锰铜复合催化剂常温催化氧化NO

采用浸渍法,以γA1₂O₃为载体制备了常温下对NO具有良好催化氧化活性的Mn-Cu复合催化剂。系统考察催化剂组分、焙烧温度等与催化剂性能的关系,结果显示200℃干燥所得催化剂的活性最好,催化剂15%Mn-24%Cu/Al₂O₃在常温下对NO的催化氧化效率达到50%以上。XRD分析表明,催化剂活性组分为Cu（OH）Cl,且随反应时间延长催化性能下降,其物相由Cu（OH）Cl转变为活性较低的Cu₂（OH）₃Cl相。     

负载V2O5-WO3/TiO2掺炭纤维脱除烟气中Hg0

通过固定床实验系统研究烟气脱除零价汞的实验,首先研究了滤袋常用的聚苯硫醚（polyphenylene sulfide,PPS）以及活性炭纤维（activated carbon fiber,ACF）在不同温度、不同气体组分下负载V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂,对模拟燃煤烟气中零价汞（Hg⁰）的脱除效果。然后对比研究了活性炭纤维协同滤袋常用纤维负载催化剂后,对模拟燃煤烟气中Hg⁰的脱除性能。结果表明,在汞蒸气入口浓度为50 μg/m³,纯N₂气氛下,当温度为25℃时,两者脱除率均能达到99%,当温度为200℃,负载催化剂的活性炭纤维脱除率在30%左右,PPS纤维仅为10%左右。在200℃情况下,模拟烟气的组分为N₂+O₂时,2种纤维的Hg⁰脱除率提高了10%~20%,当在混合气体中添加0.01‰后,负载催化剂的PPS纤维Hg⁰脱除率能达到80%,活性炭纤维Hg⁰脱除率能达到98%。当温度为200℃,模拟烟气的组分为N₂+O₂+HCl时,不同性能掺炭纤维负载催化剂后Hg⁰脱除率在69%~95%范围之间变化,其中PPS掺炭纤维对Hg⁰脱除效率最高达到95%,因此,负载V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂的PPS掺炭纤维能在高温烟气中保持较高的Hg⁰脱除率。     

铁炭复配修复地下水中NO3^--N的条件研究

采用了铁炭复配修复地下水中NO3^--N,探讨了实验条件对修复效果的影响。结果表明,在pH值近中性条件（初始pH 6.42）下,反应时间为1 h时NO3^--N修复率达到60.85%;Fe/C=1∶1时介质最佳用量分别为45 g;Fe/C=1/1.5时修复率为72.80%;反应速率在高振荡强度下大于低振荡强度;氧化铜的催化效果最好,可使修复率提高7.5个百分点。铁炭复配介质修复地下水中NO3^--N是有效可行的,修复率随反应时间的增加而提高,在Fe/C=1∶1时修复率与介质用量呈正相关,无限减小Fe/C比并不能无限提高修复率,振荡强度对修复具有显著影响,低振荡强度下的修复过程较高强度存在滞后现象,并非所有金属氧化物催化剂对铁炭修复NO3--N均有促进作用。     

载体结构对Co/MgO-Al2O3催化剂催化C2H6/CO2反应性能的影响

采用共沉淀-浸渍法制备了不同载体结构的Co/Al₂O₃、Co/MgO_（25）-Al₂O_3（75） （Co/M₁A₃-Spinel）、Co/MgO_（75）-Al₂O_3（25） （Co/M₃A₁-Solid）和Co/MgO催化剂,用于CO₂氧化乙烷脱氢（ODEC）和乙烷干重整（DRE）反应.XRD、Raman、H₂-TPR、XPS表征结果表明,载体结构显著影响催化剂上Co物种的落位、结构和还原性能.Co³⁺和Co²⁺在C₂H₆/CO₂反应气氛中可相互转化,促进C₂H₆和CO₂活化;尖晶石结构中的Co物种比固溶体中的Co物种可还原性强,在高温ODEC反应条件下,催化剂表面的Co物种会被还原成Co⁰,协同Co³⁺/Co²⁺导致C—C键和/或CC键断裂,使得反应路径向DRE转变.MgO基固溶体结构中Co物种与载体相互作用更强,在高温ODEC反应中避免了被大量还原为低价态的Co⁰,ODEC反应可稳定进行.     

Steam Reforming of Bio-Oil Aqueous Fractions for Syngas Production and Energy

Abstract The biorefinery concept has been proposed as a route map to convert biomass into fuels and chemicals, maximizing economic and environmental benefits while minimizing pollution. A biorefinery strategy based on fast pyrolysis is proposed following a two-stage process, where biomass is first subjected to fast pyrolysis, optimized to collect up to 75% (per unit weight of biomass) of a liquid fraction called bio-oil. This bio-oil or its fractions can be upgraded in a second step to different chemicals, to a syngas and/or to energy. In particular, the catalytic steam reforming of the aqueous fraction of bio-oil obtained by fractionation with water is one of the most attractive possibilities for bio-oil upgrading, yielding a H2-rich syngas with low CO content. From the results obtained, it can be concluded that the best alternative for the catalytic steam reforming process is hydrogen production through further purification of the gas obtained.     

