空气污染潜势-统计结合预报模型的建立及应用

建立了一个空气污染潜势预报和统计预报相结合的模型,该模型以特征气象因子和大气扩散清除因子为基础,并考虑不同因子的权重,定义空气污染潜势指数APPI.所考虑的因子包括:地面风速、混合层高度、混合层内平均风速、风向日变化、稳定度级数、垂直扩散系数、SO2干沉降速率、NO2干沉降速率、PM10干沉降速率、降水时长、地面天气形势.进一步利用统计方法建立空气污染指数API与APPI之间的关系.利用南京地区2009~2010年气象资料计算APPI,通过3项式拟合得到API与APPI的统计方程.结果表明,拟合得到的API与实际API相关系数为0.67,具有显著的相关性,且等级准确率为76.7%.进一步利用2011年1~12月中尺度气象模式WRF预报的气象场开展实况预报.研究表明,24h预报、48h预报、回顾预报的逐月等级正确率分别为44.4%~87.5%,46.4%~100%和63.0%~80.0%,年均等级正确率为60.6%,62.4%.和73.1%.若定义预报API与实际API相差±20以内为正确,则24h预报、48h预报、回顾预报的正确率分别为58.1%, 59.4%和63.8%.在IBM x3500并行集群服务器上计算,48h预报需要机时3h.可见,该模型具有较好的预报性能, 相对数值模型计算效率很高.     

兰州市化石燃料燃烧源排放VOCs的臭氧及二次有机气溶胶生成潜势

随着我国工业的快速发展和城市化进程的加快,化石燃料的大量使用造成了严重的二氧化硫、颗粒物和挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)等大气污染.目前,对化石燃料燃烧排放挥发性有机物环境影响的研究较少,本文计算了兰州市化石燃料燃烧源排放VOCs及其相应的臭氧生成潜势(ozone formation potential,OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(secondary organic aerosols formation potential,SOAFP),其中水泥制造业的OFP和SOAFP占比最大,分别为45. 3%、50. 9%;其次为砖瓦制造业,但其吨标煤燃烧排放VOCs的OFP和SOAFP值最高,折为吨标煤后天然气燃烧产生VOCs的O_3和SOA最小.兰州市主城区化石燃料燃烧源OFP和SOAFP主要为电力和热力的生产供应以及西固区工业企业排放VOCs的贡献,其它地区为水泥制造业、砖瓦制造业、钢铁冶炼业等高能耗的行业的贡献为主.芳香烃是化石燃料燃烧源排放VOCs中对OFP和SOAFP均贡献最大的一类物质,占比分别为40. 0%和67. 2%,并且在生成潜势贡献前10的物种中芳香烃为主要物种.与生物质燃烧源相比,化石燃料燃烧源具有较强的O_3和SOA生成能力(2. 58 t·t~(-1)和3. 16 kg·t~(-1)).     

海南省背景区域臭氧及其前体物污染特征

基于2019年五指山背景点、海口市和三亚市的环境空气自动监测数据和气象观测资料,分析了海南省背景区域和重点城市O₃及其前体物NO₂污染特征;结合挥发性有机物（VOCs）在线监测数据,分析了五指山背景点VOCs的时间变化规律、O₃浓度高值月份O₃及其前体物VOCs和NO_x的污染特征以及VOCs的臭氧生成潜势（OFP）.结果表明,O₃是影响五指山背景点空气质量的关键污染物,五指山背景点O₃日最大8 h浓度平均值与海口市和三亚市显著相关.背景点NO₂月均浓度水平显著低于城市点,然而背景点和城市点O₃月均浓度水平和变化趋势高度一致.背景点O₃变化与风向密切相关,春夏季偏南风频率较高,O₃浓度相对较低;秋冬季以东北风为主,易受内陆污染输送影响,O₃浓度较高.五指山背景点春夏季VOCs体积分数低于秋冬季,但对应的OFP高于秋冬季;其中异戊二烯夏季体积分数显著高于秋冬季,且其夏季体积分数占总挥发性有机物的比例最高,对应的OFP贡献率可达70%以上,O₃则表现出秋冬季显著高于夏季的特征.11月O₃高浓度时段乙炔和芳香烃的体积分数较清洁日出现较大上升,同时其对应的OFP显著上升.VOCs优势物种和OFP主要贡献物种的分析结果表明,O₃高浓度时段机动车尾气和油气挥发排放源对五指山背景点VOCs的化学组成和OFP有重要贡献.     

