基于蛋黄-蛋壳结构的Fe/FeS@SiO2材料去除水中三氯乙烯

针对硫化纳米零价铁(Fe/FeS)颗粒间的团聚以及环境适应性差的问题,用正硅酸乙酯(TEOS)为原料制备中空介孔氧化硅球,再通过化学反应在壳内形成大尺寸核的方法制备具有蛋黄-蛋壳结构的Fe/FeS@SiO_2材料以防止Fe/FeS的团聚并提高其活性,并将该材料用于三氯乙烯(TCE)的去除中;采用SEM和TEM观察、红外线光谱分析(FTIR)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)等分析方法对材料进行了表征。结果表明,在Fe/FeS@SiO_2材料还原降解TCE的实验中,Fe/FeS@SiO_2去除TCE的最佳铁与硫的摩尔比(铁硫比)为30,并且在TCE初始浓度10 mg·L~(-1)溶液中投加含有0.1 g Fe~0、铁硫比为30的Fe/FeS@SiO_2材料下,反应180 min后,TCE的去除率为90.75%,与未包裹氧化硅壳时的去除率(66.06%)相比,去除效果明显提高。介孔氧化硅壳阻止了Fe/FeS的团聚,其表面上的孔道使得材料具有更大的比表面积,加强了对TCE的吸附,同时材料中的空腔使得核与污染物的接触增加,提高了TCE的去除率。表征结果表明,Fe/FeS@SiO_2材料具有特殊的结构,包括中心核、空腔以及介孔壳,可以防止Fe/FeS的团聚。     

某尾矿库附近各土壤层对U(Ⅵ)的吸附特性

针对南方某铀尾矿库附近棕红壤剖面中的淋溶层、淀积层和母质层等土层对铀的吸附机理和空间分布规律进行了探讨。采用比表面测定、X射线荧光、扫描电镜、傅里叶变换和X射线衍射等方法对各土层样的理化性质、结构和形貌进行了表征分析;采用静态吸附法考查了时间、U(Ⅵ)初始浓度、pH、温度、粒径等因素对各土层吸附U(Ⅵ)的影响;并使用热力学和动力学方程对吸附过程进行了模拟分析。结果表明,25℃下淋溶层和淀积层pH均为6.2、母质层pH为4.1时,其对U(Ⅵ)最大吸附量分别可达23.60、22.82和13.05 mg·g~(-1)。热力学和动力学拟合结果分别表明,各土层对U(Ⅵ)更符合Langmuir方程(R~20.999)和准二级动力学模型(R~20.98)。风化程度,Fe、Mn、Al、Ca等元素及有机质含量,pH和土壤粒径等因素是各土层对U(Ⅵ)吸附能力不同的主要原因;同时,外源铀进入土壤剖面后,大部分聚集在土壤表层,随着深度的下降的铀含量也逐渐降低。研究结果可为土壤剖面中的铀和其他重金属的污染防治提供参考。     

膜生物反应器处理乙二醇乙醚有机废气

针对水性涂料使用过程产生的乙二醇乙醚有机废气,通过膜生物反应器进行处理,考察了进气浓度、停留时间、液体喷淋量以及循环液pH对净化性能的影响;研究了膜生物反应器降解乙二醇乙醚废气动力学;采用16S rRNA、宏基因组测序技术对微生物群落结构及功能基因进行了分析。结果表明,适宜的运行条件为停留时间10 s,循环液pH 7.60,喷淋密度1.2 m~3·(m~2·h)~(-1);生化降解乙二醇乙醚的最大反应速率为666.67 g·(m~3·h)~(-1);经过2次进气负荷的提高,反应器中的优势菌属发生变化,由30 d的Methyloversatilis、90 d的Methyloversatilis、Pseudomonas变为145 d的Thauera和Flavobacterium。膜生物反应器能够高效降解乙二醇乙醚有机废气,去除率可达99.6%,本研究为处理水性涂料产生的醇醚类有机废气提供了参考。     

Mg3MnxAl1-xCO3类水滑石衍生NSR催化剂的制备及其性能评价

采用共沉淀法合成了三元类水滑石Mg_3Mn_xAl_(1-x)CO_3,通过高温煅烧得到其衍生氧化物Mg_3Mn_xAl_(1-x)O_m,再经浸渍负载Pt或BaO后制得新型NO_x存储/再还原(NSR)催化剂。XRD及SEM表征结果显示,当Mn与Al的摩尔比(Mn/Al)大于1时所制备的Mg_3Mn_xAl_(1-x)O_m有杂晶相出现且发生团聚,结合NO_x存储性能评价结果,确定最优Mn/Al为1。BaO负载不利于NO_x的存储,而当Pt负载量为1%(w)时NO_x存储性能最优,250℃条件下的存储量由负载前的0.52 mmol/g提升至0.61 mmol/g。CO_2与NO_x之间存在较强的竞争吸附。负载1%Pt催化剂的NSR性能评价结果表明,8个稀燃-富燃循环后NO_x的去除率为68%,表明催化剂的还原性能仍需加强。     

