紫外辐射H2O2与PMS氧化准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水

采用紫外（UV）活化双氧水（H₂O₂）和过一硫酸盐（PMS）产生活性氧物种降解准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中有机污染物.结果表明,紫外辐射双氧水（UV-H₂O₂）和紫外辐射过一硫酸盐（UV-PMS）体系对有机污染物的降解相比于单独体系效果显著.初始pH值和氧化剂投加量能够显著影响2种体系的降解效能,增加氧化剂投加量能够一定程度提高2种体系对渗滤液尾水中有机物的去除;2种体系均在酸性条件下效果较好,初始pH值的升高对2种体系过程有机物降解有抑制作用并且对UV-H₂O₂体系的抑制尤为显著.在最优条件下（初始pH值为3,氧化剂投量为0.084mol/L）,UV-H₂O₂与UV-PMS体系处理后出水COD去除率分别达到了72.09%和56.22%.另外,UV-H₂O₂体系中主要活性氧物种是羟基自由基,而UV-PMS体系中主要是由羟基自由基和硫酸根自由基的共同作用.紫外-可见光谱与三维荧光光谱表明两体系中均能降解渗滤液尾水中难降解芳香类有机物质,并且UV-PMS较UV-H₂O₂体系对腐殖质的反应速率更快,但是两种体系对渗滤液尾水中腐殖质的降解途径存在显著差异.研究结果可为光化学氧化处理垃圾渗滤液中难降解有机物提供参考.     

BED含氧燃料在不同海拔下对柴油机PM和NOx排放的影响

为研究生物柴油-乙醇-柴油(简称为BED)含氧燃料在不同海拔下对柴油机微粒(PM)和氮氧化物(NO_x)排放的影响,在一台高压共轨柴油机上分别燃用纯柴油和BED含氧燃料,在两种大气压力(81和100 k Pa)下进行了排放试验研究.结果表明,燃用纯柴油和B15E5(15%生物柴油+5%乙醇+80%柴油,体积比)燃料后,在中、低负荷时的PM排放在高气压下基本高于低气压下,最高增幅分别达到26.2%和19.0%;在全负荷时的PM排放在高气压下降低,最高降幅分别达到6.1%和17.0%.燃用B25E5(25%生物柴油+5%乙醇+70%柴油,体积比)燃料后,PM排放在高气压下降低.燃用纯柴油后,柴油机在高气压下的NO_x排放低于低气压下;燃用B15E5和B25E5含氧燃料后,在中、低负荷下的NO_x排放在高气压下降低,在全负荷下的NO_x排放在高气压下升高.在中、低负荷下NO_x排放最高降幅分别达到12.1%和15.3%;在全负荷下,NO_x排放最高增幅分别达到6.5%和5.8%.在不同大气压力下,柴油机燃用纯柴油和BED含氧燃料后,PM与NO_x排放均呈现明显的trade-off关系.相比于在低气压下,随负荷增加引起的PM排放降幅和NO_x排放增幅在高气压下增加.     

铁氮掺杂碳纳米管/纤维复合物制备及其催化氧还原的效果

阴极催化剂是影响微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)性能的关键因素.通过研究制备成本低廉、氧还原反应(ORR)催化活性高的阴极催化剂来替代Pt/C对于实现MFC规模化应用具有重大意义.研究采用化学气相沉淀法,以三聚氰胺作为碳氮前驱物、以黑珍珠2000或乙炔炭黑作为碳源,外加醋酸亚铁作为铁前驱物,合成了两种铁氮掺杂碳纳米管/纤维复合物(FeNCB和FeNCC),作为MFC的阴极催化剂.通过循环伏安法和旋转圆盘-环电极分析FeNCB、FeNCC和Pt/C的ORR催化活性的差异,并用MFC验证其差异.结果表明,FeNCB性能与Pt/C相当,优于FeNCC,其催化路径是通过4电子途径催化氧还原反应;MFC-FeNCB性能略优于MFC-Pt/C,显著优于MFC-FeNCB有助于MFC的扩大化,其最大功率密度为1 212.8mW·m~(-2),开路电压为0.875 V,电池稳定电压为(0.500±0.025)V.用X射线衍射、X射线光电子光谱、拉曼光谱等进一步分析显示,复合物中碳纳米管管径的大小、铁氮掺杂的类型和含量以及氧含量是引起制备的复合物催化氧还原性能差异的原因所在.     

