南京市秋季大气颗粒物中金属元素的粒径分布

在南京市仙林地区,采用ANDERSON八级撞击采样器,于2016年秋季采集了63个大气颗粒物有效样本,并利用ICP-MS分析了金属元素的含量.结合气象等资料,研究了大气颗粒物金属元素的粒径分布与富集特征,并对其来源进行了探讨.结果表明：南京秋季大气颗粒物质量浓度的粒径分布呈双峰型,峰值分别位于0.4~1.1和3.3~9μm;金属元素的粒径分布呈3种类型,一是粗粒子单峰型,峰值位于3.3~5.8μm,主要元素包括Na、Al、Ca、Mg、Co、Ce、Sr和Ba;二是细粒子单峰型,峰值位于0.4~1.1μm,主要元素包括Zn、As、Cd、Ag、Tl和Pb;三是粗细粒子双峰或多峰型,峰值位于1.1和5μm粒径段,主要元素包括K、Se、Li、Be、Mn、V、Cu、Cr、Ni和Fe.按富集因子的大小,可将元素分为3类,低富集元素包括Ba、Ca、Ce、Sr、Mg、Fe、Co、Mn、Be和V,中富集元素包括Li、Na、Ni、K和Cr,高富集元素包括Cu、Tl、Zn、As、Pb、Ag、Cd和Se.不同的粒径分布和富集水平反映了大气颗粒物的来源特征.研究结果可以为深入认识大气颗粒物金属元素的来源及其环境与健康效应提供科学依据.     

2014~2017年北京城区霾污染态势及潜在来源

统计分析2014~2017年北京城区霾污染发生情况,利用HYSPLIT模式对4年内气流来向进行聚类计算,识别区域内的主要污染传输通道和潜在污染源区分布及变化.结果显示,研究期间北京市城区空气质量状况整体呈改善趋势,灰霾时发生率从2014年的50.6%降至2017年33.7%,灰霾日数由165d降至78d,每年10月到次年采暖结束的3月灰霾发生较为集中.不同强度霾发生频率逐年下降,秋、冬季灰霾发生频率及污染强度均逐步降低.冀东南平原区、太行山东麓以及燕山南麓沿线为京津冀地区的3条主要污染传输通道,传输高度均在近地1000m内,期间通道轨迹对应北京城区PM_2.5平均达124.1μg/m³,其出现频率在2014~2017年逐年减小,并且各年当中同类轨迹所对应的北京PM_2.5均呈逐年下降趋势.北京城区PM_2.5的主要潜在源区从华北平原和渤海天津港区域逐渐缩小至冀中南和鲁西北地区,且传输通道区域污染贡献率逐年降低,有利的天气形势和人为的区域减排是近年空气质量改善的2大主因.     

常州市冬季大气污染特征及潜在源区分析

为了解常州市冬季大气污染特征,对2013—2015年常州市冬季PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO数据进行分析,并结合HYSPLIT 4.9模式研究不同气团来源对常州市各污染物浓度的影响及潜在污染源区分布特征.结果表明,常州市冬季以PM_2.5污染为主,其占冬季首要污染物的90%以上,冬季PM_2.5小时浓度对应的空气质量级别以良和轻度污染出现频次最多,冬季的ρ（PM_2.5）对ρ（PM_2.5）年均值的贡献率高达37.4%,不完全燃烧是颗粒物的一个重要来源.冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）和ρ（CO）的日变化均呈双峰分布,两个峰值分别出现在交通的早高峰和晚高峰附近.ρ（NO₂）在晚高峰明显大于早高峰,而ρ（SO₂）和ρ（CO）表现为早高峰大于晚高峰.常州市CO/NO_x和SO₂/NO_x的分析结果表明,常州市交通源的贡献明显,点源对常州市的空气质量的影响也较大.1和6 h的ρ（PM_2.5）梯度变化可判识细颗粒物的爆发性增长.冬季常州市受到西北、西和西南等地区的大陆性气流影响较大,其对应的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）和ρ（CO）平均值相对较高,且对应的污染轨迹出现概率较大.偏东方向的气流由于移动速度慢,不利于污染物扩散易造成污染累积,导致ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）和ρ（NO₂）相对较高.WPSCF（源区分布概率）高值区（>0.5）集中于从芜湖至上海的长江中下游区域和杭州湾区域.PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO潜在源区存在较大差异性,NO₂、SO₂和CO本地化的潜在贡献较PM_2.5和PM₁₀更明显.此外,受船舶等影响海洋源区对NO₂、SO₂和CO的潜在贡献较大.研究显示,长三角区域的大气污染物以本地污染为主,但远距离污染输送贡献也不容忽视.      

