珠江口夏季海陆源有机碳的模拟研究——分布特征、贡献比重及其迁移转化过程

基于经过验证的三维水动力-水质模型,对珠江口夏季有机碳进行海陆源区分,并对海陆源有机碳的分布特征、贡献比重及其通量过程进行研究.结果表明,水平方向上,珠江口夏季陆源（海源）有机碳浓度从口门到外海逐渐降低（升高）,在表、底层海水中平均浓度分别为1.45和0.87mg/L（0.97和1.05mg/L）;垂直方向上,在层化水域陆源（海源）有机碳浓度从上到下逐渐递减（升高）,在非层化水域海陆源有机碳浓度垂向分布较为均匀.珠江口夏季海源有机碳贡献率表层海水低于底层海水,平均贡献率为48.26%,沿向海方向海源有机碳贡献率逐渐增加--从内伶仃洋水域的4.43%逐渐提升到外伶仃洋东侧水域的81.20%.珠江口水动力条件复杂,在径流、潮汐、季风等因素的作用下陆源有机碳向海输送且向海输送量逐渐递减;海源有机碳在不同水域动力输送特征不同,西南水域向海输送,向海输送量逐渐递增;东北水域向岸输送,向岸输送量逐渐递减.陆源有机碳生化反应活性较弱,只有小部分被生化过程消耗,其迁移转化主要由沉降过程控制,而海源有机碳的迁移转化,则由口门的动力输送过程主控向外海的生化耗碳过程主控过渡.此外,海源有机碳沉降作用明显低于陆源有机碳,生化作用明显高于陆源有机碳.     

三江源植被碳利用率动态变化及其对气候响应

本文基于MODIS GPP/NPP数据估算了三江源植被碳利用率（CUE）,结合气象数据和高程数据采用一元线性回归和相关分析法,探讨了2001~2017年三江源植被CUE的时空变化特征及植被CUE对气温、降水量和蒸散量变化的响应.结果表明：（1）三江源植被CUE年内3~10月表现为先增加后降低的变化趋势,其中6月植被CUE最高.（2）三江源年植被碳利用率位于0.73~1,平均水平为0.85;植被CUE空间上呈现北高南低,西高东低的分布特征.（3）整体上,三江源4~10月植被碳利用率与同期气温、降水量和蒸散量分别呈现正相关、负相关和负相关关系,降水量是影响三江源植被CUE变化的主要影响因素,气温为次要因素,蒸散量影响程度最小.     

利用HYSPLIT模型研究珠三角地区VOCs时空分布特征

于2016年在中国广东大气超级监测站,开展4个季节的VOCs长时间观测,共获得2142组有效数据,并利用HYSPLIT模型分析珠三角地区VOCs时空分布特征.结果表明,各类VOCs混合比和化学反应活性具有明显的季节变化特点.观测期间,VOCs平均浓度为（18.523±20.978）×10^-9,其中,低碳烯烃和苯系物二者混合比之和仅占46%,但贡献了85%的·OH消耗速率（L_OH）、82%的臭氧生成潜势（OFP）和97%的二次气溶胶生成潜势（SOAFP）.观测站点主要受来自北部内陆地区气团（1#）、西部内陆地区气团（2#）、台湾海峡南端气团（3#）以及南部海洋地区气团（4#）的影响.1#气团中炔烃和苯系物的混合比占比最高,分别达到10%、37%,而3#气团中低碳烷烃的浓度水平最高,达到（8.437±5.561）×10^-9.通过估算气团中VOCs的化学反应活性,可以发现,1#气团的VOCs化学反应活性最强,其对O₃和SOA的生成贡献最高.1#、2#、3#和4#气团中VOCs的化学反应活性主要由苯系物和低碳烯烃贡献.     

磁性有序介孔碳的制备及其对水中双酚A的吸附

采用水热法成功制备了磁性有序介孔碳（Fe-OMC）,用于吸附水中双酚A （BPA）.采用高倍投射电镜、X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、比表面积分析仪和振动样品磁强计对Fe-OMC进行表征.结果表明,该吸附剂具备较大的比表面积、独特的有序介孔孔道结构、丰富的含氧官能团以及较强的超顺磁性.Fe-OMC能够高效地吸附去除水中的BPA,平衡吸附量可达72.62mg/g,经过外加磁场分离回收后依旧具备较好的吸附性能.随着BPA浓度从1mg/L提高到20mg/L,其平衡吸附量由8.33mg/g增至91.78mg/g.随着pH值的升高呈现出先降低后升高再降低的趋势,最高吸附量出现在pH=8（75.34mg/g）.Fe-OMC对BPA的吸附过程可用准二级吸附动力学模型和Langmuir吸附等温模型进行描述.计算的热力学参数表明,Fe-OMC对BPA的吸附过程是自发进行的放热过程.     