北京城区水体中PPCPs的分布特征及潜在风险

采集北京城区河流34个表层水样和23个沉积物样品,采集后海、前海和西海这3个城市湖泊10个表层水样和5个沉积物样品,应用HPLC-MS/MS技术对表层水样及沉积物样品中10种药物及个人护理品(PPCPs)进行检测分析,发现河流表层水样和城市湖泊表层水样中PPCPs的浓度范围分别为N.D.~655 ng·L~(-1)和N.D.~252 ng·L~(-1).在河流表层水样中,10种PPCPs的检出率范围为0~100%,其中咖啡因的检出率为100%,磺胺甲唑、地尔硫卓和泰乐菌素均未检出;在湖泊表层水样中,10种PPCPs的检出率范围为0~100%,其中对乙酰氨基酚、林可霉素、咖啡因和阿奇霉素的检出率为100%,磺胺甲唑、地尔硫卓、泰乐菌素及卡马西平都未检出;河流沉积物和城市湖泊沉积物中PPCPs的含量范围分别为N.D.~1 709ng·g~(-1)和N.D.~35.9 ng·g~(-1),在河流表层沉积物中,10种PPCPs的检出率范围为4%~96%,其中甲氧苄啶的检出率最高,泰乐菌素的检出率最低;在湖泊表层沉积物中,10种PPCPs的检出率范围为0~100%,其中地尔硫卓的检出率最高,咖啡因、泰乐菌素和卡马西平均未检出.从各河流看,永定引水渠、凉水河、通惠河及坝河表层水体及沉积物中PPCPs的含量较高,永定河、昆玉河表层水体中PPCPs的含量较低.应用风险商值(RQ)模型评价北京城区各河流及湖泊表层水体与沉积物中PPCPs残留对生态环境的影响,发现北京城区河流及湖泊表层水体中的10种PPCPs的RQ值均低于0.1,对河流生态环境具有低风险.城区河流及湖泊沉积物中,对乙酰氨基酚对永定引水渠、通惠河及坝河底栖生态环境具有中等风险;林可霉素对永定引水渠、温榆河、通惠河、护城河、坝河、凉水河及后海底栖生态环境具有中等风险;甲氧苄啶对永定引水渠、清河、温榆河、通惠河、护城河、坝河、亮马河、凉水河及后海底栖生态环境具有中等风险;阿奇霉素对亮马河及凉水河底栖生态环境具有中等风险,对永定引水渠、清河、温榆河、通惠河、坝河及后海底栖生态环境具有高风险.     

艾比湖表层沉积物重金属的来源、污染和潜在生态风险研究

以艾比湖为研究对象,通过采集表层沉积物样品,测定其中8种重金属(Cu、Pb、Zn、As、Hg、Cr、Ni、Cd)的含量,然后结合多种方法分析了其来源、污染状况及潜在生态风险.结果表明:1从偏度上看艾比湖表层沉积物中8种重金属的大小顺序为:HgCdPbZnAsCuCrNi.2多元统计分析表明8种重金属元素可以辨识为2个主成分;PC1为人为源因子,包括Cd、Pb、Hg和Zn,主要来源于各种农业污染;PC2为自然源因子,包括Cu、Ni、Cr和As,主要受自然地质背景控制.3地积累指数评价表明8种重金属的污染程度由高到低为:CdHgPbZnAsCuNiCr,在所有采样点中Pb、Cd和Hg均属于轻度和偏中度污染,Zn、As、Cr、Ni和Cu在大多数样点为无污染水平.4潜在生态风险评估表明,沉积物中重金属的潜在生态风险主要由Cd、Hg和Pb引起,三者贡献分别为42.6%、28.6%和24.0%,Cd是最主要的生态风险因子,其次是Hg、Pb,各采样点中8种重金属的潜在生态风险指数(RI)均小于150,为低的生态风险.研究表明总体看艾比湖表层沉积物中重金属含量较少,生态风险较低,但重金属Cd、Pb的含量较高.     