CeWOx催化剂协同脱除氮氧化物及氯代芳香化合物的反应机制研究

多污染物协同控制是大气污染控制技术的发展方向.本文以氮氧化物（NO_x）及氯苯（CB）为典型多污染物组分,考察了不同Ce/W比例Ce WO_x催化剂协同脱除NO_x及CB的催化性能及反应特征.其中,Ce₈W₁O_x催化剂表现出最佳的催化活性,在温度为350℃时,NO_x、CB转化率均达到100%.NO_x选择性催化还原（SCR）、CB催化氧化（CBCO）和协同脱除反应（SCR+CBCO）的对比实验发现,协同反应的NO_x和CB转化均受到不同程度的抑制,尤以SCR对CBCO的抑制作用更为明显.TPSR及DRIFT表征证明NH₃和CB之间的竞争性吸附是SCR和CBCO协同反应活性下降的主要原因.Ce WO_x催化剂上CB解离生成的氯经氧空位活化形成Cl·,易导致亲电加氯反应从而促进多氯苯生成.SCR为CBCO提供了额外氢,源于NH₃吸附于Lewi...     

N_2O直接分解催化剂的研究进展

本文详细综述了用于Ｎ２Ｏ直接分解催化剂的研究进展情况。Ｎ２Ｏ分解催化剂大致可以分作以下几类，即：（１）稀土氧化物及相关氧化物；（２）复合金属氧化物；（３）沸石催化剂；（４）水滑石热分解产物催化剂。前两类催化剂注重探讨催化分解Ｎ２Ｏ的机理；而后两类催化剂主要研究催化分解Ｎ２Ｏ的活性。     

La-M-Co-O/堇青石催化剂的制备及催化氧化氯苯

采用柠檬酸络合法制备La-M-Co-O（M=Mn,Cr,Fe,Ni和Cu）/堇青石催化剂,运用BET,XRD,SEM,H₂-TPR和XPS技术对催化剂性能及微观结构进行表征分析,研究考察过渡金属掺杂,掺杂量以及焙烧温度等对催化剂催化氧化性能的影响.结果表明,随着催化剂焙烧温度升高至650℃时,催化剂表面所负载的活性氧化物颗粒最为分散,其氧化活性最佳,且当反应温度为350℃时,催化剂催化氧化氯苯转化率可达96.4%,究其原因是高温焙烧致使催化剂形成LaCoO₃钙钛矿型复合氧化物,其复合氧化物的晶体结构有利于催化剂催化氧化氯苯性能的提高.     

Superior activity of iron–manganese supported on kaolin for NO abatement at low temperature

A series of Fe–Mn catalysts was prepared using different supports(kaolin, diatomite, and alumina) and used for NO abatement via low-temperature NH_3-selective catalytic reduction(SCR).The results showed that 12 Fe–10 Mn/Kaolin(with the concentration of Fe and Mn 12 and 10 wt.%, respectively) exhibited the highest activity, and more than 95.8% NO conversion could be obtained within the wide temperature range of 120–300℃.The properties of the catalysts were characterized by inductively coupled plasma-atomic emission spectrometry(ICP-AES), thermogravimetry(TG), Brunner–Emmet–Teller(BET)measurements, X-ray diffraction(XRD), H_2-temperature programmed reduction(H_2-TPR),NH_3-temperature programmed desorption(NH_3-TPD), X-ray photoelectron spectroscopy(XPS), scanning electron microprobe(SEM) and energy dispersive spectroscopy(EDS)techniques.The support effects resulted in significant differences in the components and structures of catalysts.The 12 Fe–10 Mn/Kaolin catalyst exhibited better dispersion of active species, optimum low-temperature reduction behavior, the largest amount of normalized Br?nsted acid sites, and the highest Mn~(4+)/Mn and Fe~(3+)/(Fe~(3+)+ Fe~(2+)), all of which may be major reasons for its superior catalytic activity.     

La1-xAlxFeO3催化剂降低甲醇/柴油二元燃料发动机非常规排放研究

采用喷雾热分解法制备了一系列钙钛矿型催化剂La_(1-x)Al_xFeO_3(x=0、0.3、0.5、0.7),采用X射线衍射仪和扫描电子显微镜,表征了La_(1-x)Al_xFeO_3相组成和微观形貌,评价了催化剂表面化学形态和催化活性指标.在发动机试验台架上,对甲醇/柴油发动机尾气中的甲醛、甲醇、1,3-丁二烯和N_2O进行了催化降解试验.结果表明:在La_(1-x)Al_xFeO_3中掺杂适宜量的Al有助于提高催化剂活性,改善催化剂比表面积和孔容积.当Al掺杂量为0.5时,所制备的La_(0.5)Al_(0.5)Fe O_3催化剂对甲醇、甲醛、丁二烯和N_2O的起燃温度(T50)分别为192、172、180和212℃,完全转化温度(T90)分别为227、205、240和324℃,呈现了良好的低温催化活性.对甲醇、甲醛、1,3-丁二烯和N_2O最大比排放分别为5.2×10~3、0.6×10~3、0.02和11.23 mg·k W~(-1)·h~(-1).与原发动机比排放相比,转化率达到了92%以上.表明La0.5Al0.5Fe O_3为适宜用于甲醇/柴油发动机尾气中非常规排放物低温催化降解的催化剂.