北京城区臭氧日变化特征及与前体物的相关性分析

对2012年12月至2013年11月北京城区12个自动空气监测子站的臭氧及其前体物的浓度进行了分析,探讨北京城区臭氧浓度的日变化特征以及与前体物的关系.研究发现,北京市城区臭氧在5~8月份维持相对较高浓度,其他月份则较低.臭氧浓度呈现单峰型分布,基本在15:00、16:00达到峰值;同时臭氧呈现较明显的“周末效应”,即周末臭氧浓度高于工作日浓度. CO、NO、NO2和NOx等前体物多呈现双峰型分布,与O3均呈显著的负相关性,相关性在夏季较低.通过大气氧化剂OX和NOx的拟合方程发现,冬季北京市城区OX在白天受区域O3影响相对较大,在夜间受局地NOx污染影响相对较大.计算了在理想情况下的城区NO2光解速率,春季、夏季、秋季和冬季的平均值分别为0.180,0.209,0.169,0.149min-1.在白天臭氧的高浓度时段城区O3、NO和NO2体现出近似光化学平衡态的特征.     

黑河中游边缘荒漠-绿洲非饱和带土壤质地对土壤氮积累与地下水氮污染的影响

在灌溉农田生态系统,土壤剖面中硝态氮(NO-3-N)的积累、分布、运移及地下水氮污染不仅受灌溉、施肥的影响,也与土壤质地有密切联系.本研究在黑河流域中游临泽平川绿洲设置了黑河河漫滩-老绿洲农田-新垦绿洲农田-绿洲外围固沙带一个监测断面10个观测井,对地下水NO-3-N含量进行连续监测,并对不同景观单元非饱和带土壤质地和NO-3-N含量进行了分析,对不同质地土壤NO-3-N在剖面的运移变化和氮淋溶损失进行监测.结果表明老绿洲农田,0~300 cm土层土壤质地的垂向分布为上层砂壤土,下层为壤土和黏壤土;而新垦沙地农田在土壤剖面中也有洪积黏土层出现,但0~300 cm不同土层砂粒含量均在80%以上;绿洲外围固沙带土壤在160 cm以下出现黏土层分布;土壤NO-3-N含量与黏粉粒含量呈显著相关,显著程度固沙带>新垦绿洲农田>老绿洲农田.土壤黏粉粒含量显著影响氮的淋溶.老绿洲农田区域,地下水NO-3-N含量变动在1.01~5.17 mg·L-1,平均2.65 mg·L-1;新垦沙地农田区域地下水NO-3-N含量变动在6.6~29.5 mg·L-1,平均20.8mg·L-1,2013年5~10月平均含量为26.5 mg·L-1,较2012年同期平均值上升了9.5 mg·L-1;绿洲外围固沙带地下水NO-3-N含量呈明显的增加趋势.地下水浅埋区非饱和带土壤质地是土壤NO-3-N淋溶损失和地下水NO-3-N污染的关键控制因子.边缘绿洲新垦沙地农田是地下水氮污染的脆弱带和高风险区域,实施有效降低地下水氮污染的种植模式及施肥和灌溉管理是区域生态农业需考虑的问题.     

颗粒床过滤/催化反应器协同处理模拟烟气中的气-固相污染物

制备了应用于颗粒床过滤/催化反应器中的氧化铜/活性炭催化剂(CuO/ AC),并探究其协同去除模拟烟气中气-固相污染物(如NO、SO₂及飞灰等)的效果。结果表明：协同催化/过滤NO、SO₂和飞灰的去除效率分别为50%~61%、69%~81%和89%~99%;当CuO/AC催化剂吸收SO₂转换成CuSO₄-CuO/AC催化剂时,对NO的还原能力得以提升。利用BET和FESEM/EDS考察了飞灰对协同去除污染物的影响,发现细颗粒(约为 4 μm)会阻塞并减少催化剂表面和孔洞体积,并轻微降低催化剂对NO和SO₂的去除效率。造成前述现象的原因可能是颗粒床反应器床质的磨耗行为提高了催化剂在烟尘环境下的负荷能力。颗粒床过滤/催化反应器具有协同处理气状及粒状污染物的潜力。     

