周口市2022年冬季重污染过程中细颗粒物污染特征及成因分析

为研究周口市冬季大气细颗粒物污染特征及导致其暴发增长的主要影响因素,利用城区环境空气在线高时间分辨仪器对2022年1月周口市大气常规污染因子、细颗粒物中水溶性离子等进行观测分析.结果表明,二次无机气溶胶(SNA)、碳质气溶胶(CA,包括有机碳OC和无机碳EC)以及重构后的地壳物质(CM,如Al₂O₃、 SiO₂、 CaO和Fe₂O₃等)是PM_2.5中含量前三的组成,占比分别为61.3%、 24.3%和9.72%,SNA、 CA、 CM和二次有机气溶胶(SOA)浓度均随AQI升高而升高. 1月硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别为0.53和0.46, SO₄^2-和NO^-₃增长速率[μg·(m³·h)^-1]分别为0.027(-5.89～9.47,下同)和0.051(-23.1～12.4).重污染时段SO₄     

长株潭城市群PM2.5中二次无机离子特征及生成机制

二次无机离子是大气PM_2.5的主要组分,其对城市霾污染的驱动作用愈发明显.目前长株潭城市群秋冬季PM_2.5污染形势依旧严峻,但该区域的二次转化对冬季霾污染过程以及秋冬季SNA差异特征的影响尚不明晰.2020年11月和2021年1月在长株潭城市群4个典型站点进行PM_2.5连续采样,并定量分析了SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄等组分.结果显示,秋季和冬季PM_2.5中ρ(SO₄^2-)、ρ(NO^-₃)、ρ(NH⁺₄)平均值(μg·m^-3)分别为(5.2±2.5)、(7.9±4.8)、(4.1±2.2)和(7.2±4.2)、(17.1±10.5)、(7.8±5.2).在冬季霾污染过程中,ρ(SO₄^...     

聊城市冬季PM2.5中水溶性化合物的昼夜变化特征及来源解析

为探究聊城市冬季PM_(2.5)中水溶性物质的昼夜变化特征及其来源,于2017年1～2月进行PM_(2.5)样品采集,对其水溶性无机离子、乙二酸和左旋葡聚糖等水溶性化合物进行分析,并采用主成分分析-多元线性回归模型(PCA-MLR)对其来源进行解析.结果表明,采样期间聊城市PM_(2.5)平均质量浓度为(132. 6±65. 4)μg·m-3,是国家二级标准的1. 8倍,且夜晚PM_(2.5)的污染程度略高于白天. SNA(SO24-、NO3-和NH4+)是聊城市PM_(2.5)中最主要的水溶性离子,在白天与夜晚占总离子的质量分数为73. 4%和77. 1%,说明聊城市冬季二次污染较严重.白天与夜晚阴阳离子平衡当量比值(AE/CE)都小于1,说明PM_(2.5)呈碱性,且夜晚PM_(2.5)的酸性比白天强.无论在白天还是晚上,NH4+的主要存在形态均为NH4HSO4和NH4NO3.通过相关性分析,证实了乙二酸是在液相中经酸催化的二次氧化反应形成的,且受生物质燃烧的影响很强.通过PCA-MLR模型分析可知,聊城市冬季PM_(2.5)中的水溶性化合物主要来自机动车尾气及其二次氧化、生物质燃烧,而受矿物粉尘与煤炭燃烧的影响较小.     

某石油污染地下水溶解性无机碳低异常的微生物地球化学成因探析

微生物地球化学作用往往导致石油污染场地地下水中溶解性无机碳(DIC)升高,而华北某石油污染场地地下水DIC低异常明显.为究其机理,在水文地球化学分析和16S rRNA基因高通量测序基础上,结合含水层结构及流场特征,剖析了地下水水化学和微生物两方面作用,辨识了地下水中DIC变异的主导因素,揭示了其中的生物地球化学作用的机理,发现该场地地下水DIC低异常可能与地下水中具有较高浓度钙镁离子和较高活性自养微生物有关,自养微生物代谢及诱导产生碳酸盐岩沉淀作用极可能是该场地地下水中DIC低异常的成因.推测机理为:Hydrogenophaga和Sedimentibacter等菌属微生物在氢化酶的作用下产氢气,Hydrogenophaga、Pseudomonas、Pseudoxanthomonas、Polynucleobacter等固碳微生物和产甲烷微生物利用氢气作为能源,将DIC合成有机碳,并产生碱性微环境,促使Ca~(2+)和Mg~(2+)与DIC反应形成碳酸钙镁沉淀.     