石墨烯氧化物气凝胶修饰金属阳极促进微生物燃料电池的产电性能

微生物燃料电池（microbial fuel cell,MFC）阳极的比表面积、生物相容性以及导电性被认为是影响微生物燃料电池产电性能的关键因素。三维金属阳极因其导电性强、比表面积较二维电极材料大等优点可用来取代碳基电极。为了提高微生物燃料电池的产电性能,本研究选用2种具有三维结构的不锈钢刷（SSB）和泡沫镍（Ni-foam）为金属阳极基材,并将石墨烯氧化物（GO）通过一步冷冻干燥法合成石墨烯氧化物气凝胶复合金属电极（GOA-SSB/Ni-foam）,将其作为阳极进行MFC的产电性能研究。结果显示：在MFC运行中,GOA-SSB和GOA-Ni-foam作为阳极,最大功率密度分别达到490和119 mW·m-2,比未修饰SSB和Ni-foam提高8.1和5.5倍。扫描电镜（SEM）表征显示三维复合金属阳极表面附着的微生物量远高于未修饰电极,且未修饰的SSB和Ni-foam电极表面较GOA-SSB和GOA-Ni-foam电极表面腐蚀更严重,说明GOA不仅可提升阳极比表面积、生物相容性还可减缓阳极基材的腐蚀。电化学阻抗（EIS）结果表明GOA-SSB和GOA-Ni-foam阳极相比于未修饰阳极能够极大的降低传荷电阻,证实GOA修饰阳极加快了电子传递速率。另外,拉曼（Raman）表征显示Shewanella oneidensis MR-1菌可原位还原GOA,佐证了GOA修饰阳极运行后欧姆内阻降低的原因。     

厌氧-准好氧联合型生物反应器填埋场产气规律的研究

通过将厌氧型生物反应器填埋场（ANBL）和准好氧矿化垃圾生物反应床（SAARB）串联,组成新型的厌氧-准好氧联合型生物反应器填埋场（AN-SABL）,研究其产气速率、产气量以及产气组分的变化规律,以期为填埋气体的收集、利用和处理提供理论依据.实验表明,AN-SABL中的厌氧填埋单元的产气受到了抑制,其中ANBL2号单元和ANBL3号单元的产气率分别为49 L.kg-1和39 L.kg-1,仅占ANBL1号的94.2%和75.0%,但提高回灌频率,能促进厌氧填埋单元的产气,其甲烷含量最大值可达到62.67%;ANBL夏季产气速率和产气量明显高于冬季,并以12 h为周期交替出现产气高峰;此外,AN-SABL能够促进其厌氧单元的硝化和反硝化作用,N2O的含量受季节和填埋场类型影响显著,其变化范围在0.001 7%～4.017 9%之间.ANBL的累积产气量在初始调整阶段呈对数增长,过渡酸化阶段呈线性增长,酸化产甲烷阶段呈指数增长.     

车用燃料环保管理——《2013年中国机动车污染防治年报》（第V部分）

环境保护部日前发布《2013年中国机动车污染防治年报》,公布了2012年全国机动车污染排放状况。本期“研究成果展示”专栏以六篇形式连载。本文刊载关于车用燃料环保管理的内容,以飨读者。该年报指出。2012年,全国实施车用汽油国Ⅲ阶段标准,硫含量不超过150ppm。按照国家强制性标准《车用汽油》（GB17930—2011）要求,自2014年1月1日起,全国实施车用汽油国IV阶段标准,硫含量不超过50ppm。2012年,我国车用柴油生产和销售执行《车用柴油》（GB19147—2009）标准和《普通柴油》（GB252—2011）标准。按照规定,车用柴油硫含量不得超过350ppm,2013年7月1日后普通柴油硫含量将不得超过350ppm。在已发布第四阶段车用汽油标准（硫含量不大于50ppm）的基础上,由国家质检总局、国家标准委尽快发布第四阶段车用柴油标准（硫含量不大于50ppm）,过渡期至2014年底;2013年6月底前发布第五阶段车用柴油标准（硫含量不大于10ppm）,2013年底前发布第五阶段车用汽油标准（硫含量不大于10ppm）,过渡期均至2017年底。加快国内炼油企业升级改造,确保按照汽、柴油标准升级实施时间如期供应合格油品。2012年环境保护部发布的《关于加强储油库、加油站和油罐车油气污染治理工作的通知》指出,按照国务院批复的《重点区域大气污染防治“十二五”规划》要求,列入大气污染防治“重点控制区”的地区,应限时完成加油站、储油库、油罐车的油气回收治理;大气污染严重的地区可根据本地实际,提前完成油气污染治理工作。     

