基于KZ滤波法的河北省PM2.5和O3浓度不同时间尺度分析研究

大气细粒子和臭氧是影响我国城市空气质量的主要污染物质,其浓度的大小不仅与污染源的排放量有关,气象条件也是影响其浓度分布特征的重要因素.要评估污染物减排措施的效果,有必要将气象条件的影响剥离出来,仅评估排放量的降低对污染物浓度长期变化趋势的影响.本文使用KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波方法对河北省石家庄、保定、张家口三市2013—2017年PM_(2.5)和O_3逐日浓度时间序列进行分解,并使用同期地面气象观测数据对各时间序列进行逐步回归分析,将经过KZ滤波后的长期序列与经逐步回归后的结果的差值再次进行滤波处理,得到去除气象影响的污染物浓度长期变化趋势,该浓度仅与污染物的排放量有关.结果表明,因污染源排放的影响,河北省三市大气PM_(2.5)浓度在研究年内除在2017年初略有上升以外,其余季节均呈下降趋势.河北省三市大气O_3浓度在研究年内均有波动上升趋势.气象条件对PM_(2.5)浓度长期变化趋势的影响大于O_3.     

安徽寿县黑碳气溶胶浓度观测分析研究

为了研究中国东部典型乡村黑碳气溶胶浓度变化特征,利用2015年11月—2018年11月安徽寿县国家观象台污染物浓度及常规气象观测数据对该地区黑碳气溶胶浓度变化特征及其影响因子进行讨论.结果表明,3年间寿县黑碳气溶胶年平均浓度逐年递减,分别为2.84、2.10和1.31μg·m~(-3).季节变化特征显示,该地区冬季观测结果最高,为3.95μg·m~(-3),是夏季的2.9倍.日变化特征显示,日最大浓度值在春、夏、秋三季通常出现在6:00—10:00,而冬季则出现在20:00.从观测结果的日变化幅度来看,冬季的日变化幅度最大,日较差为1.53μg·m~(-3),春、夏两季次之,秋季最小,为0.48μg·m~(-3).由于人为活动影响小,寿县地区黑碳气溶胶的周末效应不明显.此外,统计结果表明,风向风速对该地黑碳气溶胶浓度的影响最大,西北风天气条件下观测结果通常较高,而其余气象因子的影响相对较小.     

广州PM2.5化学组分特征及其与气象因子的关系

于2012年12月—2013年12月在广州城区(市站)和东部郊区(九龙)开展为期一年的PM2.5样品采集,并同步收集气象因子和气态污染物质量浓度等数据.结果表明,PM2.5中主要化学组分为有机质(OM)和硫酸盐(SO2-4),分别占市站和九龙PM2.5质量浓度的49.4%和15.2%及57.0%和17.3%.碳质气溶胶(OM和EC)贡献接近50%,二次无机气溶胶(SO2-4、NO-3和NH+4总和,SIA)贡献超过30%.由于以机动车尾气为代表的移动污染源在城市区域贡献较大,市站[NO-3]/[SO2-4]比值显著高于九龙.两个站点[NH+4]/[SO2-4]摩尔质量比均高于1.5,表明观测期间广州市干季大气处于富铵状态.市站和九龙站硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的时空变化趋势与O3类似,表明大气光化学过程是影响广州市SOR和NOR的重要因素.相对湿度低于65%时,SOR和NOR均较高;温度对SOR和NOR的影响有显著的城郊差异.降雨对PM2.5及各化学组分浓度有显著去除作用.     

上海地区PM2.5-O3复合污染特征及气象成因分析

统计分析了上海地区2013~2017年PM_2.5-O₃复合污染事件及与气象条件的关系.结果表明,近5a上海PM_2.5-O₃复合污染天气占O₃总污染天气33.4%,仅出现在3~10月,呈逐年减少的趋势;PM_2.5-O₃复合污染时的O₃峰值浓度和平均浓度较单O₃污染时高,维持时间较单O₃污染时长,主要气象原因是地面辐合和较低的边界层高度;PM_2.5-O₃复合污染的天气形势往往与弱气压场有关,可以分为低压底部和前部、高压顶部和后部、均压场5种天气类型,其中均压场出现次数最多,占比53%;复合污染对气象因子的阈值要求更为严格,并且阈值区间总体向有利于PM_2.5浓度上升的方向偏移;当温度介于27.9~34℃,湿度介于43%~58%,风速介于2.1~3.3m/s,混合层高度介于1122~1599m,并且存在辐合时,最有利于PM_2.5-O₃复合污染发生.     

