氮化碳增强Ag/AgI/γ-Al2O3的可见光催化性能及其机理

通过热聚合的方法使氮化碳(CN)与Ag/AgI/γ-Al_2O_3发生耦合作用,制备出CN-Ag/AgI/γ-Al_2O_3可见光催化剂.采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等方法对合成的样品进行了表征,并通过可见光下甲基橙(MO)的降解实验探究了CN对Ag/AgI/γ-Al_2O_3光催化活性及稳定性的影响.结果表明,CN的掺杂改变了Ag纳米颗粒的形状与粒径,且Ag、AgI与CN之间形成强相互作用.与Ag/AgI/γ-Al_2O_3相比较,在可见光波长分别为λ420、450和510 nm时,CN-Ag/AgI/γ-Al_2O_3对MO具有更高的催化降解效率,光反应30 min后,MO的去除率分别为97%、97%和93%.同时,CN的加入显著地增加了Ag/AgI/γ-Al_2O_3的稳定性,抑制了反应过程中Ag~+的释放量,而且反应前后CN-Ag/AgI/γ-Al_2O_3样品的结构没有明显的变化.其活性和稳定性提高的主要原因是CN加速了电子由MO传递至Ag纳米颗粒的过程,同时Ag颗粒等离子体共振(plasmon)效应的增强也有利于MO的催化降解.不同自由基捕获剂的影响实验表明,O_2~(·-)和h~+是反应体系的主要活性物种.     

BiOCl-(NH4)3PW12O40复合光催化剂制备及其光催化降解污染物机制

光生电子和空穴的分离效率是影响光催化性能的重要因素.氯氧铋是典型的层状纳米光催化剂,却因光生电子和空穴的快速复合所表现出的低量子效率而受到使用限制.本文通过两步的水热法合成了BiOCl-(NH_4)_3PW_(12)O_(40)复合光催化剂.以甲基橙(MO)为模拟污染物进行光催化活性测试.结果表明,在氙灯模拟的太阳光照射下,Bi与W的原子比为1∶1时,其催化效果最佳.通过自由基猝灭实验对催化剂光降解MO的催化机制进行了研究,发现BiOCl是由空穴,羟基自由基和超氧自由基共同作用来对MO进行降解;而复合催化剂则主要以羟基自由基和超氧自由基为活性物种来降解MO.通过对反应前后的催化剂进行XPS分析,证明了磷钨酸铵可以接收BiOCl产生的光生电子.通过光电流测试,表明复合光催化剂的光生电子的转移和分离效率有了较大的提高,从而提高了光催化活性.     

One-step synthesis of N-doped metal/biochar composite using NH3-ambiance pyrolysis for efficient degradation and mineralization of Methylene Blue

A series of new biochar-supported composite based on the combination of biochar and metallic nanoparticles(NPs)were produced through single-step pyrolysis of FeCl_3–Ti(OBu)_4 laden agar biomass under NH_3 environment.The physiochemical properties of composites were characterized thoroughly.It has found that heating temperature and N-doping through NH_3-ambiance pyrolysis significantly influence the visible-light sensitivity and bandgap energy of composites.The catalytic activities of composites were measured by degradation of Methylene Blue(MB)in the presence or absence of H_2O_2 and visible-light irradiation.Our best catalyst(N–TiO_2–Fe_3O_4-biochar)exhibits rapid and high MB removal competency(99.99%)via synergism of adsorption,photodegradation,and Fenton-like reaction.Continuous production of O_2U~-and UOH radicles performs MB degradation and mineralization,confirmed by scavenging experiments and degradation product analysis.The local trap state Ti~(3+),Fe_3O_4,and N-carbon of the catalyst acted as active sites.It has suggested that the Ti~(3+)and N-doped dense carbon layer improve charge separation and shuttle that prolonged photo-Fenton like reaction.Moreover,the catalyst is highly stable,collectible,and recyclable up to 5 cycles with high MB degradation efficiency.This work provides a new insight into the synthesis of highly visible-light sensitized biocharsupported photocatalyst through NH_3-ambiance pyrolysis of NPs-laden biomass.     

