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11.
Dong Cao Ziyu Rao Fanglan Geng Hongyun Niu Yali Shi Yaqi Cai Yuehui Kang 《环境科学学报(英文版)》2020,32(11):67-74
Molecular level characterization of dissolved organic sulfur (DOS) by electrospray ionization-Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry (ESI-FTICR MS) is necessary for further understanding of the role of DOS in the environment. Here, ESI spray solvent, a key parameter for ion production during ESI process, was investigated for its effect on the molecular characterization of DOS by ESI-FTICR MS. 100% MeOH as spray solvent was found for the first time to remarkably enhance the ionization efficiency of the majority of CHOS-molecules in NOM, which facilitated a total of 1473 CHOS-molecular formulas with one sulfur atom to be detected. The number of CHOS-molecular formulas obtained using 100%MeOH as spray solvent increased notably over 740 in comparison with those using 50% MeOH aqueous solution (731) or 50% ACN aqueous solution (653). Moreover, due to the enhancement of ionization efficiency of DOS during ESI processes, the tandem mass spectra of the NOM CHOS-molecules could be easily obtained using 100% MeOH as spray solvent, which were hardly obtained using 50% MeOH aqueous solution as spray solvent. The results of the tandem mass spectra suggested the first discovery of organosulfates or sulfonic acids in Suwannee River NOM sample. A simple method based on 100% MeOH as ESI spray solvent for advanced molecular characterization of DOS by ESI-FTICR MS was proposed and applied, and the results revealed more molecular information of DOS in sea DOM samples. 相似文献
12.
为研究杭州湾北岸VOCs(挥发性有机物)的浓度水平、组成特征、反应活性和潜在来源,采用GC-FID在线监测系统对杭州湾北岸环境大气中的36种VOCs开展了为期1 a(2017年12月-2018年11月)的连续观测,采用LOH(VOCs的·OH消耗速率)和OFP(O3生成潜势)2种方法估算了大气VOCs的反应活性,并利用PMF(正定矩阵因子分解)和CPF(条件概率函数)模型分析其来源.结果表明:①φ(VOCs)小时平均值在冬季(26.47×10-9)最高,夏季(9.76×10-9)最低;全年φ(VOCs)小时平均值为21.24×10-9,其中烷烃、烯烃+炔烃、芳香烃、卤代烃的贡献率分别为33.24%、34.13%、15.63%、17.00%;φ(烷烃)、φ(芳香烃)和φ(卤代烃)呈较明显的昼夜变化特征,φ(烯烃)和φ(炔烃)无明显昼夜变化趋势.②大气VOCs的总LOH和OFP分别为9.39 s-1和220.57 μg/m3,KOH(·OH反应速率常数)和MIR(最大增量反应活性)系数的平均值分别为17.34×10-12 cm3/(molecule·s)和3.31;KOH和MIR系数的平均值分别与间/对-二甲苯的KOH和乙苯的MIR系数接近,表明大气VOCs的化学反应活性较强;VOCs关键活性物种为异戊二烯、乙烯、丙烯、甲苯、二甲苯和顺-2-丁烯.③特征物种相关性分析表明,杭州湾北岸大气存在老化现象,异戊烷和正戊烷受煤燃烧源影响较大,二甲苯和乙苯受溶剂排放源影响较大,甲苯和苯除受机动车尾气影响外,还受其他排放源影响.④PMF和CPF模型来源分析表明,大气VOCs主要来自石化工业源、燃料挥发源、生物质燃烧和煤燃烧源、机动车排放源和溶剂使用源,其中,机动车排放源主要来自西北方向,其他源主要来自西北、西和西南方向.研究显示,杭州湾北岸大气VOCs来源复杂,受周边工业区的影响较大. 相似文献
13.
