常州春季PM2.5中WSOC和WSON的污染特征与来源解析

为了解常州春季大气气溶胶中水溶性有机碳(WSOC)和有机氮(WSON)的特点和来源,在常州市城郊于2017年春季的3月1日~5月30日采集了84个细颗粒物(PM_(2.5))样品.分析了其中的水溶性组分包括水溶性有机碳、水溶性总氮(WSTN)、水溶性离子以及碳质组分(有机碳/元素碳,OC/EC)的浓度,探讨了WSOC和WSON的浓度水平及其来源.结果表明,采样期间,PM_(2.5)、WSOC和WSON日平均浓度分别为101.97、7.63和1.50μg·m~(-3).其中,WSON占WSTN的12.9%,水溶性无机氮主要以NH+4、NO-3两种形式存在,两者占WSTN的86.15%.WSOC与WSON弱相关(r=0.58),说明WSOC和WSON来源并不完全一致.WSOC与SOC、K+、二次离子(SO2-4、NH+4和NO-3)相关,说明WSOC主要来自生物质燃烧和二次转化;WSON与二次离子相关性强,说明主要来自二次转化.风速是影响WSOC和WSON浓度水平的主要因素,WSON与大气压正相关且与温度负相关.主成分分析结果表明,PM_(2.5)主要来自二次形成、扬尘和燃煤、生物质燃烧、海洋等4个来源.后向轨迹分析表明,长距离传输方向气团中PM_(2.5)和WSOC、WSON总浓度高于短距离传输,但不同传输路径中WSON/WSTN占比无明显差异.     

天津隧道机动车VOCs污染特征与排放因子

应用隧道测试方法在天津市五经路隧道于工作日和非工作日对机动车挥发性有机物(VOCs)污染特征及排放因子(EFs)进行研究,采用3.2 L真空采样罐采集隧道内气体样品,应用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对罐内VOCs组分进行分析,得到99种组分的定量结果.对VOCs浓度水平与变化特征、EFs进行了分析,计算隧道内VOCs的臭氧生成潜势(OFPs)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAFPs),并与已发表的研究数据进行了对比.结果表明,隧道入口VOCs平均浓度为(190.85±51.15)μg·m~(-3),中点平均浓度为(257.44±62.02)μg·m~(-3).隧道总排放因子为(45.12±10.97) mg·(km·辆)-1,烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、卤代烃和含氧VOCs(OVOCs)的EFs分别为(22.79±7.15)、(5.04±1.20)、(0.78±0.34)、(9.86±2.81)、(0.26±0.17)和(6.25±2.27) mg·(km·辆)-1,与2009年测试结果相比下降明显.其中,异戊烷、甲苯、乙烯、甲基叔丁基醚(MTBE)和乙烷是机动车排放VOCs中排放因子较高的组分;甲基叔丁基醚/苯(MTBE/B)、甲基叔丁基醚/甲苯(MTBE/T)比值分别为1.07和0.77,说明蒸发排放对机动车排放VOCs的贡献不可忽视.隧道内VOCs的OFPs和SOAFPs分别为(145.50±37.85) mg·(km·辆)-1和(43.87±12.75) mg·(km·辆)-1,较2009年天津测试结果分别降低94.23%和90.88%,OFPs和SOAFPs的锐减与排放标准加严和油品升级密切相关.     

珠江三角洲轻型汽油车匀速状态挥发性有机物排放特征研究

以18辆轻型汽油车(LDGVs)为研究对象,利用底盘测功机搭建挥发性有机物(VOCs)采样系统.利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)和高效液相色谱(HPLC)识别了匀速25 km·h~(-1)时尾气VOCs化学成分谱和排放因子,并在分析时考虑了排放标准、行驶工况和车辆属性等因素的影响.结果表明,轻型汽油车低速匀速工况下尾气组成以烷烃(40.8%,C_5～C_7烷烃较多)为主,其次是芳香烃(29.5%)和含氧VOCs(26.0%),烯炔烃(3.6%)和卤代烃(0.1%)较少.其中,甲醛、异戊烷、甲苯、苯、间/对二甲苯、丙酮、2-甲基戊烷、正戊烷、1,2,4-三甲基苯和壬醛是比例最高的物质(52.01%).低速匀速行驶中生成了比例更低的烯烃和比例更高的C_5～C_7烷烃和OVOCs.排放标准为国III、IV和V的轻型汽油车在低速匀速工况下,VOCs排放因子分别为(50.12±46.83)、(40.26±31.15)和(3.25±0.65) mg·km~(-1).国IV到国V车的烷烃、烯炔烃、芳香烃、卤代烃和总VOCs降幅均超过88%,而OVOCs降幅只有约55%,说明OVOCs在国V车的排放富集程度更高.总体来讲,国V车排放的VOCs反应活性约为国IV车排放的VOCs反应活性的11%.车辆属性对VOCs排放的影响表现为:年份、里程和排量的增加会促进VOCs排放的整体增加,而基准质量对VOCs排放的影响相对较小.     