磁性微球负载光催化剂制备及处理造纸废水研究

采用溶胶-凝胶法,在磁性颗粒表面包覆TiO2,制备了易于固液分离的磁载光催化剂TiO2/SiO2/Fe3O4,通过XRD和TEM对产物的晶体结构、晶粒大小、形貌进行了表征,讨论了焙烧温度、焙烧时间、催化剂用量和光照时间等对TiO2光催化剂处理造纸废水的影响。结果表明:焙烧温度为500℃、焙烧时间3.5h时,光催化活性最高;催化剂用量为2.5g/L,光照时间4h时TiO2降解造纸废水的能力最强。     

Cu2O-Ag-AgBr/MA可见光催化剂的制备及其降解2-氯苯酚的研究

通过沉积-沉淀法将Cu2O、Ag-AgBr负载在介孔γ-Al2O3(MA)上制备了等离子体诱导可见光催化剂Cu2O-Ag-AgBr/MA.研究了其在可见光照(λ>420 nm)下的催化性能.通过XRD、XPS和UV-vis吸收光谱的去卷积分析表明,表面银以Ag+和Ag0形式共存.结果表明,Cu2O-Ag-AgBr/MA对难降解有机物2-氯苯酚(2-CP)显示出很高的可见光催化去除效率.同时Cu2O的掺入,显著抑制了降解过程中Ag+的溶出.自由基捕获剂的影响实验表明,h+、O·-2和·OH是反应中最重要的活性物种.     

Z-scheme V2O5-Ag2O/g-C3N4异质结制备及其可见光催化性能

采用原位生长法制备V₂O₅,并将其与Ag₂O/g-C₃N₄水热复合制备V₂O₅-Ag₂O/g-C₃N₄复合光催化剂.利用XRD、FT-IR、SEM和UV-Vis DRS等方法对样品的形貌结构及光学性质进行表征.结果表明,V₂O₅成功掺杂在Ag₂O/g-C₃N₄上,与Ag₂O/g-C₃N₄相比,复合材料对可见光的吸收范围增大;在可见光照射180min后,V₂O₅掺杂量为15%的复合材料对亚甲基蓝(MB)的降解率达到99.10%.经过3次循环降解后,复合材料对MB的降解率保持85%以上,表明其具有良好的稳定性.通过掩蔽实验推测,空穴(h⁺)是光催化体系中主要的活性物质,其光催化性能增强的机理是Ag₂O与g-C₃N₄复合界面形成p-n异质结,并与V₂O₅之间的复合过程符合Z-scheme可见光驱动机制,有效阻碍了光生电子-空穴对的复合,促进活性物质的产生.     

气相合成二氧化钛超细粒子的形态及其光催化性

高温 管式气溶胶反应器中，利用ＴｉＣｌ４氧化反应制备ＴｉＯ２超细粒子，研究反应温度、停贸时间对ＴｉＯ２形态的影响。结果表明反应温度升高，ＴｉＯ２粒度增大、金红石含量为１３００℃时出现最大值；停留时间延长，粒粒度增大、金红石含量也增加。     

具有可见光活性的氮掺杂TiO2光催化剂的制备及光催化性能

采用浓氨水处理Ti(SO4)2溶液,然后经过滤、干燥、煅烧制备了一种氮掺杂TiO2光催化剂TiO2-XNX,其最佳煅烧温度为400℃。对该光催化剂的XRD谱图进行分析,结果表明,TiO2-XNX的晶型为锐钛矿相。紫外—可见吸收光谱表明,该光催化剂在可见光区具有明显的吸收。甲基橙溶液的降解实验结果表明,制备的TiO2-XNX光催化剂具有可见光(波长λ400nm)活性。     

TiO2晶体的微波水热法制备及光催化性能研究

以TiSO4和尿素为主要原料,EDTA为控制剂,采用微波水热法制备纳米TiO2光催化剂,并分析了纳米TiO2晶粒的最佳形成条件。利用XRD、TEM等技术对制备产物进行表征。结果表明,TiSO4和尿素混合物在微波水热条件下晶化150min后,产物为锐钛矿型TiO2,且产物粒径小、大小均匀。在紫外光照射下,以自制的锐钛矿型纳米TiO2为催化剂,酸性橙为降解目标物,进一步研究了其光催化性能。结果表明,该TiO2在紫外光照射下表现出稳定的光催化活性。     

室内污染物甲醛的光催化去除实验

为了分析流速、湿度、温度对室内污染物甲醛的光催化氧化影响,在搭建光催化氧化分析动态实验台的基础上,利用浸渍准膜法制得TiO2光催化剂薄膜,并进行甲醛的光催化去除实验。结果表明,随着流速的增加,污染物的光催化氧化逐步由传质控制过程过渡到光催化氧化控制过程,湿度对甲醛的光催化氧化存在一最佳范围,温度对甲醛的光催化氧化无明显影响。