稀土材料氢氧化铈吸附水中亚砷酸与砷酸阴离子的特性效果

以开发新型高效除砷吸附材料为目的 ,在室温 (2 5℃ ) ,初始浓度 0 .0 5～ 2 5 0mg/L ,pH4～ 11条件下 ,对稀土材料氢氧化铈 (HCO)进行了吸附除砷的性能评价 .实验结果表明 ,在实验条件下 ,HCO对亚砷酸和砷酸阴离子都显示了良好的吸附效果 ,其吸附等温线能很好地用Langmuir方程进行描述 .对于低浓度 (0 0 5～ 10mg/L)的砷溶液 ,HCO在所选 pH条件下对亚砷酸和砷酸阴离子的吸附率可达 10 0 % .对于高浓度的砷溶液 ,偏酸性 (pH 4 )条件有利于砷酸阴离子 ,而中性 /微碱性 (pH 7,8)条件最有利于亚砷酸阴离子的吸附 .HCO对 2种形态的砷阴离子的吸附效应在较宽 pH范围内同溶液的离子强度基本无关 ,常见阴离子 (Cl-,NO-3 ,SO2 -4)的存在对砷的吸附也未显示出干扰效应 .从实验结果推测 ,HCO吸附亚砷酸和砷酸阴离子的主要反应机理应属于专性吸附     

砷在金属氧化物/水界面上的吸附机制Ⅱ.电荷分布多位络合模型模拟

利用电位滴定表征了铁铈氧化物(Fe-Ce)的表面电荷特性,并使用电荷分布多位络合模型(CD MUSIC)进行了模拟,得到Fe-Ce材料的表面位质子结合常数为5.8,位密度为23.2个·nm-2,高于大多数铁氧化物的表面位密度.在Fe-Ce表面特性参数的基础上,进一步使用CDMUSIC模型对系列pH(5～9)下As(Ⅴ)在Fe-Ce表面的等温吸附实验进行了模拟.结果表明,单齿单核单质子化形态≡FeOAsO3H1.5-和双齿双核非质子化形态≡Fe2O2AsO22-共存于吸附后的Fe-Ce表面,它们的结合常数分别为31.5和34.2,电荷分布值(f)分别为0.25和0.50.使用以上模型参数,对pH 3.5～10.5范围内2种表面络合形态分布趋势进行了预测.结果表明,在偏酸性条件下,≡ FeOAsO3H1.5-形态占主导;而≡Fe2O2AsO22-形态主要存在于偏碱性的范围.     

砷氧化菌对胡敏酸络合As (Ⅲ)的氧化作用

土壤砷与土壤微生物相互作用是土壤砷形态转化中需要重点关注的内容之一.为了研究砷氧化菌对胡敏酸络合三价砷[HA-As(Ⅲ)]的作用,设置了不同p H值反应体系,研究砷氧化菌HN-2对HA-As(Ⅲ)作用下,砷的形态变化及其在固液两相中的分配.结果表明,在HA与As(Ⅲ)络合过程中,HA可以将一部分游离态As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ).其中,在p H=7的体系中,As(Ⅲ)被HN-2和HA氧化成As(Ⅴ)的效率最高.在含有砷氧化菌株和不含砷氧化菌株的体系中,0~10 h振荡过程中,HA-As材料均可以释放一部分As(Ⅲ)及As(Ⅴ)进入液相中,同时砷氧化菌可以快速地将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ),而胡敏酸可以较缓慢地将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ);反应10~24 h期间,HN-2砷氧化菌可以将络合态HA-As(Ⅲ)转化为游离态As(Ⅲ)并氧化为As(Ⅴ);48 h后反应逐渐达到平衡.固相同步辐射结果可以进一步证明HN-2砷氧化菌对络合态As(Ⅲ)的释放及氧化作用.     

