Selective reduction of NO by photo-SCR with ammonia in an annular fixed-film photoreactor

Gaseous NO was photocatalytically reduced at room temperature by photo-assisted selective catalytic reduction (photo-SCR) with ammonia over TiO₂ in this study. NO reduction efficiency and N₂ selectivity were determined from gases composition at the outlet stream of photoreactor. Effect of operating conditions, e.g. light intensity and inlet concentrations of ammonia and oxygen, on the NO reduction efficiency and N₂ selectivity were discussed to determine the feasible operating condition for photocatalytic reduction of NO. Experimental results showed that selective catalytic reduction of NO with ammonia over TiO₂ in the presence of oxygen was a spontaneous reaction in dark. The photoirradiation on the TiO₂ surface caused remarkable photocatalytic reduction of NO to form N₂, NO₂, and N₂O under 254 nm UV illuminations, while almost 90% of N₂ selectivity was achieved in this study. The ammonia and oxygen molecules played the roles of reductant and oxidant for NO reduction and active sites regeneration, respectively. The reduction of NO was found to be increased with the increase of inlet ammonia and oxygen concentrations until specific concentrations because of the limited active sites on the surface of TiO₂. The kinetic model proposed in this study can be used to reasonably describe the reaction mechanism of photo-SCR.     

2006─2010年环保重点城市主要污染物浓度变化特征

利用2006─2010年全国环保重点城市的空气质量日报数据,分析了大气ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(PM10)的变化特征. 结果表明:从年际变化看,ρ(SO2)和ρ(PM10)呈下降趋势,ρ(NO2)变化不显著.从季节变化看,ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(PM10)均呈冬季高、夏季低的特征.从浓度谱分布看,全国大气中ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(PM10)分别集中在0～0.150、0～0.100和0～0.250 mg/m3范围内,ρ(SO2)和ρ(PM10)谱峰区间逐渐向低浓度范围偏移,高浓度事件逐渐减少,表明SO2和PM10污染得到较明显的控制,而ρ(NO2)谱峰变化不大.从浓度变化看,山西ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(PM10)下降最明显,年变化率分别为-11.2、-3.6和-14.2 μg/m3;青海ρ(SO2)、山东ρ(NO2)和ρ(PM10)的上升趋势最明显,年变化率分别为4.4、2.7和4.5 μg/m3.      

利用SCIAMACHY遥感资料研究我国NO2柱浓度及其时空分布

利用SCIAMACHYENVISAT 2003—2009年月均观测数据,结合1∶4 000 000行政区划图,得到了近7 a来我国城市级别NO₂柱浓度的时空分布和变化趋势,并采用Seasonal Mann-Kendall非参数检验方法对各城市的变化趋势进行了显著性分析. 结果表明:我国NO₂分布东高西低,NO₂柱浓度高值区主要分布在京津冀及环渤海区域、长江三角洲北部及广东省等地区. 近7 a来我国北部和中部地区的NO₂增长趋势显著,NO₂柱浓度平均值最高和增速最快的前20个城市主要分布在江苏、山东和安徽等省的二级城市郊县和小城市. 与统计年鉴工业废气排放数据的比较表明,工业废气排放与NO₂柱浓度及其时空分布具有较好的一致性. 这种新的NO₂污染格局应该引起重视并采取有针对性的污染监管措施.      

南充市城市空气质量变化及达标分析

为了掌握南充市近年来城市空气质量变化及其达标情况,对南充市城区2008～2012年SO2、NO2和PM10的质量浓度数据进行统计分析,并计算各个站点的空气污染指数和空气质量指数。结果表明,3种污染物浓度值都有明显的下降趋势,S02浓度在0．002～0．052mg／m^3之间变化;N02浓度值从0．042mg／m^3下降到0．029mg／m^3;PM10浓度在0．060～0．063mg／m^3之间波动。南充市空气质量冬季较差,夏季较好。在5个监测点中,炼油厂空气质量最差,优良率为92．9％（85．1％）;高坪空气质量最好,优良率为99．1％（98．3％）。相关性分析表明,南充市空气污染源主要是工业燃煤和机动车尾气。     