保定市是京津冀地区重要城市之一.为了解保定市大气污染物质量浓度特征和潜在输送源,对保定市国控点2017年1月1日-12月31日PM10、PM2.5、SO2、NO2、O3、CO等常规大气污染物数据进行分析,并利用TrajStat后向轨迹模型进行区域传输研究.结果表明:①ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(SO2)、ρ(NO2)分别为(138±96)(84±66)(29±23)和(50±24)μg/m3,与2016年相比分别下降5.9%、9.1%、25.5%和13.1%;ρ(CO)较2016年下降了14.0%;ρ(O3)较2016年增长了25.2%.ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(NO2)和ρ(O3)分别超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值的0.97、1.40、0.25和0.34倍,ρ(SO2)和ρ(CO)未超标.②除ρ(O3)外,其他污染物质量浓度均呈冬季最高、夏季最低的季节性特征,其中,冬季PM2.5污染最为严重,春季PM2.5~10(粗颗粒物)污染严重.③空气质量模型源解析结果显示,保定市ρ(PM2.5)约60.0%~70.0%来自本地污染源排放.后向轨迹结果表明,在外来区域传输影响中,保定市主要受到西北方向气团(占比为21.7%~60.0%)远距离传输和正南方向气团(占比为34.8%~50.5%)近距离传输的影响.④PSCF(潜在源贡献因子分析法)和CWT(浓度权重轨迹分析法)分析表明,除保定市及周边区县本地污染贡献外,位于太行山东麓沿线西南传输通道的邯郸市、邢台市、石家庄市是影响保定市PM2.5的主要潜在源区.研究显示,PM2.5为保定市大气中的主要污染物,并呈冬季高、夏季低的变化特征,其主要来自西北远距离输送和南部近距离传输. 相似文献
14.
达里诺尔湖(简称“达里湖”)是内蒙古自治区高原地区重要的生态屏障,探究达里湖水质状况及污染来源,对加强流域水环境治理、改善水环境质量具有十分重要的意义.于2018年9月及2019年6月对湖水进行采样,并通过三维荧光光谱结合PARAFAC(平行因子分析)模型,探究达里湖水体DOM(溶解性有机质)来源及其与水质的关系.结果表明:①达里湖水体中pH较高,ρ(DOC)(DOC为溶解性有机碳)、ρ(NH4+-N)、ρ(TP)相对较高,均超过GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅴ类水质标准限值.②水体中DOM含4种荧光组分.夏季水体DOM主要分布于河流入湖口附近,其中,类腐殖质荧光组分(紫外区类富里酸和可见区类富里酸)占总组分的62.93%,类蛋白类荧光组分(类色氨酸和类酪氨酸)占总组分的36.07%;秋季水体DOM主要分布于东南侧,其中,类腐殖质荧光组分占总组分的40.52%,类蛋白类荧光组分占总组分的59.48%.③达里湖采样点荧光参数表明,达里湖DOM自生源特征较强,腐殖化程度较低.类腐殖质荧光组分与ρ(DOC)、ρ(Chla)均呈正相关,类色氨酸荧光组分与pH呈正相关,类络氨酸与ρ(DTN)、ρ(NH4+-N)、ρ(DTP)均呈正相关.研究显示,达里湖DOM具有陆源与生物源双重特性,DOM的形成与微生物、细菌、浮游生物的生命活动密切相关. 相似文献
15.
为厘清包括二次有机气溶胶(SOA)在内的深圳市区PM2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物(WSOM)质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM2.5平均质量浓度为26μg/m3,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片(CO2+)作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧(WSOO)用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键. 相似文献
16.
随着经济的快速发展和城市化进程的不断加速,促使水污染严重的长江流域需从污染物去除过程的建模与优化、污水处理过程的优化控制、水污染监测系统的构建开展水污染治理研究.传统的水污染处理技术存在污染物去除效率预测精度较低、污水优化控制成本较高、水污染监测滞后效应严重的问题.人工智能技术能够有效克服上述问题,因此通过梳理国内外学者利用人工智能技术在污水污染物去除过程的建模与优化、污水处理过程的优化控制及水污染监测系统的构建等方面的研究成果,为全面加强长江流域水污染治理能力提供科学可靠的技术指导.结果表明:①利用人工神经网络技术(径向基神经网络、多层前馈网络-人工神经网络、多层感知器神经网络)对污水污染物去除过程进行建模与优化,为精确预测长江流域重金属(Cr、Cu)、营养盐(TN、TP)、持久性有机污染物〔PBDEs(多溴二苯醚)、HCH(六氯环己烷)〕的去除率提供重要参考价值.②采用污水处理的自动控制技术与人工智能技术(递归神经网络、支持向量机、模糊神经网络等)构建污水智能控制系统,为长江流域实现高效节能的污水优化控制提供重要的技术指导.③利用在线监测仪器和人工智能技术(小波神经网络、多元线性回归-人工神经网络、叠层去噪自动编码器等)建立水污染智能监测系统,为解决长江流域水污染监测响应滞后问题提供有力的技术支持.因此,人工智能技术对长江流域提高污水污染物去除率,降低污水优化控制成本,提升水污染监测时效性具有重要的推广价值. 相似文献
17.