乌鲁木齐河源区黑碳气溶胶浓度特征及其来源分析

利用七波段黑碳仪对2016年8月—2017年7月乌鲁木齐河源区大气中黑碳气溶胶进行了实时监测,并结合同时期气象资料对该区域黑碳气溶胶浓度变化特征、影响因子和可能来源进行了分析.结果表明,观测期间乌鲁木齐河源区黑碳浓度在102～1525 ng·m~(-3)之间变化,均值为520 ng·m~(-3).春季、夏季、秋季和冬季的浓度分别为425、536、686和427 ng·m~(-3),呈秋季最高,夏季次之,冬、春季低的季节变化特点.日内变化具有明显的双峰双谷特征,在当地时间8:00—9:00(与北京时间的时差为2小时,即为北京时间10:00—11:00,下同)和16:00—19:00有两个明显的峰值,可能与当地的排放和气象因素有关.乌鲁木齐河源区黑碳的本底浓度在春季、夏季和秋季分别为253、271和290 ng·m~(-3),而冬季黑碳的本底浓度仅为162 ng·m~(-3).与其他偏远地区相比,乌鲁木齐河源区因受较多排放源影响,黑碳浓度本底值较高.黑碳气溶胶浓度与气象因素相关性显著,当风速小于2 m·s~(-1)时,黑碳的平均浓度明显偏高,当相对湿度大于55%时,黑碳浓度明显偏低.由浓度权重轨迹分析和波长吸收指数(AAE)可知,乌鲁木齐河源区的黑碳浓度,除了受本地化石燃料燃烧和生物质燃烧排放的影响以外,还可能受到中亚地区远距离传输的影响.     

珠江口夏季有机碳的分布特征及其收支模拟研究

基于三维水质模型对珠江口夏季有机碳的分布特征及其收支进行了研究,量化了各动力学过程对有机碳分布的影响,这对于深入了解珠江口碳循环过程有重要意义.同时,采用2006年7—8月观测数据对模型进行了验证,结果显示模型模拟效果良好.研究表明,珠江口夏季有机碳呈明显的空间变化,其浓度总体上从口门向外海逐步降低,底层递减幅度大于表层;表层平均浓度为2.42 mg·L~(-1),底层平均浓度为1.91 mg·L~(-1).此外,有机碳在垂向上的分布与水体层化紧密相关,层化水域中的有机碳浓度随水深迅速下降,非层化水域上、下层的浓度差异不大.有机碳收支结果则表明,珠江口不同水域有机碳的物理、生化过程差异明显.在内伶仃洋,有机碳分布由物理过程主控,其主要来源与消耗分别为径流输送和沉降,两者分别约占该区域有机碳输入总量的83.80%、83.18%;在中伶仃洋,有机碳分布受物理和生化因素共同调控,其来源以生化产碳为主,动力输送为辅,主要耗碳项为沉降;在外伶仃洋,其西侧水域的有机碳主要来源与消耗分别为径流输送和沉降,有机碳分布受物理和生化过程共同调控,其中,物理过程占优势,而在其东侧水域,有机碳主要来源与消耗分别为生化产碳和生化耗碳,有机碳分布由生化过程主控.另外,捕食产碳和氧化耗碳分别是珠江口各生化过程中最重要的产、耗碳过程.     

产甲烷抑制剂氯仿对污泥厌氧消化中同型产乙酸作用的影响

厌氧消化是城市污泥常用的资源化处理方式,添加产甲烷抑制剂得到的发酵产物乙酸相比于甲烷被认为更具附加值.同型产乙酸途径是污泥厌氧发酵产乙酸途径之一,然而产甲烷抑制剂的存在对其影响尚不明确,这对污泥厌氧发酵产酸工艺的优化和应用至关重要.本文研究了不同氯仿浓度抑制产甲烷条件下挥发性脂肪酸、气体浓度及同型产乙酸菌和总细菌数量的变化,基于乙酸的稳定性碳同位素分馏效应分析了不同温度条件下氯仿对同型产乙酸作用的影响.结果显示,0.1%和0.5%(V/V)氯仿浓度条件下最高乙酸浓度分别为24.5和22.4 mmol·L~(-1),远低于对照组的52.6 mmol·L~(-1).氯仿抑制产甲烷条件下乙酸的稳定碳同位素丰度δ~(13)C值均高于污泥有机质的δ~(13)C值,50℃时乙酸的δ~(13)C值最高,且同型产乙酸菌相对丰度也低于15和30℃条件下.可见,产甲烷抑制剂氯仿同时能够抑制同型产乙酸作用,0.5%浓度下的抑制效果高于0.1%浓度下,且50℃条件下其抑制作用强于15和30℃条件下.     