Phylogenetic diversity of NO reductases,new tools for nor monitoring,and insights into N2O production in natural and engineered environments

● 548 representative nor genes were collected to create complete phylogenetic trees. ● The distribution of nor and nod genes were detected in 18 different phyla. ● The most conserved amino acids in NOR were located adjacent to the active site. ● nor-universal and Clade-specific primers were designed, suggested, and tested. Nitric oxide reductases (NORs) have a central role in denitrification, detoxification of nitric oxide (NO) in host-pathogen interactions, and NO-mediated cell-cell signaling. In this study, we focus on the phylogeny and detection of qNOR and cNOR genes because of their nucleotide sequence similarity and evolutionary relatedness to cytochrome oxidases, their key role in denitrification, and their abundance in natural, agricultural, and wastewater ecosystems. We also include nitric oxide dismutase (NOD) due to its similarity to qNOR. Using 548 nor sequences from publicly accessible databases and sequenced isolates from N₂O-producing bioreactors, we constructed phylogenetic trees for 289 qnor/nod genes and 259 cnorB genes. These trees contain evidence of horizontal gene transfer and gene duplication, with 13.4% of the sequenced strains containing two or more nor genes. By aligning amino acid sequences for qnor + cnor, qnor, and cnor, we identified four highly conserved regions for NOR and NOD, including two highly conserved histidine residues at the active site for qNOR and cNOR. Extending this approach, we identified conserved sequences for: 1) all nor (nor-universal); 2) all qnor (qnor-universal) and all cnor (cnor-universal); 3) qnor of Comamonadaceae; 4) Clade-specific sequences; and 5) nod of Candidatus Methylomirabilis oxyfera. Examples of primer performance were confirmed experimentally.     

利用LUR模型模拟天津市大气污染物浓度的空间分布

针对传统监测方法无法满足对大气污染物空间分布高分辨率的要求,以Arcgis为平台,利用LUR模型模拟天津市PM10和NO2年均浓度的空间分布.选取的回归变量为1~4km半径缓冲区内的道路总长度、不同土地利用类型的面积、人口密度、风向指数及距海距离,选取3个监测点的监测数据对方程进行了验证.结果表明,对PM10年均浓度影响最大的因素是缓冲区为1km的道路总长度(R2为0.560),而对NO2年均浓度影响最大的因素是人口密度(R2为0.414).多元线性回归方程计算结果显示,PM10和NO2的R2分别达到0.946和0.691;如果考虑风向的影响,R2可分别提高到0.980和0.849.对天津市中心城区建立5km′5km网格嵌套,根据多元线性回归方程计算每个网格交点的污染物浓度模拟值.通过kriging插值得到2种污染物在天津市中心城区的空间模拟分布图.PM10年均浓度分布以研究区中心最高,向四周逐渐降低;NO2的年均浓度以研究区中心最低,向四周逐渐升高.模拟结果与实际情况相符.     

太湖地区农田NO排放不连续测量最佳时间

以我国南方太湖地区稻麦轮作生态系统的旱地阶段为例,在通过自动连续测量揭示ＮＯ排放的时间变异规律性基础上,讨论了ＮＯ排放不连续测量结果矫正及最佳观测时间选择．根据自动连续测量结果,ＮＯ排放表现出日间极大值型和夜间极大值型２种规律性日变化形式．前者发生在温度比较适宜,但植物生长较弱的情况下,此日变化形式直接与温度有关;后者发生在植物旺盛生长的情况下,且主要取决于植物对铵态氮的吸收,而与温度没有直接关系．在植物生长强弱变换的过渡期,日变化的规律性不明显．不连续测量结果的矫正因子也因植物生长状况而异．当观测时间选择不当,又不进行任何矫正处理时,根据不连续测量结果估计的ＮＯ排放可能偏高１２％ ～４７％ 或偏低１８％ ～６８％ ．无论哪种植物生长情形,１５ｖ００～１６ｖ００都是ＮＯ排放不连续测量的最佳观测时间．这时的观测结果不需要日变化矫正,能直接用来代表日平均排放量.     

