防渗型生物滞留中试系统降雨径流水质与三维荧光特征

构建了两套防渗型生物滞留中试系统,在2017年3~4月期间,跟踪监测了系统在低温小强度降雨条件下的径流水质特点,并同步分析了降雨径流的三维荧光光谱特征.系统降雨径流水质监测结果表明,经系统净化后,出水污染物浓度波动较小,对NH_4~+-N和TP均有相对稳定的去除效率,可分别达到78.38%~95.03%和72.04%~76.04%.荧光光谱特征分析表明,生物滞留系统出水中的主要溶解性有机物(dissolved organic matters,DOMs)为蛋白类物质和类腐殖质物质,主要来自生物或水生细菌代谢物;系统对于Ⅰ区、Ⅱ区蛋白类荧光有机物和类富里酸具有较好的去除效果,去除率可分别达到57.33%~61.30%、29.82%~31.28%和35.55%~43.16%.径流水质与DOMs相关性分析表明,系统径流出水中的TN、TP和TOC均与芳香类蛋白质含量呈显著正相关关系,而NO_3~--N和NH_4~+-N与芳香类蛋白质含量呈显著负相关关系;TN浓度均与Ⅳ区DOMs(微生物代谢产物)和V区DOMs(类胡敏酸)呈显著负相关关系.     

垃圾填埋场地下水溶解性有机物光谱特征

垃圾填埋为我国垃圾处理的最主要途径,填埋过程中渗滤液的泄漏将导致附近地下水污染.地下水中溶解性有机物(DOM)能示踪外来污染物的来源、形态和迁移转化过程,其组成、结构和分布的差异具有重要的环境指示意义.联合现代光谱技术及多元统计分析方法,研究了不同运行年限填埋场地下水中DOM来源、组成和分子结构特征,探究了不同年限地下水DOM动力学演化规律.结果表明,填埋场地下水DOM以微生物来源为主,其次为自生陆源.填埋前期阶段其微生物来源DOM较多,而在填埋后期微生物来源DOM减弱.填埋年限较短的填埋场地下水DOM主要为一些新生成腐殖化程度较低的易降解类色氨酸和类酪氨酸,其促进微生物活性,且各点位差异性较大,应提高预警措施.填埋时间相对较长的填埋场地下水有机质腐殖化率高,难降解的大分子物质累积,微生物活性减弱,填埋垃圾趋向稳定对地下水影响减弱.     

我国典型潮间带沉积物-水界面无机氮源汇效应

以中国东部沿海12个典型潮间带为研究对象,通过室内模拟测定了潮间带沉积物-水界面硝酸盐(NO_3~-)和氨氮(NH_4~+)的源汇通量,分析了沉积物对上覆水体无机氮源汇效应的空间分布特征,以及环境因子的影响.结果发现:(1)NO_3~--N的总通量范围是-2.91~3.34 mmol·(m~2·h)~(-1),NH_4~+-N的总通量范围是-4.36~2.34 mmol·(m~2·h)~(-1).12℃和35℃温度下,无机氮的平均值是-0.04 mmol·(m~2·h)~(-1),我国东部典型潮间带沉积物表现为氨氮和硝氮的有效汇库.(2)潮间带的硝氮和氨氮通量存在纬度分异.12℃时,纬度越高,氨氮硝氮通量值越大;25℃和35℃时,潮间带硝氮通量值大小随纬度的变化为,25°~35°N15°~25°N35°~45°N.而氨氮通量值,25°~35°N15°~25°N35°~45°N.(3)温度通过影响硝化反硝化的耦合作用影响无机氮通量.潮间带的NO_3~--N通量随温度的增加而减小,15°~25°N和35°~45°N地区NO_3~--N通量随温度先升高再降低,25°~35°N地区NO_3~--N通量随温度一直减小.每个纬度区,温度越高,NH_4~+-N通量值越低.(4)上覆水体的盐度、沉积物总有机碳(TOC)、总氮(TN)含量,孔隙水氨氮、硝氮浓度,容重等环境因子对通量没有单一的显著影响,协同影响NO_3~--N、NH_4~+-N在潮滩沉积物水界面的空间分异.     