CeO2/TiO2纳米管催化剂脱硝性能研究

利用废气中本身含有的CO催化还原烟气中的NO_x,可以实现以废治废。采用TiO₂纳米管负载CeO₂,制备CeO₂/TiO₂纳米管催化剂,并对其进行了SEM表征及影响因素实验。实验结果表明：在n（Ce）∶n（Ti）=3∶7、焙烧温度500 ℃、焙烧时间3 h时制备的CeO₂/TiO₂纳米管催化剂形貌较好,表面颗粒分布相对均匀;反应温度400~600 ℃时NO脱除率达98%;该催化剂具有一定的抗氧性能;当n（SO₂）∶n（NO）=（1∶2）~（2∶1）时,NO脱除率仍然在95%以上。     

壳聚糖-丙烯酰胺-二甲基二烯丙基氯化铵三元接枝共聚物的合成及应用

在N2保护下,以硝硬驱铈铵为引发剂,将壳聚糖（CTS）、丙烯酰胺（AM）及二甲基二烯丙基氯化铵（DMDAAC）接枝共聚得到CTS-AM-DMDAAC三元接枝共聚物,考察了反应条件对接枝共聚反应的影响。实验结果表明,在反应温度50℃、反应时间5-6h,m（CTS）：m（AM）：m（DMAAAC）=1：6：0.67、c（Ce^4＋）=0.8mmol/L的最佳反应条件下,接枝共聚反应的接枝率和接枝效率分别为64%和10.5%。用傅里叶变换红外光谱仪对CTS-AM-DMDAAC进行了表征。絮凝实验结果表明：CTS-AM-DMDAAC对高岭土水样具有较强的絮凝能力,可在很宽的pH范围内使用。用CTS-AM-DMDAAC处理COD为165.5mg/L的啤酒生产废水,COD去除率达90.1%.     

GC/MS法测定生物样品中多溴联苯醚类化合物

本研究建立了多溴联苯醚（PBDEs）生物样品分析方法,获得了优化的前处理条件、气相色谱和质谱检测条件.对定性定量方法及实验条件必须满足的要求进行了评价.通过质量控制（quality control, QC）对整个方法进行了验证.结果证明,本研究所建立的分析方法满足生物样品PBDEs测定的要求,回收率在50.5%～112.3%之间,回收率相对标准偏差在5.3%～9.9%之间,方法检测限在7.1～161.8 pg/g之间.在建立的方法基础上,测定了部分养殖和野生鱼类样品,测得的野生鳜鱼和鲫鱼以及2个养殖鲈鱼样品的结果分别为1.53、1.11、5.31和6.15 ng/g(干重),其中主要的同族体为BDE47.     

膨润土对复合污染中表面活性剂的吸附及机理

选取阳离子表面活性剂氯化十六烷基吡啶(CPC)、阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)及非离子表面活性剂Triton X-100(TX-100)为代表,研究了其在膨润土上的吸附行为,探讨了膨润土阳离子交换容量(CEC)、温度、盐度对CPC吸附的影响.结果表明,Na基膨润土对CPC的吸附性能最好,对SDBS基本无吸附,对TX-100的吸附介于两者之间.Na基膨润土对CPC的吸附是阳离子交换和疏水键缔合共同作用的结果,对TX-100的吸附主要是通过其与膨润土硅氧表面间的氢键作用,同时通过疏水键作用形成吸附双分子层;SDBS在Ca基膨润土上的吸附损失量先增大后减小,在1.5倍临界胶束浓度 (CMC)时达到极大值,主要机理是SDBS与膨润土中的Ca²⁺产生沉淀作用,而胶束具有再溶解沉淀的作用.膨润土对CPC的吸附量随着温度升高而降低,随着CEC的增大而增大,一定浓度NaCl的加入有利于其在膨润土上的吸附.     

硫酸铵气溶胶对甲苯-NOx-空气体系光化学反应的影响

利用大气模拟烟雾箱,研究了硫酸铵气溶胶对甲苯-NOx-空气体系光化学反应的影响.结果表明,硫酸铵作为气溶胶种子,其存在可以加快反应过程中颗粒物(particle matter,PM)的生成速度,并提高甲苯的气溶胶产率.在高浓度的硫酸铵气溶胶种子条件下,其初始浓度对反应过程中NOx、NO和O3的浓度变化没有明显的影响,但对二次有机气溶胶(secondary organic aemsol,SOA)的生成有显著影响.在硫酸铵气溶胶种子浓度小于160 μg·m-3时,SOA的产率随初始气溶胶种子浓度的增大而增大,从最小7.2%到最大11.7%,其增幅超过60%.