天津冬季一次重污染过程颗粒物中水溶性离子粒径分布特征

为研究天津冬季重污染天气过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布及二次离子生成机制,于2014年1月利用Anderson撞击式分级采样器在中国气象局天津大气边界层观测站内采集颗粒物样品,并使用离子色谱仪分析Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)等8种水溶性无机离子(TWSII).结果表明,采样期间PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均值分别为(138±100)μg·m~(-3)和(227±142)μg·m~(-3),粗、细粒子中TWSII的平均浓度分别为(34.07±6.16)μg·m~(-3)和(104.16±51.76)μg·m~(-3).细粒子中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子的浓度远高于其他离子,且相关性较好,粗粒子中NO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-浓度较高.随着污染程度加剧,细粒子中TWSII浓度增加明显,粗粒子中则变化不大.水溶性离子的粒径谱分布显示,SO_4~(2-)以单模态分布,优良天峰值出现在0.43~0.65μm,NO_3~-在优良日呈现三模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65、2.1~3.3和5.8~9.0μm,NH_4~+呈双模态分布,优良日峰值出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,污染日3种二次离子峰值均以0.65~1.1μm的单模态分布为主,与三者之间的热动力平衡过程有关.细粒子中NH_4~+除与SO_4~(2-)和NO_3~-结合外,还与部分Cl~-结合,粗粒子中NH_4~+全部与NO_3~-和SO_4~(2-)结合后,剩余的NO_3~-和SO_4~(2-)与其他阳离子结合.     

南京北郊黑碳气溶胶的来源解析

利用七波段黑碳仪对2015年1~12月南京北郊地区黑碳(black carbon,BC)气溶胶实时监测,并结合黑碳仪模型对该期间内BC进行来源解析,探讨化石燃料排放产生BC(BCff)与生物质燃烧产生BC(BCbb)各自的贡献大小.结果表明,观测期间BC的吸收波长指数(α)和生物质燃烧对BC的贡献百分比(BB)的变化范围都较大但趋势较为一致;冬季α值偏高而夏季α值较低,表明不同季节时间BC来源和强度的差异性.BCff在各季节BC总浓度中占比略有不同但均高于75%;BC、BCff和BCbb的日变化趋势均呈双峰特征,在07:00~09:00和18:00~21:00左右浓度有最大值;全天中,BCff对BC贡献最大,浓度值约为BCbb的3~5倍;夜晚BC浓度普遍高于白天,其平均浓度值是白天的1.2倍.由浓度权重轨迹分析的结果可知,影响南京北郊地区高浓度BC的源区主要集中在浙江、安徽以及江西和福建等地区.     

华北地区乡村站点(曲周)夏季PM2.5中二次无机组分的生成机制与来源解析

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素.     

山东省临沂市土壤有机氯农药滴滴涕残留量与空间分布特征

通过对临沂市全区表层土壤每36 km2进行样品收集,测试分析了DDTs、Org C、N等指标,主要研究了区域表层土壤DDTs的残留现状、组成和来源、影响因素、空间分布和环境质量特征.结果表明,调查区表层土壤中DDTs检出率为71.75%,平均含量为0.035μg·g-1;检出样品中p,p'-DDT和p,p'-DDE为主要残留物,平均残留分别为0.033μg·g-1和0.010μg·g-1,分别占检出样的60.99%和34.62%.DDTs降解率指示区域58%表层土壤为新近输入区,新近输入区在调查区中南部分布尤为明显;而p,p'-DDD/p,p'-DDE指示区域DDTs降解以氧化环境为主,o,p'-DDT/p,p'-DDT指示71.37%区域土壤DDTs输入可能与工业级DDTs有关.相关分析表明,影响土壤DDTs分布的外在因素包括土壤Org C、N、C和p H等指标,且DDTs中p,p'-DDT组分占比越高,影响越明显.DDTs的空间分布具明显点源特征,市县周围均出现明显浓集中心,中南部部分区域浓度明显较高.全区DDTs土壤环境质量污染程度较低,主要以一二类土壤为主,分别占78.95%和21.05%.     

泉州市大气PM2.5镧系元素组成特征及来源解析

2014年3月、4月和7月分别采集了泉州市5个采样点共49个PM_(2.5)样品,采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定样品镧系元素(Loid)及其他微量金属元素浓度水平.分析了PM_(2.5)镧系元素组成特征和配分模式,利用La-Ce-V三元图和化学质量平衡(CMB)受体模型解析了泉州市大气PM_(2.5)污染来源.结果表明:(1)泉州市大气PM_(2.5)总镧系元素(Σ Loid)浓度为2.490~5.708 ng·m~(-3)(含量65.682~126.529μg·g~(-1)),轻重镧系元素比值(L/H)为12.086~14.319;(2)PM_(2.5)镧系元素配分模式与福建土壤相似,PM_(2.5)中Ce元素表现为正异常,而Eu元素表现为负异常;(3)城市扬尘、燃煤尘、汽车尾气尘和垃圾焚烧飞灰是泉州市大气PM_(2.5)的主要来源,贡献率分别为18.9%、10.9%、30.6%和30.2%.     

