红外光谱分析表明,PAS吸附U(Ⅵ)后自身结构未发生改变。以0.1 mol/L的HCl溶液作为解吸液,初次解吸率达92.83%,循环利用3次仍具有较好的吸附效果。     

两种植物根际促生菌对博落回抗干旱及富集铀性能的增强作用研究

采用土壤盆栽试验,通过在博落回(Macleaya cordata)根际单独接种荧光假单胞菌(Pseudomonas fluorescens)、单独接种绿针假单胞菌橙色亚种(Pseudomonas chlororaphis subsp. aurantiaca)及同时接种这两种菌,研究了这两种植物根际促生菌对博落回抗干旱及富集铀性能的增强作用.结果表明:在干旱胁迫下,单独接种荧光假单胞菌、单独接种绿针假单胞菌橙色亚种及同时接种这两种菌后,博落回的生物量分别增加了35.03%、21.01%和17.33%,相对含水量分别增加了26.90%、19.31%和29.48%,叶绿素总量分别增加了71.11%、48.47%、12.85%,脯氨酸含量分别降低了71.70%、64.91%和61.35%.在干旱和铀同时胁迫下,单独接种荧光假单胞菌、单独接种绿针假单胞菌橙色亚种及同时接种这两种菌后,博落回对铀的总富集量分别提高了109.52%、66.67%和42.86%.可见,两种植物根际促生菌对博落回抗干旱和富集铀性能的增强作用表现为:单独接种荧光假单胞菌单独接种绿针假单胞菌橙色亚种同时接种这两种菌.实验结果可为干旱地区铀污染土壤的植物修复提供参考.