旱雨季岩溶地表河不同河段正构烷烃相态组成变化和来源解析

岩溶作用产生的无机碳可以在水生植物、微生物等作用下形成有机质,转化为较稳定的内源有机碳,这为寻找全球遗漏碳汇提供了新的突破口,而加强对岩溶区有机质的溯源研究是重要手段.为探究金佛山岩溶地表河溶解态、颗粒态和沉积物正构烷烃的含量、组分及来源,于2017年3月20日、9月26日分别在石钟溪上、中、下游进行采样,并利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对三相态正构烷烃的组分进行定量分析.结果显示,旱季溶解态、颗粒态和沉积物正构烷烃的平均含量分别为737 ng·L~(-1)、6108 ng·L~(-1)和7149 ng·g~(-1),雨季三者的平均含量分别为7129 ng·L~(-1)、8146 ng·L~(-1)和6213 ng·g~(-1).正构烷烃的含量整体表现为雨季高于旱季,以溶解态正构烷烃表现得最为显著,这主要由外源高等植物输入增多所致.旱季上、下游正构烷烃含量差异明显,以沉积物正构烷烃表现得最为显著,自上而下整体保持微升态势;雨季外源输入量较大,差异性减弱,整体变幅较小.不同季节降雨和气温的变化导致水动力条件、浊度及水温的不同,深刻地影响着不同相态和不同河段正构烷烃的来源和迁移.整体上,随着海拔降低,高等植物贡献度降低,水生植物和低等生物贡献度增高.当水动力条件较弱和浊度较低时,造成内源溶解有机质增多,同时会出现溶解态至颗粒态乃至沉积物的缓慢沉降迁移.     

土壤冻融对溶解性有机质与菲结合的影响

以沈阳市公园土壤和道路边土壤中的溶解性有机质(DOM)为研究对象,利用荧光淬灭法测定DOM与菲的结合常数(K),考察了冷冻温度、融化温度、冷冻时间和冻融次数对其光谱学特性及其与菲的结合常数(K)的影响,并结合相关性矩阵分析K与其他参数的关系.结果表明:冻融处理条件下,K值与溶解性有机碳含量(DOC)显著负相关(p0.01),与254 nm处的紫外吸光系数(a_(254))和单位浓度DOC的254 nm的紫外吸光值(SUVA)显著正相关(p0.01).城市公园土壤DOM和城市道路边土壤DOM的K值都是3.5×10~4L·kg~(-1),经过冷冻温度、冷冻时间和冻融次数相同的冻融处理后,城市公园土壤DOM的K值始终高于城市道路边土壤DOM,这是由于冻融导致城市土壤DOM的芳香性高于城市道路边土壤DOM,而分子量小于城市道路边土壤DOM.经过冻融作用二者的K值变化范围分别为1.6×10~5～8.4×10~5L·kg~(-1)和1.5×10~5～3.7×10~5L·kg~(-1),冻融作用使二者的K值都增大一个数量级.这一方面会增强固相土壤中多环芳烃的溶出和迁移,另一方面也会降低多环芳烃的生物可利用性.     

基于改进FWA-NN的污水处理过程溶解氧浓度预测

为实现对污水处理过程溶解氧质量浓度的实时准确预测,提出了一种改进的混沌烟花混合优化算法并构建了基于改进算法的神经网络在线软测量模型.结合污水处理过程的数据特征,定义了一项新的样本相似度衡量指标用于提取更具代表性的建模数据.在改进算法中,为提高基本烟花算法初始成员的质量,定义了一种改进的两级正弦混沌映射并利用混沌运动的遍历性精选烟花算法的初始群成员;通过融合混沌算法改进了基本烟花算法的搜索机制,基于设定准则将寻优过程分为两阶段并采用两分群同时进行.测试结果表明改进算法的收敛速度和收敛精度有较大程度提高.将改进的软测量建模方法和样本数据提取方法用于污水处理过程溶解氧质量浓度软测量建模,应用结果表明该模型的均方根误差和平均泛化误差分别为0.0175和0.0118,具有较强的泛化性能.     

环胶州湾河流入海口CDOM吸收光谱特征

为深入认识河流对胶州湾水体有机碳的贡献,于2016年4月-2017年2月对环胶州湾河流入海口进行双月采样,通过分析水体中DOC（溶解有机碳）和POC（颗粒有机碳）质量浓度及CDOM（有色溶解有机物）的吸收光谱特征,揭示环胶州湾入海口有机碳的分布特征,辨析CDOM的组成和来源,探讨其与主要环境因素的关系.结果表明:①环胶州湾河流入海口DOC和POC质量浓度范围分别为0.98~32.75和0.13~22.40 mg/L,其中李村河口最高,轮渡和大港相对较小.②a（355）（CDOM的吸收系数）变化范围为0.23~16.35 m-1,存在明显的季节性差异,与盐度成反比,其分布与DOC和POC基本一致.③研究区域水体中,表征CDOM分子组成、来源及芳香化程度的S_R[光谱斜率比,S_g（275~295 nm）/S_g（350~400 nm）]和A_{250 nm}/A_{365 nm}存在显著的时空差异.④夏季、秋季CDOM的整体分子量水平高于春季、冬季;轮渡、大港、板桥坊河和娄山河S_R相对较高,CDOM组成趋向于蛋白类或富里酸类物质.⑤轮渡、大港和镰湾河A_{250 nm}/A_{365 nm}相对较高,类腐殖质的芳香化程度较低,受海源控制;其他河口A_{250 nm}/A_{365 nm}相对较低,CDOM以陆源输入为主,其类腐殖质的芳香化程度较高,结构相对稳定而不易降解.⑥CCA（Canonical Correspond Analysis,典范对应分析）结果表明,DOC与CDOM吸收特性存在较好的相关性,河口CDOM主要来自地表径流,温度和DO是影响CDOM时空分布的主要因素.研究显示,CDOM的组成、降解的难易程度与来源密切相关,秋季生物量丰富,水体中腐殖酸所占比例增大,CDOM芳香度较高,不容易被降解.      