河北省涞水县大气颗粒物单颗粒分析表征及来源识别

为了解河北省涞水县颗粒物污染特征,采用单颗粒分析技术扫描电镜-X射线能谱法和气团后向轨迹分析技术对该县2015年3个典型污染时段〔即正常管控、严格管控（2015年阅兵期间）及发生严重颗粒物染污〕采集的7个大气颗粒物样品进行了分析表征和来源解析.共测量了1 506个粒径≥0.5 μm的单颗粒,其中粒径小于2.5 μm的颗粒占98%以上,测量结果揭示了细颗粒污染特征.结果表明:①碳质颗粒为主要颗粒物种类,其检出数目占比在90%以上.②非供暖期严格管控时段,当地居民日常生活产生的球形碳质颗粒检出数目占比最高.③非供暖期正常管控时段,机动车排放的碳质集合体颗粒检出数目占比最高,交通污染贡献最大.④供暖期球形碳质颗粒检出数目占比最高,含硫颗粒检出数目占比相对增加,燃煤的贡献最大.3个采样时段48 h气团后向轨迹分析结果表明,在空气质量良好、颗粒物污染水平较低的情况下,影响研究区域空气质量的主要是本地源;雾霾天气（处于严重颗粒物污染时段）时,西南方向外来源和本地源共同构成研究区域的颗粒物污染状态.      

十堰市城区冬季PM2.5污染特征与来源解析

为探讨内陆山区城市湖北省十堰市冬季PM_2.5污染特征及来源构成,于2016年1月12日—2月4日在4个采样点位同步采集PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳的质量浓度.并采集了十堰市主城区城市扬尘、裸露山体尘、建筑水泥尘、燃煤源、机动车尾气、工业源及餐饮油烟源等7类污染源,初步建立十堰市本地的污染源成分谱库,利用统计学方法研究冬季PM_2.5的污染特征,并采用CMB受体模型及“二重源解析技术”分析其来源构成.结果表明:冬季采样期间,十堰市ρ（PM_2.5）平均值达到110.65 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准24 h浓度限值,并且随空气RH（相对湿度）增加污染加重.城区3个采样点PM_2.5化学组成及特征的空间差异不明显.PM_2.5中ρ（TC）最高,其次是ρ（NO₃-）和ρ（SO₄2-）,与二次反应、机动车尾气、煤燃烧等密切相关.ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为1.22,说明机动车尾气的影响较大.二次粒子、燃煤源和机动车尾气是十堰市城区冬季大气PM_2.5的主要来源,贡献率分别为51.2%、10.9%和10.1%.研究显示,十堰市城区冬季ρ（PM_2.5）超过GB 3095—2012二级标准,PM_2.5的污染控制应以二次粒子、燃煤和机动车为主,采取多源控制原则.      

南京市大气PM2.5无机组分及对A549细胞的毒性效应

为研究不同来源的大气颗粒物中PM_2.5对人体的健康毒性效应,于2016年1-3月在南京市交通源区、化工园区、生活区等代表性站点分别采集PM_2.5样品,分析其水溶性离子和金属元素含量,并以PM_2.5对人体肺上皮细胞A549染毒24 h,研究暴露于不同来源颗粒物后的细胞活性和氧化损伤程度.结果表明:交通源区和化工园区日均ρ（PM_2.5）远高于生活区,3个区域均含有大量二次污染物,其中SO₄2-、NO₃-和NH₄+占PM_2.5总离子质量的80.6%~85.0%.交通源区PM_2.5中w（Zn）较高,主要来源于燃料燃烧和柴油发动机排放;而化工园区PM_2.5中w（Cu）、w（Pb）和w（Mn）均高于其他站点.将PM_2.5染毒剂量设定为50、100、200、400 μg/mL,各站点颗粒物均显著抑制A549细胞的存活率,并呈剂量-效应关系,化工园区对细胞存活率的半抑制浓度（IC₅₀=229.1 μg/mL）最低,而在高暴露浓度（200 μg/mL）下化工园区诱导产生的活性氧（ROS）最少.因此,南京地区主要受二次污染影响,机动车污染正在加剧;化工园区的颗粒物具有较大的细胞毒性,而较低的氧化损伤程度可能与该站点颗粒物中较低的w（Zn）以及测试暴露时间有关.      

