稻田NO3-还原耦合As(III)氧化过程及微生物群落特征

以华南稻田土壤为研究对象通过构建微宇宙体系,研究了淹水稻田自养硝酸盐还原耦合As（III）氧化过程及其微生物群落结构组成.结果表明,NO₃^-的添加促进了稻田土壤中As（III）的氧化,在未添加NO₃^-的处理（Soil+As（III））以及灭菌处理（Sterilized soil+As（III）+NO₃^-）中As（III）未发生明显的氧化;在Soil+As（III）+NO₃^-处理中,NO₃^-有少量被还原,而在Soil+NO₃^-处理中,NO₃^-没有被还原.通过16S rRNA高通量分析在NO₃^-还原耦合As（III）氧化体系中微生物群落结构特征,在Soil+As（III）+NO₃^-处理中shannon指数相对较低为8.19,土壤微生物群落多样性降低,其中在门水平上主要优势菌群为变形菌门Proteobacteria（33%）、绿弯菌门Chloroflexi（11%）、浮霉菌门Planctomycetes（12%）;在属水平上主要的优势菌属为Gemmatimonas（7.4%）以及少量的Singulisphaera、Thermomonas、Bacillus.NO₃^-的添加能够促进稻田土壤中自养As（III）氧化,并且影响着稻田土壤中微生物群落组成.     

Treatability studies of naphthalene in soil,water and air with persulfate activated by iron(Ⅱ)

Chemical oxidation was applied to an artificially contaminated soil with naphthalene (NAP). Evaluation of NAP distribution and mass reduction in soil, water and air phases was carried out through mass balance. Evaluation of NAP distribution and mass reduction in soil, water and air phases was carried out through mass balance. The importance of the air phase analysis was emphasized by demonstrating how NAP behaves in a sealed system over a 4 hr reaction period. Design of Experiments method was applied to the following variables: sodium persulfate concentration [SP], ferrous sulfate concentration [FeSO₄], and pH. The system operated with a prefixed solid to liquid ratio of 1:2. The following conditions resulted in optimum NAP removal [SP] = 18.37 g/L, [FeSO₄] = 4.25 g/L and pH = 3.00. At the end of the 4 hr reaction, 62% of NAP was degraded. In the soil phase, the chemical oxidation reduced the NAP concentration thus achieving levels which comply with Brazilian and USA environmental legislations. Besides the NAP partitioning view, the monitoring of each phase allowed the variabilities assessment over the process, refining the knowledge of mass reduction. Based on NAP distribution in the system, this study demonstrates the importance of evaluating the presence of semi-volatile and volatile organic compounds in the air phase during remediation, so that there is greater control of the system as to the distribution and presence of the contaminant in the environment. The results highlight the importance of treating the contaminant in all its phases at the contaminated site.     

The study of biological activity of transformation products of diclofenac and its interaction with chlorogenic acid

In the present work we compared the biological activity of DCF, 4′-OHDCF and 5-OHDCF as molecules of most biodegradation pathways of DCF and selected transformation products (2-hydroxyphenylacetic acid; 2,5-dihydroxyphenylacetic acid and 2,6-dichloroaniline) which are produced during AOPs, such as ozonation and UV/H₂O₂. We also examined the interaction of DCF with chlorogenic acid (CGA). CGA is commonly used in human diet and entering the environment along with waste mainly from the processing and brewing of coffee and it can be toxic for microorganisms included in activated sludge. In the present experiment the evaluation of following parameters was performed: E. coli K-12 cells viability, growth inhibition of E. coli K-12 culture, LC₅₀ and mortality of Chironomus aprilinus, genotoxicity, sodA promoter induction and ROS generation. In addition the reactivity of E. coli SM recA:luxCDABE biosensor strain in wastewater matrices was measured. The results showed the influence of DCF, 4′-OHDCF and 5-OHDCF on E. coli K-12 cells viability and bacteria growth, comparable to AOPs by-products. The highest toxicity was observed for selected, tested AOPs by-products, in comparison to the DCF, 4′-OHDCF and 5-OHDCF. Genotoxicity assay indicated that 2,6-dichloroaniline (AOPs by-product) had the highest toxic effect. The oxidative stress assays revealed that the highest level of ROS generation and sodA promoter induction were obtained for DCF, 4′-OHDCF and 5-OHDCF, compared to other tested compounds. We have also found that there is an interaction between chlorogenic acid and DCF, which resulted in increased toxicity of the mixture of the both compounds to E. coli K-12, comparable to parent chemicals. The strongest response of E. coli SM biosensor strain with recA:luxCDABE genetic construct in filtered treated wastewaters, comparable to control sample was noticed. It indicates, that E. coli SM recA:luxCDABE biosensor strains is a good tool for bacteria monitoring in wastewater environment. Due to toxicity and biological activity of tested DCF transformation products, there is a need to use additional wastewater treatment systems for wastewater contaminated with pharmaceutical residues.     