典型耦合优化算法在源项反演中的对比研究

突发大气污染事故中,污染源的快速、准确确定是应急处置的基础.为研究有效的源项评估方法,本文基于美国草原外场SO₂释放实验,利用GA-PSO、GA-NM、PSO-NM 3种耦合算法,分别与高斯点源烟羽扩散模型结合,对源强和位置等污染源参数进行反演与对比,并从算法结构与大气扩散条件方面进行反演效果差异分析.结果表明,从源强反演角度看,PSO-NM反演结果的准确性最高、稳定性最强,平均误差（11.3%）与平均标准偏差（0.7g/s）明显低于GA-NM（16.4%、13.3g/s）与GA-PSO（29.0%、26.6g/s）.从位置反演角度看,PSO-NM的反演结果最为稳定,反演的平均标准偏差（0.29m）明显低于GA-NM（3.20m）与GA-PSO（3.03m）算法;在不稳定和中性扩散条件下,PSO-NM算法的位置反演准确性最高,误差为4.97m;但在稳定扩散条件下,GA-NM的位置反演误差（7.69m）最小.从反演效率角度看,PSO-NM与GA-NM反演时间最短,更适用于污染源的快速确定.     

气象和排放变化对PM2.5污染的定量影响

基于WRF-CMAQ模型系统定量分析了气象和排放因素对全国及重点区域PM_2.5污染影响程度.从年度特征来看,与2015年相比,2016年、2017年全国空气质量明显改善,PM_2.5年均浓度分别下降7%和14%;2016年气象条件总体转好,气象因素和排放因素变化导致全国PM_2.5年均浓度下降幅度分别为4%和3%;2017年全国气象条件与2015年相比基本持平,大气污染物排放量下降是PM_2.5污染减轻的决定因素.除汾渭平原外,京津冀及周边地区"2+26"城市、长三角、成渝地区空气中的PM_2.5年均浓度持续下降;珠三角气象条件变化对PM_2.5影响较大,2017年导致PM_2.5浓度上升了29%;除汾渭平原外,其他4个重点地区的污染物排放变化导致PM_2.5年均浓度下降且2017年的下降幅度进一步加大,说明污染管控措施的环境效益明显.从季节特征来看,气象影响值的区域性差异明显.本文分析方法可用于制定空气质量目标或者评估污染控制方案的环境效果.     

南京江北2014-2016年PM2.5质量浓度分布特征及气象和传输影响因素分析

利用2014-2016年南京江北地区PM_2.5质量浓度和气象要素的小时数据,并结合HYSPLIT模式后向轨迹聚类分析和PSCF法分析了PM_2.5质量浓度的污染特征及其主要影响因素和主要来源特征.结果表明：2014-2016年PM_2.5质量浓度呈逐年下降趋势,下降幅度约为17.40%,由2014年的62.1 μg·m^-3下降至2016年的51.2 μg·m^-3,能见度由2014年的5.8 km上升至2016年6.6 km.PM_2.5质量浓度存在显著的月变化和季节变化特征,1月浓度最高,可达93.0 μg·m^-3;8月浓度最低,仅为38.8 μg·m^-3;冬季浓度最高,可达76.8 μg·m^-3,夏季浓度最低,仅为47.1 μg·m^-3.不同季节日变化均为单峰型分布.气象要素对PM_2.5质量浓度的影响较大,不同相对湿度下能见度和PM_2.5质量浓度具有较好的拟合关系.霾和非霾天PM_2.5质量浓度的阈值为15 μg·m^-3.不同季节的主导气团不同,春季主导气团为偏北气流和偏东气流,占比分别为43.50%和30.80%;夏季主导气团以东部气流为主,占比约为68.22%;秋季和冬季主导气团为来自北方的气流,总占比分别为83.52%和100%;偏北内陆气团PM_2.5质量浓度较大,偏东海洋性气团PM_2.5质量浓度较低.PM_2.5质量浓度潜在源区春冬季潜在源区范围较大,夏秋季潜在源区范围较小,季节变化显著.春季潜在来源主要分布在安徽、江西北部、江苏南部和浙江北部等地区,夏秋季分布在安徽东部、浙江北部和江苏南部等地区,冬季分布在安徽、河南东部,山东和江苏等地区.     