江汉平原水稻季灌排单元沟渠中氮磷变化特征及其环境风险

江汉平原稻田多以灌排单元的形式存在,其中,沟渠是灌排单元的主要组成部分.本文以江汉平原腹地典型灌排单元内自然沟渠为研究对象,通过对2015年水稻整个生长季自然沟渠水深、水质的连续原位监测,研究灌排单元内自然沟渠水深、氮磷浓度的动态变化及导致这一变化的主要影响因子.结果表明,整个水稻生长季,沟渠水深维持在30~70 cm之间,灌溉事件增加的沟渠内水深高于降雨事件;水稻生长季,受水稻追肥的影响,沟渠水总氮(TN)浓度分别于6月18日和7月30日出现两个不同程度的峰值,且生育前期氨氮(NH_4~+-N)浓度高于硝氮(NO_3~--N),施肥是影响沟渠水中氮浓度的主要因子;整个水稻生长季沟渠水总磷(TP)浓度波动较大,主要受颗粒态磷(PP)浓度变化影响,外界扰动(如降雨、灌溉事件)是影响沟渠水TP浓度变化的主要因子.水稻生长后期即收获期,沟渠水中TN和TP浓度分别为0.22 mg·L~(-1)和0.06 mg·L~(-1),水质均达地表水水质Ⅱ类标准.灌排单元内,拦截沟渠与周边河道的路基高约2~2.5 m,无特大暴雨情况下,沟渠水很少漫过路基通过溢流向周边水体排水.水稻移栽直至第一次追肥后的3 d应控制沟渠水的外排.自然沟渠对降雨、灌溉和农田径流带入的氮磷起到一定程度的净化作用,通过在灌排单元出水口人为控制稻季沟渠水外排,直至水稻收获期,将使沟渠水水质达Ⅱ类标准,降低了灌排单元沟渠排水给周边水体带来的环境风险.     

东平湖CDOM吸收光谱特性及其来源解析

为分析东平湖有色可溶性有机物（CDOM）吸收特性、来源和空间分布的季节变化,分别于2013年8、12月以及2014年3月采集了35个表层水样,分析了各基本水质参数、CDOM吸收系数[a（440）]、比吸收系数[a^*（440）]和相对分子量参数M值的分布规律及CDOM吸收系数与水质参数之间的相关关系.结果表明：东平湖CDOM吸收系数a（440）呈现出枯水期 > 丰水期 > 平水期的规律,空间分布与CDOM比吸收系数[a^*（440）]相似.M值呈现出丰水期 < 平水期 < 枯水期的变化趋势.丰水期CDOM吸收系数与叶绿素a（Chla）具有显著相关关系;丰、平水期两季CDOM吸收系数与DOC存在显著相关关系.丰水期CDOM同时受外源和内源输入的影响,但以内源输入为主,主要来源于浮游植物降解产物;老湖镇湖区外源特征明显.平水期CDOM亦受内源和外源输入的双重影响,但浮游植物的腐烂降解不是CDOM的主要来源;北部湖区以外源输入为主.枯水期CDOM整体表现出较强的自生源特征,但相关分析显示,浮游植物降解并不是CDOM的主要来源,自生源特征可能与挖沙活动导致的悬浮物浓度增高有关;东南湖区因大汶河输入的影响呈现出较强的外源特征.利用东平湖丰、平水期两季CDOM浓度反演DOC浓度具有可行性.     

铁路沿线供暖用低温空气源热泵热力性能对比研究

我国北方铁路沿线站段冬季采暖主要以燃煤锅炉为主,随着冬季雾霾现象日益严重,采用空气源热泵作为北方铁路沿线传统燃煤锅炉供暖的替代方式,对于减少能源消耗、改善大气环境具有重要意义。研究跨临界CO2热回收热泵和回热循环热泵系统2种低温空气源热泵系统,对其热力性能进行了实验和对比分析。结果表明,当环境温度不变时,随着供水温度由45℃升高至55℃,跨临界CO2热回收热泵制热量和COP均升高;随着供水温度由45℃升高至50℃,回热循环热泵制热量和COP均逐渐降低。当供水温度低于50℃时,回热循环热泵COP高于跨临界CO2热回收热泵,回热循环热泵系统的节能效果更为显著;当供水温度超过50℃时,跨临界CO2热回收热泵的性能更优。在低温环境条件下,跨临界CO2热回收热泵系统能够提供更高的供水温度,并有效提升空气源热泵的制热性能,结合我国北方铁路沿线站段的供暖需求和气候条件,提出相较于回热循环热泵系统,跨临界CO2热回收热泵系统的适用性和热力性能更为优越。     

基于模糊聚类的PM_(2.5)拟合组分选择模型的研究

提出了一种新的PM2.5源成分谱拟合组分选择模型,在充分考虑拟合过程的物理意义的基础上,采用聚类正确率作为组分选择的依据.实验验证,该模型能够准确获取较好的拟合主组分,相比与经验选或者手动盲选所得拟合结果,我们提出的模型将成功拟合(误差范围在0~0.05之间)的比例由40%提升到83%.