保定市大气污染特征和潜在输送源分析

保定市是京津冀地区重要城市之一.为了解保定市大气污染物质量浓度特征和潜在输送源,对保定市国控点2017年1月1日-12月31日PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、O₃、CO等常规大气污染物数据进行分析,并利用TrajStat后向轨迹模型进行区域传输研究.结果表明:①ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）分别为（138±96）（84±66）（29±23）和（50±24）μg/m3,与2016年相比分别下降5.9%、9.1%、25.5%和13.1%;ρ（CO）较2016年下降了14.0%;ρ（O₃）较2016年增长了25.2%.ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（NO₂）和ρ（O₃）分别超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值的0.97、1.40、0.25和0.34倍,ρ（SO₂）和ρ（CO）未超标.②除ρ（O₃）外,其他污染物质量浓度均呈冬季最高、夏季最低的季节性特征,其中,冬季PM_2.5污染最为严重,春季PM_2.5~10（粗颗粒物）污染严重.③空气质量模型源解析结果显示,保定市ρ（PM_2.5）约60.0%~70.0%来自本地污染源排放.后向轨迹结果表明,在外来区域传输影响中,保定市主要受到西北方向气团（占比为21.7%~60.0%）远距离传输和正南方向气团（占比为34.8%~50.5%）近距离传输的影响.④PSCF（潜在源贡献因子分析法）和CWT（浓度权重轨迹分析法）分析表明,除保定市及周边区县本地污染贡献外,位于太行山东麓沿线西南传输通道的邯郸市、邢台市、石家庄市是影响保定市PM_2.5的主要潜在源区.研究显示,PM_2.5为保定市大气中的主要污染物,并呈冬季高、夏季低的变化特征,其主要来自西北远距离输送和南部近距离传输.      

厦门市冬季PM2.5污染情境识别及其与气象条件的关系

为研究厦门市冬季不同PM_2.5污染情境与气象条件和气团轨迹路径特征的关系,结合PM_2.5观测数据,使用AGAGE（Advanced Global Atmospheric Gases Experiment）统计方法识别2014—2018年冬季厦门市PM_2.5观测值、基线值和污染值情境,通过气象数据统计和气团后向轨迹聚类对不同PM_2.5污染情境下气象条件和气团轨迹路径特征进行探究.结果表明:①厦门市冬季不同PM_2.5污染情境下,ρ（PM_2.5）及PM_2.5污染值情境时长占比均呈波动中下降的趋势,具体表现为冬季PM_2.5观测值、污染值和基线值情境下,ρ（PM_2.5）平均值分别从2014年的42.2、90.7、16.4 μg/m3降至2018年的26.3、56.9、8.8 μg/m3,冬季PM_2.5污染值情境时长占比从2014年的10.2%降至2018年的3.0%.②冬季PM_2.5污染值情境下气象要素呈低风速、低气压、高温度、高相对湿度的特征.③冬季到达厦门市的气团轨迹路径中,局地路径由于大气条件稳定易累积形成PM_2.5污染;偏北路径和西北路径易从临近省份携带污染物输入导致PM_2.5污染,属于重要的外源污染输入路径;沿海路径和偏西路径均属于清洁路径,但沿海路径易在福建省北部与偏北路径重合形成污染输入,加强了偏北路径的污染物输送能力.研究显示,近年来厦门市冬季PM_2.5污染有明显减弱趋势,但不利的气象条件和外来污染输入仍会造成PM_2.5污染的发生.      

CeO2形貌结构对催化湿式空气氧化苯酚性能的影响

采用水热法、沉淀法和溶胶凝胶法制备了3种不同形貌的CeO₂催化材料,并将其用于湿式空气氧化苯酚水溶液过程中,探讨了CeO₂形貌结构对催化湿式氧化苯酚水溶液性能的影响.采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、程序升温还原（TPR）等手段对CeO₂催化材料进行了表征.结果表明,水热法制备的CeO₂催化材料表现出较好催化性能,主要原因是水热法合成的CeO₂呈现交错的纳米棒状结构,主要暴露（220）晶面,且沿着（220）晶向生长.在反应温度为200℃、空气压力为2MPa、苯酚初始浓度500mg/L的条件下,最终（240min）COD的去除率为95.5%.     