湿地基质及阴极面积对人工湿地型微生物燃料电池去除偶氮染料同步产电的影响

本研究采用人工湿地型微生物燃料电池处理偶氮染料X-3B,实现降解偶氮染料同步产电的效果.为了构建性能最优的人工湿地型微生物燃料电池(CW-MFC)系统,本研究主要从湿地基质和阴极面积两个方面研究系统构型对去除X-3B同步产电的影响,提高系统性能.研究表明以粒径10 mm、孔隙率30%的小石子作为湿地基质构造的CW-MFC系统微生物生物量最大,去除X-3B效果最好,脱色率高达92.70%,但其产电性能最差.较小的粒径和孔隙率使底层微生物生物量增加,促进X-3B的去除,但随着湿地基质粒径和孔隙率的减小,导致阴阳极营养物质不足,系统传质阻力增加,抑制了系统产电性能.X-3B的去除效果随着阴极面积的增加而提高直到阴极面积为594 cm~2时取得最大脱色率99.41%.当阴极面积继续增加时,CW-MFC系统产电性能上升趋势趋于平缓,X-3B去除效果呈现下降趋势,这是因为阴极反应过快导致更多的阳极电子输送到阴极用于产生电流,与X-3B发生反应的电子减少,阳极成为提高CW-MFC系统性能的限制因素.     

A real-time simulating non-isothermal mathematical model for the passive feed direct methanol fuel cell

In order to understand the complex transport phenomena in a passive direct methanol fuel cell (DMFC), a theoretical model is essential. The analytical model provides a computationally efficient framework with a clear physical meaning. For this, a non-isothermal, analytical model for the passive DMFC has been developed in this study. The model considers the coupled heat and mass transport along with electrochemical reactions. The model is successfully validated with the experimental data. The model accurately describes the various species transport phenomena including methanol crossover and water crossover, heat transport phenomena, and efficiencies related to the passive DMFC. It suggests that the maximum real efficiency can be achieved by running the cell at low methanol feed concentration and moderate current density. The model also accurately predicts the effect of various operating and geometrical parameters on the cell performance such as methanol feed concentration, surrounding temperature, and polymer electrolyte membrane thickness. The model predictions are in accordance with the findings of the other researchers. The model is rapidly implementable and can be used in real-time simulation and control of the passive DMFC. This comprehensive model can be used for diagnostic purpose as well.     

厌氧折流板式微生物燃料电池堆影响因素研究

微生物燃料电池(MFC)中输出电压/电流的提升,以及反应器体积的扩展放大是其工程化应用的关键。本文构建了一个总体积为6.4 L的新型厌氧折流板式微生物燃料电池堆(ABSMFC)。以葡萄糖作为底物,探讨了阳极材料、液面高程差和水力停留时间(HRT)等因素对ABSMFC性能的影响。结果表明,碳纤维毡作为阳极时,电池单体外电路平均分压(R_(ex)=1 000Ω)为210 mV,填充石墨颗粒后增加到319.8 mV。格室间存在液面高程差时,电池单体、串联和并联的功率密度分别为207.1、181.1和215.7 mW/m~2,当无液面高程差(即水力相连)时为205.8、69.5和151.5 mW/m~2。4个电池单体串联和并联连接时,HRT对ABSMFC的产电稳定性无影响,溶解性COD的去除率和库仑效率均随HRT的增加而升高,且并联效果优于串联。     

渗滤液耦合矿化垃圾制备甲烷氧化菌菌液

利用甲烷氧化菌菌液增加材料中甲烷氧化菌的数量,可以得到高甲烷氧化率的填埋场甲烷生物氧化覆盖材料。研究发现,渗滤液原水和渗滤液处理尾水均能促进甲烷氧化菌的生长,可利用渗滤液耦合矿化垃圾混合培养制备甲烷氧化菌菌液用于填埋场甲烷减排。填埋龄长的渗滤液原水有着较好的培养效果,得到的菌液在4 d内最高甲烷氧化速率达到2.68 mL/h,超过甲烷氧化菌培养液(nitrate minimal salt medium,NMS)的实验结果。渗滤液中总氮、无机碳、总有机碳和Ni元素的含量对甲烷氧化菌的培养过程影响较大,适用于甲烷氧化培养的渗滤液应满足:总氮1 400 mg/L,总有机碳55 mg/L,Ni元素0.4 mg/L,总磷含量较高。