溶解性微生物产物在GO/PVDF杂化膜面的污染行为

为了解析溶解性微生物产物（SMP）在GO/PVDF杂化膜面的污染特性,对膜片进行了宏观污染实验,并采用耗散石英微晶天平（QCM-D）从微观角度分析了SMP在自制镀膜芯片上的吸附规律和污染层结构变化.结果表明,GO含量为0.5wt%的膜污染恢复率最高（79.95%）,抗污染能力最强.QCM-D实验发现,GO含量为0wt%镀膜芯片表面SMP吸附量最大,污染较为严重.膜片亲水性越强,吸附频率变化越小,抗污染能力越强.此外,GO含量为0.5wt%镀膜芯片表面的污染物结构比较疏松和柔软,其他膜表面的污染物结构较为坚硬和致密.     

氧化石墨烯对亚甲基蓝和铜离子的共吸附行为研究

氧化石墨烯(GO)具有高比表面积和丰富的含氧官能团,表面存在着大量的吸附点位,被认为是去除水体污染物的高效吸附剂,而其在有机物-重金属复合污染环境中的吸附行为却鲜有报道.因此,本文采用改良Hummers法制备出GO,通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)和X射线衍射(XRD)等物理表征方法对GO的形貌结构和表面官能团进行了表征.随后,侧重研究了GO对有机物及重金属污染物的单独和共吸附行为,选取亚甲基蓝(MB)与Cu(Ⅱ)作为复合污染水体的特征污染物,探讨了不同浓度Cu(Ⅱ)对MB及不同浓度MB对Cu(Ⅱ)的吸附性能的影响.结果表明,不同类型的污染物单独存在时,GO对MB和Cu(Ⅱ)的吸附量分别为29.13和424.16mg·g-1;而当上述两种污染物共存时,GO对MB和Cu(Ⅱ)的吸附性能均明显下降,这说明MB与Cu(Ⅱ)在GO表面的吸附点位存在着竞争吸附关系,并且MB对Cu(Ⅱ)吸附的抑制作用明显高于Cu(Ⅱ)对MB吸附的影响.     

双季稻田CH4和N2 O排放特征及品种筛选研究

通过大田小区实验,采用静止箱-气相色谱法对早晚两季水稻品种CH4与N2O排放通量进行了观测.结果表明,早稻CH4排放季节变化呈单峰模式,N2O排放呈双峰模式;晚稻CH4与N2O排放季节变化均呈单峰模式.CH4、N2O季节平均排放通量品种间均存在显著差异(P<0.05).早稻品种CH4、N2O季节平均排放通量极差分别为0.58 mg.(m2.h)-1、5.89μg.(m2.h)-1,晚稻为4.06 mg.(m2.h)-1、5.70μg.(m2.h)-1;早稻品种温室气体排放的增温潜势、单位产量增温潜势极差分别为2.92 kg.hm-2、0.097 kg.kg-1,晚稻分别为2 256 kg.hm-2、0.28 kg.kg-1.增温潜势、单位产量增温潜势比较,常规稻>超级杂交稻>杂交稻.早稻无水稻种植区CH4、N2O季节排放通量分别是水稻种植区的27.1%～31.8%、33.6%～88.3%;晚稻分别是23.8%～28.8%、38.6%～45.3%.早稻适宜种植品种为陆两优819、金优402、湘早籼24号,晚稻品种为岳优9113、湘晚籼12号.     

GO-TiO2改性中空纤维膜的制备条件及抗污染性能研究

以氧化石墨烯(GO)与纳米二氧化钛(TiO_2)为改性剂,采用界面聚合法与抽滤吸附结合,对聚偏氟乙烯中空纤维超滤膜(简称原膜)进行表面改性,得到新型纳米改性膜(简称GO-TiO_2改性膜).研究改性膜的制备工艺条件及其对腐殖酸(HA)的吸附截留性能与抗污染特性.结果表明:(1)最佳制备工艺条件为:钛酸丁酯2 m L、GO 1 mg、间苯二胺1%(质量分数)、间苯二胺浸泡时间8 min、均苯三甲酰氯0.2%(质量分数)、均苯三甲酰氯浸泡时间10 min;(2)亲水性提高显著,亲水性表面为GO-聚酰胺-TiO_2复合结构,改性膜接触角由80.6°±1.8°下降到38.6°±1.2°;(3)抗污染性能提高明显.改性膜通量总衰减率由改性前的51.2%下降到35.6%,过滤周期约为原膜的2.5倍;反冲洗后膜通量恢复率由69%提高到96%.     