沈阳市PM2.5污染组分特征及其来源解析

为了解沈阳市空气细颗粒物的污染特征及主要来源,于2015年2月、5月、8月和10月在沈阳市采集PM_2.5样品,对PM_2.5质量浓度及其化学组分（无机元素、含碳组分和水溶性离子）进行测定.结果显示,采样期间沈阳市PM_2.5平均质量浓度为69 μg/m³,是《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）年均二级标准限值（35 μg/m³）的2.0.水溶性离子在PM_2.5中的含量最高,其次为碳组分、无机元素.富集因子结果表明：沈阳市富集因子值最高的元素来自于燃煤、交通污染、工业排放等污染源.正交矩阵因子分析（PMF）结果表明：PM_2.5结果中燃煤源、二次源、工业源、扬尘源和交通源的贡献比分别为33.4%、27.2%、16.7%、11.5%、11.2%.     

Stable-isotope probing of bacterial community for dissolved inorganic carbon utilization in Microcystis aeruginosa-dominated eutrophic water

Dissolved inorganic carbon (DIC) is an important source of carbon in aquatic ecosystems, especially under conditions of increased frequency of cyanobacterial bloom. However, the importance of bacteria in direct or indirect utilization of DIC has been widely overlooked in eutrophic freshwater. To identify the functional bacteria that can actively utilize DIC in eutrophic freshwater during cyanobacterial bloom, stable-isotope probing (SIP) experiments were conducted on eutrophic river water with or without inoculation with cyanobacteria (Microcystis aeruginosa). Our 16S rRNA sequencing results revealed the significance of Betaproteobacteria, with similar relative abundance as Alphaproteobacteria, in the active assimilation of H¹³CO₃^? into their DNA directly or indirectly, which include autotrophic genera Betaproteobacterial ammonia-oxidizing bacteria. Other bacterial groups containing autotrophic members, e.g. Planctomycetes and Nitrospira, also presented higher abundance among free-living bacteria in water without cyanobacteria. Microcystis aggregates showed a preference for some specific bacterial members that may utilize H¹³CO₃^? metabolized by Microcystis as organic matter, e.g. Bacteroidetes (Cytophagales, Sphingobacteriales), and microcystin-degrading bacteria Betaproteobacteria (Paucibacter/Burkholderiaceae). This study provides some valuable information regarding the functional bacteria that can actively utilize DIC in eutrophic freshwater.     

基于周边站点优化选取的随机森林PM2.5小时浓度预测研究

空气中的PM_2.5是威胁人体健康的主要大气污染物,对其进行有效预测和及时预警具有重要意义.大量研究表明,纳入周边站点信息的随机森林模型在单站点PM_2.5预测中显示出良好的效果,但在周边站点选取问题上目前尚缺乏针对性研究,部分选取方法带有主观性.本文提出了一种基于时间滞后互相关分析的周边站点优化选取方法,并以上海十五厂空气质量监测站（国控站）为例,构建了预测该站未来1~24 h PM_2.5浓度的随机森林回归模型集,比较分析了预测模型中各输入因子的重要性.研究发现,预测站点当前PM_2.5浓度值对未来1~16 h的预测最为重要,而气象要素中的风向则对于未来17~24 h的预测重要性最高;周边站点PM_2.5信息随着预测时间的延长,其重要程度排名有明显提升,且不同站点对不同时间预测的影响具有显著差异,在建模时应区别对待,优化选取.比较结果表明,使用本文方法选取周边站点建立的预测模型不仅在RMSE等精度指标上具有一定优势（12 h和24 h预报RMSE分别降低11.8%和13.3%）,还在有实用价值的污染事件空报率上有明显降低（12 h和24 h预报空报率分别降低16.1%和25.6%）,具有业务应用潜力.     