基于经过验证的三维水动力-水质模型,对珠江口夏季有机碳进行海陆源区分,并对海陆源有机碳的分布特征、贡献比重及其通量过程进行研究.结果表明,水平方向上,珠江口夏季陆源(海源)有机碳浓度从口门到外海逐渐降低(升高),在表、底层海水中平均浓度分别为1.45和0.87mg/L(0.97和1.05mg/L);垂直方向上,在层化水域陆源(海源)有机碳浓度从上到下逐渐递减(升高),在非层化水域海陆源有机碳浓度垂向分布较为均匀.珠江口夏季海源有机碳贡献率表层海水低于底层海水,平均贡献率为48.26%,沿向海方向海源有机碳贡献率逐渐增加--从内伶仃洋水域的4.43%逐渐提升到外伶仃洋东侧水域的81.20%.珠江口水动力条件复杂,在径流、潮汐、季风等因素的作用下陆源有机碳向海输送且向海输送量逐渐递减;海源有机碳在不同水域动力输送特征不同,西南水域向海输送,向海输送量逐渐递增;东北水域向岸输送,向岸输送量逐渐递减.陆源有机碳生化反应活性较弱,只有小部分被生化过程消耗,其迁移转化主要由沉降过程控制,而海源有机碳的迁移转化,则由口门的动力输送过程主控向外海的生化耗碳过程主控过渡.此外,海源有机碳沉降作用明显低于陆源有机碳,生化作用明显高于陆源有机碳. 相似文献
18.
本研究在运用三维荧光光谱示踪平水期东平湖DOM荧光特征的基础上,进一步分析其与氢氧同位素指标的相关性,并在此基础上尝试对大气降水的DOC贡献进行估算,以期为东平湖的污染控制及治理提供依据.结果表明,东平湖平水期DOM主要由类蛋白组分(C1和C4)和类腐殖质组分(C2和C3)构成,以类酪氨酸组分C1为主,C1所占比重将近50%.平水期东平湖DOM同时受陆源、内源及大气降水的影响,但以内源输入为主;外源输入中大气降水补给与大汶河输入所占比例相当;大气降水中的溶解性有机碳输入可能会对东平湖DOM产生不可忽视的影响,需进一步系统研究.氢氧稳定同位素与溶解态有机碳以及类腐殖质荧光之间呈显著相关关系,可以在一定程度上指示DOM的变化趋势. 相似文献
19.
为了分析厌氧消化泡沫的产生机理和控制方法有助于解决有机垃圾厌氧消化起泡问题,本文调研了近年来报道的厌氧消化系统起泡现象,并从底物特性、反应器构造及运行条件和消化过程相关特性3方面分析了不同底物、工艺和环境条件下厌氧消化反应器的起泡机理;讨论了丝状菌指数、表面张力、粘度、有机负荷、起泡趋势和泡沫稳定性等参数作为起泡风险评价指标的合理性;介绍和比较了4类消泡方法(物理法、机械法、生物法和化学法)的消泡原理及优缺点.目前,除污泥厌氧消化系统外,其他有机垃圾厌氧消化系统起泡的主要因素尚不明确,而这也限制了泡沫控制方法的开发.后期探索关键起泡微生物或研究生物表面活性物质与起泡的相关性,将有助于从新的角度揭示起泡机理,并开发出针对性更强的泡沫控制方法. 相似文献
20.
为探究干旱环境对BVOCs排放的影响,应用动态封闭式采样系统和热脱附-气相色谱-飞行质谱仪,对短期干旱胁迫作用下马尾松的BVOCs排放进行了实验室测量,定量分析BVOCs排放速率和排放组成的变化.结果表明,干旱胁迫时异戊二烯的排放受到抑制,排放速率降低约50%;单萜烯和倍半萜烯的排放水平增强,排放速率分别为137.85和0.98μg/(m2·h),是未受胁迫时的2.9和2.0倍.除反式-α-香柠檬烯外,干旱胁迫促进各单萜烯和倍半萜烯化合物的排放,是未受胁迫时的1.3~42.4倍,其中3-蒈烯排放的响应最敏感,α-葑烯、α-水芹烯和石竹烯的响应最弱.干旱胁迫时单萜烯和倍半萜烯的排放组成有所变化,但主导的化合物种类不变,单萜烯以α-蒎烯、香桧烯和β-蒎烯为主,占比分别为48%、17%和17%;倍半萜烯以石竹烯和长叶烯为主,占比分别为57%和34%. 相似文献