氮掺杂二氧化钛负载钒磷氧催化氧化NO的实验研究

以VPO为活性组分,N掺杂TiO 2为载体,采用浸渍法制备了VPO/TiN催化剂,基于单因素实验研究了其对NO的选择性催化氧化(SCO)性能以及抗硫抗水性能。研究表明:当P/V为1/5、N/Ti为1、活性组分负载量为10%、焙烧温度为350℃时,催化剂的SCO活性最好,NO氧化率达到61%;光致发光光谱(PL)表征显示N掺杂TiO 2在催化剂表面形成的氧空位可增强催化剂对O 2的吸附;VPO/TiN催化剂抗硫抗水性能较强,反应后的催化剂表面未发现硫酸根的特征峰,水蒸气主要通过与NO竞争吸附占据活性位点来抑制催化剂的SCO活性。     

纤维增强气凝胶复合材料高温结构转变及热稳定性研究

目的研究高温受热条件下纳米复合隔热材料的结构转变特征及热稳定性。方法采用扫描电镜、X射线衍射仪、红外光谱仪及热重仪等检测方法。结果纤维增强气凝胶材料从室温到650℃存在连续的质量损失,从室温到放热前,质量损失为1.66%;365℃开始出现放热,温度升至398℃时达到峰值,整个放热过程对应质量损失约为1.3%;从435℃放热结束开始到650℃的质量损失为1.46%。经过400℃热处理后,试样比表面积从268m~2/g增加到437m~2/g;当试样热处理温度达到600℃时,试样的比表面积明显随之降低至198m~2/g。结论 SiO_2气凝胶复合材料以无定形结构为主,存在少量的二氧化钛晶体。在400℃左右,SiO_2气凝胶结构中硅甲基Si—CH_3发生氧化,产生明显的放热峰,之后硅羟基Si—OH之间发生缩聚反应,使600℃热处理后气凝胶中Si—O—Si网络骨架强度有所提高。未处理的纤维增强气凝胶材料试样上气凝胶纳米颗粒构成的块体较为良好地包裹在玻璃纤维表面,而经过600℃的高温热处理1 h后,块体气凝胶脱离了光滑的纤维表面,气凝胶纳米粒子发生收缩,致使材料比表面积下降。     

大气自净能力指数的气候特征与应用研究

为了定量地评估污染气象条件对空气污染的作用并实现对空气污染潜势的预报,本文在城市大气污染数值预报系统（CAPPS）预报原理的基础上,定义了大气自净能力指数,并分别给出了采用气象站观测资料和通过数值模拟计算大气自净能力指数的方法.基于气象站观测资料的全国大气自净能力指数分析计算表明,全国大气自净能力最差的地区分布在四川盆地和新疆塔里木盆地,大气自净能力最强的地区分布在青藏高原、蒙古高原、云贵高原、以及东北平原和三江平原、山东半岛和海南岛;1961~2017年,京津冀、长三角和珠三角地区的大气自净能力指数呈下降的变化趋势,全年低自净能力日数呈上升的变化趋势.采用大气自净能力指数评估2014年北京APEC会议期间大气污染防控效果,表明在11月8~10日极端不利扩散气象条件发生时,减排措施使北京市空气质量AQI平均降低77%,使京津冀平原地区11个城市的空气质量AQI平均降低37%.基于国家气候中心月动力延伸气候预测模式（DERF2.0）的预报产品和中尺度模式（WRF）,建立了可以预测全国未来40d逐日大气自净能力指数的延伸期-月尺度大气污染潜势预测系统,回报实验表明,在大多数情况下可以提前15d预报出大气重污染过程;月尺度的大气重污染过程预报效果更大程度上取决于月动力延伸气候预测模式（DERF2.0）的预报准确率.     

基于静止卫星GOCI传感器的大气污染过程AOD监测

针对北京及周边地区2017年11月2~8日的一次污染过程,利用韩国静止卫星COMs1GOCI数据,对北京地区进行AOD监测.AOD反演采用时间序列迭代算法,根据地表反射率随时间慢变而大气气溶胶随时间快变的理论,采取最小值拟合的方式,获取气溶胶光学厚度数据.反演结果与地基AERONET监测结果具有很好的一致性,两者的相关系数R²大于0.89.AOD监测结果表明,GOCI传感器1次/h的监测频率,可以很好地展现北京地区大气污染过程的开始,发展及消散过程,可以展示出一天之内AOD的变化,为大气污染监测以及气候变化研究提供依据.