重庆市典型道路机动车排放NO2污染特征

为研究城市道路机动车排放NO₂浓度的变化,选取重庆市大渡口区4条道路进行1周的自动在线监测,结合道路RFID基站的车流量及车型信息,分析NO₂浓度与车流变化特征及其相关性。结果表明：4条道路NO₂日均浓度为29~57 μg/m³,均低于GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值;NO₂小时浓度变化趋势为20:00左右峰值浓度明显高于08:00峰值浓度,最小值出现在14:00左右。4条道路车流量呈明显的早晚高峰趋势,周末的车流量比工作日平均车流量下降20%~40%,出现比例较高的车型为小型客车、出租车、公交车、轻型货车。NO₂小时浓度变化与车流量变化规律基本一致,均呈现较为明显的早晚高峰趋势,但晚高峰时段NO₂峰值浓度的出现稍微滞后于车流量峰值的出现。

     

外加碳源对生物炭基潜流人工湿地净化污水处理厂尾水效能的影响

生物炭作为一种多功能生态环保材料,近年来被广泛应用于人工湿地污水处理中,其可为异养反硝化提供碳源,从而提高人工湿地的脱氮能力。通过室内构建石英砂/杏仁壳生物炭基质（体积比7∶3）人工湿地,同时以石英砂基质人工湿地为对照,运行后期通过外加碳源设计不同碳氮比（C/N）,且分别采用连续流和间歇流的运行方式,探究外加碳源对生物炭基水平潜流人工湿地深度净化实际污水处理厂尾水效果的影响。结果表明：外加碳源前,人工湿地的化学需氧量（COD）去除率为负,总氮（TN）和硝氮（NO₃ ⁻-N）去除率在41 d内持续降低;而外加碳源后,石英砂单元和石英砂/生物炭单元的COD去除率分别增至37.88%~90.44%和73.60%~97.90%,TN和NO₃ ⁻-N去除率也明显提高。在外加碳源使进水C/N为8且间歇流运行时,石英砂/生物炭单元的TN和NO₃ ⁻-N去除率最高,分别达65.61%和74.20%。生物炭添加提高了湿地微生物生物量,同时创造了有利于反硝化作用发生的氧化还原环境,使石英砂/生物炭单元的COD、TN和NO₃ ⁻-N去除率分别提高了5.66%~130.35%、9.34%~54.03%和8.71%~63.04%。外加碳源与生物炭添加可作为一种有效手段强化实际污水处理厂尾水人工湿地系统的脱氮效能。

     

地表水硝酸盐氮同位素测定的前处理过程

为有效识别地表水硝酸盐的污染来源,探讨了硝酸盐氮同位素(δ15N)测定前处理过程的实验步骤和方法。通过对国产717、美国Amberlite IRA402和IRA900强碱性阴离子交换树脂进行NO3-的吸附、洗脱和扩散实验优化研究,分析了树脂高度、吸附流速、洗脱液的浓度和体积、洗脱流速、扩散温度和时间等影响NO3-吸附和洗脱效率的因素。实验结果表明,717、IRA402和IRA900均可以作为吸附NO3-的离子交换树脂,其中IRA402型树脂吸附效果最佳,717型树脂洗脱效果最佳。在过阴离子交换柱之前,通过Al2O3柱吸附水样中的有机物等杂质,可有效提高NO3-的洗脱率。针对九龙江流域地表水样,离子交换柱高度可选择为2.5 cm,吸附流速 600~700 mL/h,洗脱液可选择2 mol/L KCl 溶液,洗脱流速控制为4~6 mL/h。该实验方法的建立可满足九龙江流域地表水样硝酸盐δ15N测定的前处理要求。     