金佛山不同高程岩溶泉初春时期溶解态脂类生物标志物研究

为探究金佛山不同高程的表层岩溶泉入春时期溶解有机质的来源和转化特点,于2017年1、2和4月分别在水房泉(2045 m)和碧潭泉(730 m)进行采样,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对样品中脂类生物标志物(溶解态正构烷烃、脂肪酸)的组分进行定量分析.结果表明,水房泉和碧潭泉溶解态正构烷烃(T-ALK)含量变化范围分别为1546~19314 ng·L~(-1)和1089~12234 ng·L~(-1),平均含量分别为8036、5553ng·L~(-1);脂肪酸变化范围分别为4163~13048 ng·L~(-1)和5519~10079 ng·L~(-1),平均含量分别为8039和8421 ng·L~(-1).由于春季气温回升和降水增多,正构烷烃和脂肪酸含量总体均处于上升趋势.同时,基于正构烷烃分子参数CPI、OEP、TAR、L/H发现,溶解态正构烷烃以细菌源为主,高等植物源输入逐月升高,以低海拔处的碧潭泉变化更为显著.溶解态脂肪酸1、2月以细菌源为主,4月以真菌源和高等植物源脂肪酸为主,细菌源比重依然较高,且因不同海拔的生境不同导致碧潭泉的水生生物输入较水房泉更稳定.     

东平湖CDOM吸收光谱特性及其来源解析

为分析东平湖有色可溶性有机物（CDOM）吸收特性、来源和空间分布的季节变化,分别于2013年8、12月以及2014年3月采集了35个表层水样,分析了各基本水质参数、CDOM吸收系数[a（440）]、比吸收系数[a^*（440）]和相对分子量参数M值的分布规律及CDOM吸收系数与水质参数之间的相关关系.结果表明：东平湖CDOM吸收系数a（440）呈现出枯水期 > 丰水期 > 平水期的规律,空间分布与CDOM比吸收系数[a^*（440）]相似.M值呈现出丰水期 < 平水期 < 枯水期的变化趋势.丰水期CDOM吸收系数与叶绿素a（Chla）具有显著相关关系;丰、平水期两季CDOM吸收系数与DOC存在显著相关关系.丰水期CDOM同时受外源和内源输入的影响,但以内源输入为主,主要来源于浮游植物降解产物;老湖镇湖区外源特征明显.平水期CDOM亦受内源和外源输入的双重影响,但浮游植物的腐烂降解不是CDOM的主要来源;北部湖区以外源输入为主.枯水期CDOM整体表现出较强的自生源特征,但相关分析显示,浮游植物降解并不是CDOM的主要来源,自生源特征可能与挖沙活动导致的悬浮物浓度增高有关;东南湖区因大汶河输入的影响呈现出较强的外源特征.利用东平湖丰、平水期两季CDOM浓度反演DOC浓度具有可行性.     

山东省降雨和降雪中溶解有机碳、溶解无机碳和总氮的浓度变化及来源分析

测定了2014年山东省青岛、烟台和泰安三地32场降雨和4场降雪中溶解有机碳(DOC)、溶解无机碳(DIC)和溶解总氮(DN)的浓度.结果显示,降雨和降雪中DOC、DIC和DN的浓度具有很大的变化区间,范围分别为28~616μmol·L-1、22~371μmol·L-1和10~355μmol·L-1,平均浓度与其他研究报道的我国其它地区降雨中的浓度相当,但高于世界其它地区降雨中的相应浓度.溶解碳和溶解氮是山东降雨中重要的化学污染组分.分析发现,相对于陆地生成的降雨,海洋生成的降雨中含有较低的DOC、DIC和DN,说明雨水中溶解的碳和氮主要来自陆地人类向大气的排放.碳-14同位素分析结果证实,降雨中的DOC具有很老的年龄(平均达2840 a),主要来自化石燃料的排放,而雨水中的DIC主要来自大气中含碳酸盐的悬浮颗粒物的溶解;人类的排放也是造成雨水中高浓度DN的主要来源.计算结果表明,2014年山东降雨年输送通量分别为:DOC 1.51 g·m-2·a-1(以C计)、DIC 0.86 g·m-2·a-1(以C计)、DN 1.18 g·m-2·a-1(以N计),DOC通量与世界各地的降雨中DOC通量相当.降雨和降雪过程不仅是去除大气中可溶性碳氮污染物的重要途径,同时也是全球碳和氮循环过程中的重要一环.局部地区富营养化的降雨过程亦可能对陆地和海洋生态系统产生不可忽视的影响.