夏季太湖CDOM光学特性空间差异及其来源解析

为进一步探究夏季太湖CDOM（有色溶解性有机质）光学特性在空间分布上的差异性与其来源的关系,对其紫外-可见吸收及三维荧光光谱特性进行了分析研究,在此基础上进一步分析了CDOM吸尘系数及其荧光组分（C1、C2、C3、C4）强度和各水质参数间的相关性.结合主成分分析法探讨了CDOM的来源以及与各参数指标[ρ（DOC）除外]之间的来源关系.结果表明:CDOM吸收系数α（355）、S值（光谱斜率）变化范围分别为3.27~8.27 m-1和0.011~0.021 nm-1;太湖西部、北部及南部湖区CDOM丰度较大,S值较低,受陆源输入的影响较为明显.CDOM的三维荧光光谱揭示其中含有两种类蛋白质组分C1和C2以及类腐殖质组分C3和C4,并且以类蛋白质组分为主.此外,大部分采样点的荧光指数（FI）为1.70~2.01,自生源指数（BIX）大于1,腐殖化指数（HIX）小于0.6,r_（T/C）（荧光峰T与荧光峰C荧光强度比值）小于2,表明夏季太湖CDOM内源特性相对强烈.研究显示,除ρ（DOC）外,CDOM与其他水质参数在第一主成分上（贡献率为90.8%）均存在显著相关关系,说明各水质参数的来源存在相似性,并且受生物自生源影响更为显著.      

高频交流电场中细颗粒物凝并的实验研究

针对北京地区空气中粒径分别为0.3μm、0.5μm以及1.0μm的细颗粒物进行了高频交流电凝并的实验研究。分别研究了荷电电压、空气的污染程度、交流电电压、交流电频率以及平均气流速度对细颗粒物电凝并的影响。研究表明:采用空气中的细颗粒物作为颗粒源进行的高频交流电凝并实验研究效果明显,对0.3μm、0.5μm以及1.0μm粒径的细颗粒物,最高凝并效率分别可达65%、62%、55%;荷电电压的增加,可以使细颗粒物的电凝并效率增加,并且当荷电电压U115 k V时,荷电量达到饱和,电凝并效率趋于平缓;在相同荷电电压的情况下,细颗粒物浓度较高(空气污染程度为严重污染)时的凝并效率低于低浓度(空气优)时;交流电的电压对凝并的效率影响不大;交流电频率的增加,凝并效率增加;实验通道内的平均气流速度越大,电凝并效率越低。     

长江流域降水中氢氧同位素特征及水汽来源

利用全球降水同位素观测网(GNIP)所提供的数据,研究了位于长江流域的南京、武汉、成都、昆明4个站点大气降水δ~(18)O及其相关要素的时空分布特征。对长江流域4站点大气降水中的δ~(18)O与气温、降水量、在不同时间尺度下的相关关系进行了分析与研究,提出长江流域的大气降水线方程并与全球及我国大气降水线相比较。结果表明,4站点δ~(18)O与δD年平均值波动较小,而多年月平均值波动较大,其中昆明波动最大。季节尺度下,长江流域大气降水中δ~(18)O在干季具有显著的温度效应,在湿季具有降水量效应;年尺度下,长江流域具有降水量效应。与全球大气降水线相比,长江流域大气降水线的斜率与截距都要偏小,尤其是截距偏低很多。利用HYSPLIT模型对南京与昆明站点1991年夏季水汽路径进行聚类分析,其分析结果与大气降水线及氘盈余分析结果一致,即站点存在不同水汽来源。     

钱塘江沉积物重金属污染源解析及生态风险评价

在钱塘江(杭州段)水系的13个采样点采集沉积物样品,分析重金属(Zn、Cr、Cd、Cu、Pb、As、Mn和Fe)的来源并进行了生态风险评价。结果显示,各重金属的浓度平均分别为:Zn 223.76 mg/kg,Cr 73.16 mg/kg,Cd 2.50 mg/kg,Cu 103.73 mg/kg,Pb 46.58mg/kg、As 11.91 mg/kg、Mn 736.4 mg/kg、Fe 2.71×10~4mg/kg。除Mn、Fe以外,其他6种重金属平均含量均超出世界沉积物中重金属的背景值。相关性分析,主成份分析和聚类分析结果显示,Cr、Pb、Cu、As、Zn和Cd主要来源是工业废水排放和化石燃料燃烧。Mn和Fe主要来源是自然环境。地积累指数结果显示各重金属污染程度排序:Cd>Cu>Pb>Zn>As>Cr>Mn>Fe,其中Zn,Pb和As的污染程度为1级(轻度污染),Cu的污染程度为2级(偏中度污染),Cd的污染程度为4级(偏重污染)。单因子潜在生态风险指数结果显示各重金属对生态风险构成危害的顺序为Cd>Cu>As>Pb>Zn>Cr,综合潜在生态风险指数等级显示为强生态风险。人类活动特别是工业生产是造成钱塘江底泥污染的主要原因。     

植物叶表大气降尘的采集和定量分析方法研究

随着工业化和城市化的快速发展,大气颗粒物污染形势严峻,对人体健康和生态环境都造成危害,其中危害植物的典型形式就是叶表降尘。虽然植被具有净化空气的滞尘能力,但是大气降尘也会在植物叶片表面长期积累进而通过影响光合作用、阻塞气孔等对植物的正常生长或作物产量造成不利影响。因此,作物叶表降尘的采集方法和降尘特征研究具有十分重要的现实环境意义,然而由于叶表降尘的"微量"特点,目前可行的能准确收集全部叶表降尘并进行定量的方法非常少,而且通常不能获得降尘样品供后续分析使用。该方法利用针筒与针头过滤器组合将降尘直接洗入针筒并通过微孔滤膜截留,再用叶面积仪确定单位叶面积降尘量,避免了降尘损失和称量误差,且能完整定量收集降尘样品供重金属污染物成分等物理化学分析,在环境科学和生态保护领域具有广泛的应用前景。