利用SPAMS分析北京市硫酸盐、硝酸盐和铵盐季节变化特征及潜在源区分布

采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2013年12月至2014年11月在中国环境科学研究院内对大气颗粒物进行全年在线观测,采用特征离子法提取了观测结果中硫酸盐、硝酸盐和铵盐(SNA)的小时均值数据,分析了SNA混合特征和粒径分布随季节的变化.采用Hysplit模拟气团48 h的后向轨迹,并结合浓度权重轨迹方法(CWT),计算得到了影响北京市各季节SNA的潜在源区分布.结果表明,春、夏季颗粒物中硫酸盐、硝酸盐和铵盐混合比例较秋、冬季更加稳定.硫酸盐和硝酸盐的粒径分布特征十分相似,表明硫酸盐和硝酸盐成分在颗粒物中大多同时存在.颗粒物中SNA粒径分布的季节变化特征为:秋季SNA最大粒径段夏季春季冬季.SNA潜在源区分布有较为相似的空间分布特征,对北京市SNA高贡献的潜在源区主要分布在北京本地以及南部区域,以天津、廊坊、衡水、保定、石家庄等地为主.     

化肥减量与有机物料添加对华北潮土微生物氮循环功能基因丰度和氮转化遗传潜力的影响

有机物料作为生态友好型的化肥替代品为农业生态系统带来了巨大的经济和环境效益.然而,在化肥减量的基础上添加有机物料会对土壤氮（N）循环产生何种影响依旧知之甚少.在此,设置了常规施肥（NPK）、化肥减量（NPKR）、化肥减量配施秸秆（NPKRS）、化肥减量配施有机肥（NPKRO）、化肥减量配施秸秆和有机肥（NPKROS）共5种施肥处理,采用实时定量PCR方法测定微生物N循环功能基因丰度,并估算微生物N转化遗传潜力.结果表明,与NPK处理相比,有机物料添加显著增加了参与有机N分解、N固定和N还原的异养微生物数量,而降低了执行氨氧化的自养微生物丰度.因此,异养微生物的比例增加,自养微生物的比例降低.施肥措施变化显著提高了微生物N存储和气态N排放潜力,降低了NO₃^-淋溶潜力,N₂ O还原潜力也有所提升.基于距离的冗余分析（db-RDA）表明,5种施肥处理间N循环功能基因丰度差异显著（PERMANOVA,P=0.002）,NH₄⁺是驱动这种变化的关键因子,施用有机肥有利于异养N循环功能微生物,并且同时加入秸秆增强了这种影响.Pearson相关分析表明N存储潜力和气态N排放潜力均与NH₄⁺含量显著负相关;NO₃^-淋溶潜力与SOC和TN含量显著负相关,而与NH₄⁺含量显著正相关.综上所述,在化肥减量基础上添加有机物料有利于增加农田土壤N库,降低土壤N淋溶损失,甚至在特定环境下可以降低N₂ O排放的环境风险.     