烟气条件对直流电晕自由基簇射NO氧化过程的影响

运用以湿空气为自由基源物质的直流电晕自由基簇射系统,研究了烟气在反应器内的滞留时间、烟气流速和NO浓度对NO氧化过程的影响.结果表明:烟气流速的增加会抑制电晕放电的发展,而烟气中NO浓度的增加则使放电变得更加容易.NO的氧化受烟气在反应器内滞留时间的影响较小,而它受烟气流速的影响较大.在2W的输入功率下,当烟气在反应器内的滞留时间从8.5s增加到34.2s时,NO的氧化率只从54.5 %提高到57.6 %.而在1.7W·h/m³的能量密度下,当烟气流速从1.4cm/s增加到6.3cm/s时,NO的氧化率从60.0%减少到38.6%,能量利用率也从20.8g/(kW·h)下降到了13.3g/(kW·h).在湿空气流量一定的情况下,NO初始浓度存在一个最佳值,本实验中最佳的NO浓度为100×10^-6左右.     

复合催化膜生物反应器处理一氧化氮废气研究

采用溶胶-凝胶法以聚砜(PSF)中空纤维膜为载体制备了Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜,以此构建新型复合催化膜生物反应器(HCMBR),实现膜催化与硝化反硝化耦合烟气脱硝,进一步提高NO去除能力.采用Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜生物反应器(HCMBR)处理一氧化氮废气,实现了180 d长时间高效稳定运行,NO去除效率可达93.2%,去除能力可达167.1g·(m~3·h)~(-1).适宜运行条件为:气体停留时间9 s、自然光光照强度670 lx,p H为6.8~7.2,n C/n N=3.7.Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜加入,复合催化膜生物反应器去除NO的效率比膜生物反应器提高了1.4%~13%,在Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜附着稳定的生物膜后,复合催化膜生物反应器去除NO的效率比湿式膜催化反应器提高了59.5%~66%.     

菜地氨氧化微生物驱动的N2O和NO对有机无机肥配施的响应

氨氧化细菌（AOB）和氨氧化古菌（AOA）是驱动土壤氨氧化过程的"引擎".氨氧化过程在土壤氧化亚氮（N₂O）和一氧化氮（NO）排放过程中扮演着重要角色.有机无机肥配施是实现化肥零增长和作物稳产增产的重要途径，但在有机无机肥配施下，菜地土壤AOB和AOA对氨氧化过程的相对贡献仍不清楚.本研究采用选择性抑制的方法（辛炔和乙炔）区分有机肥添加近3年后（2016年10月—2019年5月）AOB和AOA在氨氧化过程中对碱性菜地土壤N₂O和NO产生的相对贡献.试验共设5种施肥处理：不施氮肥（CK）、单施尿素（N）、单施有机肥（M）、50%尿素+50%有机肥（M1N1）和80%尿素+20%有机肥（M1N4）.结果表明，有机无机肥配施（M1N1和M1N4）可显著增加土壤电导率、有机碳和全氮含量.培养试验发现，与N处理相比，M和M1N1处理分别使N₂O排放量增加100.7%和38.8%，NO排放量增加77.9%和42.8%，AOB基因丰度增加16.6%和10.2%，同时，AOB对N₂O排放的相对贡献增加6.5%.相反，M1N4处理分别使N₂O和NO排放量降低19.3%和4.8%，AOB基因丰度降低37.5%，同时，AOB对N₂O及NO排放的相对贡献分别降低7.8%和7.4%.相关分析表明，土壤N₂O和NO累积排放量与土壤AOB基因丰度呈显著正相关（p<0.05），与土壤AOA基因丰度无显著相关性.有机无机肥配施下AOB是氨氧化过程的主要驱动者，适当比例的有机无机肥配施（即M1N4）措施可在一定程度上减弱AOB对碱性菜地土壤N₂O及NO排放的相对贡献.