铈改性水葫芦生物炭对磷酸盐的吸附特性

本研究通过共浸渍-热解法开发了一种铈改性水葫芦生物炭吸附剂（Ce-BC）,用以去除实际废水中的磷酸盐,考察了Ce-BC投加量、废水pH值、反应时间及共存的竞争性离子对吸附过程的影响.结果表明,当Ce-BC投加量为0.4 g·L^-1,初始磷酸盐溶液pH值介于3~10时,Ce-BC对磷酸盐的吸附性能最佳,最大吸附量达到35.00 mg·g^-1.Ce-BC对磷酸盐的吸附过程符合准二级动力学模型,并能在1 h内达到98%的磷酸盐去除率,吸附速率快.此外,Ce-BC具有较高的抗阴离子干扰能力,且具有良好的再生性能,Ce-BC经过4次再生后仍能保持90%以上的初始吸附效率.场发射扫描电镜-能量色散光谱（FESEM-EDS）、傅里叶红外光谱（FTIR）、X射线衍射光谱（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）等表征结果表明,Ce-BC对磷酸盐的吸附机制主要包括配体交换和内球络合.本研究制备的Ce-BC吸附剂,可以有效去除及回收实际生活污水中的磷酸盐,在避免水体富营养化的同时实现磷资源的回收利用.     

天津市滨海河流N2O扩散通量及控制因子

河流是大气温室气体重要的排放源.为了探讨天津市典型景观滨海河流N₂O释放空间特征及影响因素,以天津市6条不同土地利用类型的滨海河流为研究对象,通过顶空-气相色谱法测定了N₂O浓度、饱和度和扩散通量.结果表明,天津市不同景观河流N₂O浓度都处于过饱和状态,表现为大气N₂O的源;N₂O浓度、饱和度和扩散通量均值为（23.85±15.20）nmol·L^-1、（309.71±197.38）%和（27.04±16.46）μmol·（m²·d）^-1,范围分别为12.70～115.69 nmol·L^-1、 164%～1 502%和9.17～244.79μmol·（m²·d）^-1.天津市不同土地利用类型河流N₂O浓度和扩散通量具有较大的空间异质性,表现为：排污河>城市河流>郊区河流>农业河流.天津滨海河流N₂     

不同SAPO分子筛负载MnOx催化剂的低温NH3-SCR性能研究

以磷酸硅铝分子筛SAPO-5、SAPO~(-1)1和SAPO-34为载体,采用乙醇分散法制备了用于低温氨选择性还原(NH_3-SCR)NO_x的分子筛负载MnO_x催化剂.活性测试结果显示,3种分子筛催化剂均展现出优良的NH_3-SCR活性,但三者在低温区间的SCR活性存在较明显差异,其SCR活性顺序如下:MnO_x/SAPO-34MnO_x/SAPO-5MnO_x/SAPO~(-1)1.借助XRD、N2吸附-脱附、XPS、H2-TPR、NH_3-TPD、NH_3FT-IR等技术对催化剂的表面活性物种及表面酸性等进行表征分析,结果表明,MnO_x主要以无定型状态分散于载体上,负载后载体的比表面积和孔体积均有所下降.XPS和H2-TPR分析证实,不同分子筛载体上MnO_x的表面浓度与氧化态明显不同.NH_3-TPD和NH_3FT-IR分析揭示了催化剂表面均存在Bronsted酸位和Lewis酸位,其中,Lewis酸性位对低温SCR反应起着关键作用.研究表明,催化剂的催化性能会因载体不同而存在差异,高Mn4+表面浓度和丰富的Lewis酸性位对催化剂在低温区间实现优良的催化活性尤为重要.