杭州富阳地区2015—2018年冬季不同天气形势下PM2.5传输路径和潜在源区分析

利用2015—2018年杭州市富阳地区国控站污染数据、自动站和GDAS气象资料及对海平面气压场进行天气分型的基础上,使用HYSPLIT模型、潜在源贡献因子（WPSCF）分析法和浓度权重轨迹（WCWT）分析法,研究富阳地区冬季污染现状及不同天气形势下PM_2.5的输送路径与潜在源区分布特征.结果表明,2015—2018年富阳地区冬季PM_2.5浓度持续较高且变化趋势不明显,污染区域输送问题不容忽视.通过天气分型得到该地区冬季主要受高压、高压前部、高压底部、L型高压、低压和低压前部6种天气形势影响,其中,高压和高压底部控制下PM_2.5浓度均值较高,分别为65 μg·m^-3和58 μg·m^-3.对各天气形势下气团轨迹聚类分析得到,高压和高压前部控制下污染气团主要来自山东、江苏等地,高压底部和L型高压控制下污染气团主要来自内蒙古、辽宁等地,低压和低压前部控制下污染气团主要来自浙江中部、东南部地区.不同天气形势下WPSCF和WCWT得到的分布特征类似,高压控制下潜在源区分布范围最广,位于浙江西南部、东北部、上海和江苏东南部地区,其次为高压底部控制,潜在源区位于浙江中东部、东北部和上海地区,高压前部、L型高压、低压和低压前部的潜在源区范围较小,基本位于浙江、江苏南部和上海等地.     

磷酸对八宝景天热解过程中As、Pb迁移转化的影响

本文利用管式炉在不同温度下对八宝景天进行直接热解和磷酸预处理热解,研究了As、Pb的迁移特性和形态分布.结果表明：生物炭中As的回收率随温度升高波动,Pb的回收率随温度升高先增大后减小,As、Pb的回收率均在500℃时达到最大,分别为66.2%和73.08%.添加8%磷酸后As、Pb回收率在一定温度范围内增加,并在300℃时达到最大值,分别为83.75%和92.78%.热解温度由300℃升到600℃时,生物炭中As的稳定形态（F4+F5）由不足20%增加到70%左右,Pb的最稳定形态（F5）由3%增加到32%.添加8%磷酸热解后,生物炭中As的稳定性小幅增加,500和600℃时F5分别增加20%和5%;Pb的稳定性显著增加,（F4+F5）均达到90%以上.磷酸添加量对重金属形态分布无明显影响.实验结果表明采用磷酸预处理用于修复植物热解可提高生物炭中重金属As、Pb的回收率及稳定性,并可降低其生态风险指数.     

鹤地水库沉积物营养盐及重金属分布和污染特征分析

为揭示鹤地水库沉积物营养盐及重金属分布和污染特征,对水库代表性区域柱状沉积物样品营养盐及重金属含量进行测定,在此基础上综合分析了水库沉积物营养盐及重金属空间分布特征、磷形态组成及其对水质的潜在影响,并对表层沉积物重金属进行了潜在生态危害评价.鹤地水库3个样点沉积物总氮(TN)含量在2.314～2.427 mg.g-1之间,其含量大小顺序为:湖泊区>过渡区>河流区,总磷(TP)含量在0.591～0.760 mg.g-1之间,其含量大小顺序为:过渡区>湖泊区>河流区;重金属(Cu、Cr、Pb、Zn、Cd和Hg)平均含量分别为31.094、46.85、75.615、385.739、0.624和0.171 mg.kg-1,除Cr外,湖泊区重金属含量均高于过渡区.垂直剖面上,沉积物营养盐及重金属含量总体上均表现出表层富集的特征.鹤地水库沉积物磷形态以无机磷(IP)为主,IP又以铁铝结合态的NaOH-P为主,NaOH-P含量占到IP含量的80%以上,磷组成特点表明其具有较强的潜在释放能力.潜在生态危害评价中,以工业化前沉积物最高背景值为参比的评价结果表明单种重金属基本属于轻微到中度污染,综合生态危害指数(RI)表明鹤地水库沉积物尚处于轻微生态危害程度;而以广东省土壤元素背景值为参比的评价表明重金属Cd和Hg均已达到强到极强污染程度,其余重金属则处于轻微污染水平,沉积物重金属综合RI值达到强到较强危害程度,这与该地区红壤中Cd和Hg的环境背景值较低有关,尽管2种参比评价结果有所不同,但均表明重金属Cd和Hg污染较其他重金属严重,对RI值的贡献最大.