厌氧氨氧化耦合反硝化底物竞争抑制特性

通过连续流实验和批式实验研究了有机物和NO₂^--N对厌氧氨氧化菌和反硝化菌耦合脱氮特性的影响.在连续流实验中,保证底物NO₂^--N充足,研究了葡萄糖有机物对厌氧氨氧化颗粒污泥反应器脱氮性能的影响.当进水葡萄糖有机物的COD浓度为100mg/L时,颗粒污泥具有良好的厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮活性,当COD浓度为200mg/L时,颗粒污泥的厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮活性较差.当进水COD浓度分别为100,200mg/L时,反应器中颗粒污泥的厌氧氨氧化NH₄⁺-N去除活性分别为0.096,0.071kg NH₄⁺-N/（kgVSS-d）,厌氧氨氧化NO₂^--N去除活性分别为0.153,0.092kg NO₂^--N/（kgVSS-d）,反硝化NO₂^--N去除活性分别为0.111,0.212kg NO₂^--N/（kgVSS-d）.在批式实验中,研究了碳源种类和COD/NO₂^--N比对厌氧氨氧化耦合反硝化颗粒污泥脱氮性能的影响.控制COD/NO₂^--N比为1~4,以葡萄糖为碳源时,厌氧氨氧化菌在亚硝态的竞争过程中占据优势;以乙酸钠为碳源时,控制COD/NO₂^--N比为1~4,厌氧氨氧化菌在亚硝态的竞争过程中处于劣势.     

Mn/GO复合催化剂催化氧化NO

针对尾气中NO浓度高且传统方法脱除NO代价高的问题,研究了锰固载氧化石墨诱导单过硫酸氢钾(PMS)催化氧化并吸收NO方法。通过浸渍法在氧化石墨上负载了Mn3O4制得Mn/GO催化剂,以此为催化剂催化PMS氧化NO。研究了pH、PMS投加量、催化剂投加量以及温度等因素对NO氧化率的影响。结果表明,该系列Mn/GO催化剂可以有效地诱导PMS氧化NO,热处理时间为7 h时催化效果最佳。同时,对Mn/GO(7 h)的FT-IR、XRD、SEM、EDS以及XPS表征可知,Mn3O4是主要的锰氧化物,并成功负载在GO表面。     

长江三角洲2018年土壤NO排放特征

土壤是大气一氧化氮（NO）重要的来源之一,在大气化学中起着重要的作用.基于最新的BDSNP算法构建长三角地区2018年土壤NO排放清单,并进一步分析其时空特征和不确定性.结果表明,长三角地区2018年土壤NO排放量为213.6 kt,占人为源NO_x排放总量的7.3%,排放高值区主要集中在安徽省北部和江苏省大部分地区.从月变化来看,土壤NO排放在6月达到峰值,占全年排放的19.9%,占6月人为源NO_x排放量的19.7%;从小时变化来看,土壤NO排放在16:00点达到峰值,占全天的5.5%.土壤NO排放包括土壤本底、氮肥施用和氮沉降这3个部分;氮肥施用是土壤NO排放的主要来源,占比高达77.8%.随着机动车和工业等NO_x排放的深入减排,土壤NO排放的重要性将日益凸显.     

改性电石渣干法催化净化工业废气中的NO

采用电石水解制取乙炔气体后的废渣(电石渣)脱除工业废气中的NO。结果表明：通过KOH改性之后,该电石渣NO脱除效果有显著提高;改性电石渣NO脱除率随反应温度的升高呈先增大后减小的趋势。正交实验结果显示,各因素对NO脱除率的影响顺序大小为：浸渍浓度>焙烧温度>焙烧时间。NO脱除率随着KOH浓度增加呈现先增加后下降的趋势,随着焙烧温度和焙烧时间的增加NO脱除率下降;当KOH浓度为5 mol.L⁻¹,焙烧温度为300 ℃,焙烧时间为2 h时,改性电石渣的NO脱除率可达80.66%。表征分析结果表明,改性电石渣微观结构明显发生改变,可为催化NO反应提供反应场所,生成的K₂CO₃为NO的去除提供了更多活性点位。