2016~2018年采暖季太行山沿线城市PM2.5污染特征分析

对2016年、2017年采暖季太行山沿线传输通道城市大气中PM_2.5的OC、EC和水溶性离子进行分析,并利用特征组分比值和元素富集因子变化研究该传输通道的污染特征.结果表明,2017年采暖季通道整体较2016年同期空气质量改善良好,PM_2.5浓度由2016年的171.86μg/m³下降为123.90μg/m³.太行山中部城市2017年采暖季较2016年同期PM_2.5浓度下降显著,2a采暖季SNA离子（SO^2-,NO₃^-,NH₄⁺ 3种离子总称）浓度与占比呈现"北低南高",加之SNA/EC比值"北低南高",表明南部城市二次无机生成较为严重.而OC、EC浓度与占比呈现"北高南低",Cl^-/K⁺比值和元素Zn、Ba的富集因子北部均高于南部,表明北部城市可能受燃煤和机动车源等一次排放影响较大;各城市2017年采暖季SO₂、NO₂、CO浓度有所下降,且均呈现"北高南低"趋势,进一步表明北部城市一次排放较为严重.     

自上而下的城市能源消耗碳排放估算方法

快速的城镇化进程带来城市碳排放的快速增长,准确的城市水平碳排放数据对于制定科学合理的碳减排政策极为关键,明确碳排放源的关键类别可以做到有的放矢和精准管控.但是目前中国碳排放数据的研究主要集中在国家、地区和省级层面,城市水平由于所需基础数据的不透明和不准确,长久以来缺乏完整的碳排放清单.为解决该问题,在以前相关研究的基础上,通过省级能源平衡表,尝试利用合理的分配指标从省级碳排放数据估算出下属城市的碳排放,构建了一套自上而下的城市能源消耗碳排放估算方法.通过与现有可获得的城市水平数据进行对比,发现估算差距均在10%以内,证明了该方法的可行性和准确性,并尝试在时间尺度进行了扩展.为获取在时间和空间上均连续的中国城市能源消耗碳排放数据提供了科学的方法和合理的思路,也能为各城市分配减排任务和城市间进行减排协商提供可靠的数据支撑.     

2015~2018年中国代表性城市PM2.5浓度的城乡差异

选取中国6大城市群中的11座代表性城市为研究区域,将监测站点划分为城区、郊区和乡村站,进而分析各城市间PM_2.5浓度的城乡差异规律.结果表明,同一城市群各城市之间,或同一城市的城区、郊区、乡村站间PM_2.5日变化皆较为相似.京津冀和长三角地区的城市城区PM_2.5浓度最高,高于郊区7.8%~9.7%,高于乡村11.3%~16.9%,而粤港澳大湾区和内陆城市群（成渝、长江中游、关中平原城市群）的城市郊区PM_2.5浓度最高,高于城区2.6%~11.2%,高于乡村16.7%~26.5%.各城市间城乡PM_2.5浓度差值的日变化规律不尽相同,可呈单峰（如上海）或双峰（如杭州）变化,极值可出现在白天（如广州）,亦可在夜间（如深圳）.PM_2.5的排放与传输扩散共同对11城市城乡PM_2.5浓度分布产生影响.     

TiO2/pg-C3N4复合催化剂的制备及光催化性能

通过简单的超声剥离分散和水热法,成功制得了具有多孔结构的TiO₂/pg-C₃N₄复合催化剂.利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对样品的形貌、结构及光学性能进行了表征.在模拟太阳光照射下,以RhB和MO为模拟污染物考察了TiO₂/pg-C₃N₄的光催化性能.结果表明：当TiO₂占pg-C₃N₄的质量分数为5%时,制得的TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）复合催化剂具有最优的光催化性能.TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）对RhB的光催化降解途径为O^2·-和h⁺使整个共轭发色团结构发生裂解.TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）光催化性能的提高一方面是由于多孔结构增加了光催化反应的活性位点;另一方面是由于TiO₂与pg-C₃N₄之间形成了Z型异质结,与传统的Ⅱ型异质结相比,该复合催化剂不仅使光生载流子分离效率提高,同时保留了pg-C₃N₄导带电子的强还原性和TiO₂价带空穴的强氧化性.