洱海流域生态塘湿地氮截留特征及其影响因素

为考察生态塘湿地对农村面源污染水体氮截留效果及其影响因素,以洱海子流域生态塘湿地为例,对其基本设计参数和水质进行调查分析,评估生态塘湿地对氮的截留效果,识别不同形态氮在湿地中的迁移转化特征,剖析生态塘湿地中氮截留的主控因子.结果表明:①污水经生态塘湿地净化处理后,出水水质显著改善.出水氮达GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅲ类标准的比例为37.5%. ②Spearman相关分析表明,湿地净化效率与湿地氮输入密切相关,生态塘湿地可以有效实现氮的截留,η（TN）（η为去除率）分别与ρ（NH₄+-N）（R=0.226,n=84）、ρ（TN）（R=0.215,n=84）呈显著正相关,与ρ（NO₃--N）（R=-0.201,n=84）相关性不强,硝酸盐氮截留是其效率提高的主要制约因素. ③丰水期、枯水期高低水位交替运行有助于氮截留效率的稳定,枯水期生态塘几乎可以截蓄汇水分区内全部农村面源污水,实现污水的收集消纳及净化.丰水期和枯水期平均η（NH₄+-N）分别为57.72%和55.30%;平均η（NO₃--N）分别为49.45%和46.73%;平均η（TN）分别为54.41%和54.20%. ④单因素分析法有助于识别影响湿地氮净化效率的主控因子.研究显示,当生态塘湿地面积（< 8 000 m2）、库容（< 15 000 m3）、水深（< 2.0 m）在一定范围内时,氮净化效率与面积、库容、水深响应关系不显著,但合适的水深（< 0.4 m和>1.5 m）有利于氮的截留.      

周期性变温对紫色土有机碳矿化的影响

在自然状态下,土壤外界的环境温度日变化明显,并呈周期性波动,然而目前有关这种周期性变温如何影响土壤有机碳(SOC)矿化尚无统一观点.为此,以西南地区广泛分布的紫色土为供试对象,采用室内模拟培养的方法,开展周期性变温对其有机碳矿化的影响.培养试验涉及温度和水分两个因子,其中,温度设有4个模式,分别为3个恒温(15、20和25℃)、1个周期性变温(15/25℃变温);水分设有2个梯度,分别为70%WHC和淹水.在66 d培养期内,好气和淹水条件下,变温(15/25℃变温)培养的紫色土SOC累积矿化量和矿化强度与恒温20℃无明显差异,这表明可用20℃恒温来评估变温(15/25℃) SOC矿化的影响效应.此外,除恒温15℃,各温度处理均表现为淹水培养的紫色土有机碳累积矿化量显著高于好气(70%WHC)培养(P 0. 05).在变温条件下,土壤微生物量碳含量与紫色土有机碳矿化速率之间无显著相关.结合矿化动力学分析可知,淹水条件能有效增加紫色土的易分解碳库大小,但变温不能有效影响紫色土的易分解碳库大小.     

外卖塑料包装热解动力学研究——基于无模型和模型拟合法

在非等温条件下对外卖包装中的塑料组分进行热重实验,结果显示单组分聚丙烯（PP）、高密度聚乙烯（HDPE）和聚苯乙烯（PS）及其混合物（PP/HDPE/PS）的热解过程一步完成.针对混合塑料的复杂热解反应过程,提出了一种无模型方法和模型拟合法结合逐步获得完整动力学参数的方法,使结果更具可信度.采用无模型方法（K-A-S、F-W-O和Starink）研究了单组分及其混合物热解过程的动力学参数,得到PP、HDPE、PS和PP/HDPE/PS热解过程的平均活化能（E）分别为224.7,238.5,194.1和179.3kJ/mol.在升温速率为20K/min条件下,以无模型方法得到的活化能和模型拟合法（Malek和C-R）结果作为逻辑判定依据,总结了单组分及其混合物的热解机理均属于随机成核随后生长.分析了动力学参数间存在的补偿效应,并构建了补偿效应方程.本论文的研究可为外卖塑料垃圾热解工艺参数的优化和热解反应器的设计提供有力的支撑.