深圳冬季大气气态硝酸和硝酸盐气粒分配特征

利用双通道在线气体和气溶胶分析仪（MARGA）在深圳冬季同时观测了PM_2.5和PM₁₀中水溶性无机离子及气态前体物浓度变化,以探究气态硝酸（HNO₃）和颗粒态硝酸盐（pNO₃^-）的气粒分配特征.结果表明,气态硝酸和颗粒态硝酸盐总和TNO₃（TNO₃=HNO₃+pNO₃^-）中,气态HNO₃、细颗粒NO₃^-和粗颗粒NO₃^-三个部分的占比分别为9.6%、56.8%和33.6%.TNO₃浓度日变化呈现双峰特征,上午峰值来自于细颗粒态NO₃^-增加,由交通早高峰排放NO_x转化生成所致;白天光化学反应使TNO₃的3个部分浓度均增加,TNO₃在下午17：00达到全天峰值.相关分析表明,低温有利于NO₃^-以NH₄NO₃存在于细颗粒态;TNO₃浓度较高时,细颗粒态NO₃^-占比亦升高.     

重庆市不同粒径颗粒物中水溶性离子污染特征

于2010年3月~2011年2月和2017年1~12月在重庆主城区连续采集PM_1.0、PM_1.0~2.5和PM_2.5~10样品,采用离子色谱测定了样品中9种水溶性无机离子（WSIIs）含量,研究了近年来不同粒径颗粒物中主要离子的污染特征.结果表明,2017年重庆市PM_1.0、PM_1.0~2.5和PM_2.5~10中WSIIs年均浓度和占比分别为24.10,32.89,39.11μg/m³和41.8%、40.3%、38.6%,较2010年均有所下降（39.85,47.84,57.12μg/m³和49.2%、46.6%、36.2%）,但NO₃^-浓度和占比呈上升趋势（分别上升12.3%~27.8%和53.1%~78.2%）,且成为2017年冬季首要离子.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Cl^-、K⁺和Na⁺主要分布在细粒子中,F^-、Mg²⁺和Ca²⁺主要分布在粗粒子中.重庆颗粒物呈弱碱性,其中粗粒子碱性强于细粒子,NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在.与2010年不同,2017年细粒子中SO₄^2-和NO₃^-浓度均随相对湿度增大而快速上升,非均相反应已成为2017年SO₄^2-和NO₃^-形成的重要途径,且在PM_1.0中尤为突出.随污染加重,不同粒径下各类WSIIs演化特征各异,其中2017年细粒子中NO₃^-浓度及其对WSIIs贡献大幅升高,并成为重污染形成的主因,而SO₄^2-和扬尘源示踪物（Mg²⁺、Ca²⁺）贡献呈下降趋势.与2010年相比,2017年各粒径中NO₃^-/SO₄^2-比值随污染加重大幅升高,且重污染日比值均大于1.0.细粒子中WSIIs主要来源于二次转化,粗粒子主要来源于扬尘.2017年扬尘污染较2010年有所减缓,但二次源对WSIIs贡献上升明显,尤其是NO₃^-的二次生成,因此对NOx排放源的管控是WSIIs减排的重要途径.研究结果对了解近年来重庆市大气颗粒物污染来源及形成机制研究具有重要参考价值.     

玉米芯生物炭对污泥蚯蚓粪中微生物种群及ARGs的影响

较多的抗生素抗性基因（ARGs）积蓄于剩余污泥中降低了污泥蚯蚓粪的农用价值.为削减污泥蚯蚓粪中的ARGs,向污泥中分别添加1.25%和5%（质量比）的玉米芯生物炭（简称玉米芯炭）,以无添加为对照组,揭示玉米芯炭对污泥蚯蚓堆肥过程中微生物种群结构及ARGs的影响.结果表明：添加高含量玉米芯炭显著促进污泥有机质的矿化,提升蚯蚓堆肥产物的电导率和pH值（P<0.05）.同时,添加玉米芯炭能增加污泥蚯蚓粪中细菌16S rDNA和真核生物18S rDNA的丰度,且其丰度均与玉米芯炭添加量呈显著正相关性（P<0.05）.与对照组相比,高含量玉米芯炭污泥蚯蚓粪中变形菌门、拟杆菌门、放线菌门与浮霉菌门的相对丰度分别降低了11.8%、7.1%、33.3%和20%,但厚壁菌门的丰度显著增加了40%（P<0.05）.此外,添加玉米芯炭蚯蚓粪中大环内酯类抗性基因（ermF）和四环素类抗性基因（tetX）的绝对丰度较对照组分别显著降低了32%~45%和13%~31%（P<0.05）,但同时整合子基因（intI1）和磺胺类抗性基因（sul2）的丰度分别显著增加了47%~135%和9%~42%（P<0.05）.研究结果显示,添加玉米芯炭能增加污泥蚯蚓粪中微生物数量和种群多样性,加速有机质矿化,但对ARGs的削减具有选择性.