基于逸度方法分析大连湾海域PFASs在海水-沉积物界面的扩散趋势

研究污染物在沉积物-水界面的扩散趋势对于开展其环境风险评估具有重要作用。本研究基于大连湾海域海水和沉积物样品中全氟烷基化合物（PFASs）的含量数据,应用变异系数（C_v）分析了浓度分布的空间变异程度,应用逸度分数（ff）分析了PFASs在沉积物-水界面扩散趋势,应用响应系数（RC）分析了有机碳含量对扩散趋势的影响。结果表明:大连湾海域海水和沉积物中9种PFASs的总浓度均为中等变异;在沉积物中的浓度空间差异略大,可能受历史排放污染物残留及污染事故的影响。在海水-沉积物界面扩散过程中,全氟烷基磺酸类和全氟烷基羧酸类化合物呈现相同的扩散特性,总体表现为ff值随PFASs链长的增加而逐渐降低的趋势。短链PFASs在大连湾海域倾向于存在于水体中,而长链PFASs倾向于扩散到沉积物中。有机碳是影响PFASs在沉积物-水界面扩散趋势的重要参数,且对长链PFASs的影响更明显。全氟辛烷磺酸作为一种持久性有机污染物在大连湾海域中主要处于平衡状态。     

石英灯辐射加热条件下低密度碳/酚醛复合材料高温响应及分析

目的研究低密度碳/酚醛复合材料在不同地面加热实验测试响应的差异性,指导材料在实际应用环境下的高温响应分析。方法对低密度碳/酚醛复合材料开展了热流为400 kW/m~2的单侧石英灯辐射加热实验,利用热电偶测温系统测量试件在加热过程中不同位置的温度时间历程,并对试件的烧蚀形貌和微观结构进行观测。同时与热流为464k W/m~2的氧乙炔加热陶瓷板辐射加热实验结果进行对比分析,并且采用有限元方法对材料的传热传质多场耦合计算进行分析。结果对于石英灯辐射加热,在测量点升温到接近200℃时,温度响应拐点都依次出现。由于加热的辐射热源不同,在不同的辐射波段下,多孔材料吸收和发射的热量不同,短时间内氧乙炔加热陶瓷板辐射加热使材料内部升温速率比石英灯辐射加热实验的要快,但长时间加热时现象刚好相反。结论进行传热传质多场耦合计算材料高温响应时,合理确定材料宏观性能随温度的变化至关重要。     

铁碳促进O3/H2O2体系深度处理准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物

构建了铁碳-O_3/H_2O_2体系降解矿化垃圾床渗滤液尾水中有机物,并考察了体系O_3、铁碳及H_2O_2投加量、初始pH值和反应时间对铁碳-O_3/H_2O_2体系处理渗滤液尾水的影响.结果表明,在铁碳投加量为3 g·L~(-1),O_3投加量为9.798 mg·min~(-1),H_2O_2投加量为2 mL·L~(-1),初始pH值为3的条件下,反应10 min后,渗滤液尾水的COD和UV_(245)分别从711.96 mg·L~(-1)、0.19下降至295.04 mg·L~(-1)、0.10.类比实验结果表明,铁碳-O_3/H_2O_2体系对渗滤液尾水有机物具有较高的去除率,且可生化性得到提高(BOD/COD从0.04增加至0.40).紫外-可见和三维荧光光谱显示,废水中难降解有机物转化为小分子有机化合物且腐殖质的分子缩合度降低.最后,采用SEM-EDS、XRD和XPS技术对铁碳-O_3/H_2O_2体系的反应机理进行了解析,发现铁碳-O_3/H_2O_2反应的机理为铁碳微电解反应、铁氧化物-H_2O_2非均相芬顿反应、O_3/H_2O_2、铁碳-O_3非均相的高级氧化作用和铁基胶体对有机物的吸附沉淀作用.研究表明,铁碳-O_3/H_2O_2体系是一种能够有效去除矿化垃圾床渗滤液尾水中难降解有机物的方法.     

土地利用方式下土壤有机碳特征及影响因素——以后寨河喀斯特小流域为例

为研究喀斯特小流域土壤有机碳空间分布与土地利用之间的关系,基于网格法在后寨河流域挖掘了2 755个土壤剖面,并采集了22 057个土壤样品。分析了后寨河流域不同土地利用方式下土壤有机碳密度特征。结果表明：后寨河流域土壤有机碳密度主要受人为干扰、土壤厚度与岩石裸露率的制约。不同利用方式土壤有机碳密度（0~100 cm）总体上呈现以下规律：水田>旱地>经果林地>园地>草地>弃耕地>坡耕地>乔灌木林地>乔木林地>荒地>灌木林地>灌草地。后寨河流域100 cm土壤有机碳平均碳密度为8.70 kg/m²,低于中国土壤有机碳平均密度10.83 kg/m²,总有机碳储量为5.39×10⁸ kg。科学合理地进行土地利用方式调整与管理,可以增大喀斯特小流域土壤有机碳储量。     

碳量子点掺杂氮化碳提高的光电化学阴极保护性能研究

目的研究g-C_3N_4/C-Dots-M复合材料的光电化学阴极保护性能。方法采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和紫外可见漫反射光谱技术对样品的晶体结构、微观形貌和光吸收性能进行表征。通过电化学测试可见光照射下g-C_3N_4/C-Dots-M复合材料光电极偶联316L不锈钢后的光电化学阴极保护电流密度和电位变化曲线,研究材料的光电化学阴极保护性能。结果可见光照射下,该偶联体系的光致混合电位下降至-0.43 V(vs. Ag/AgCl),光电化学阴极保护电流密度达到4.3μA/cm。结论得益于碳量子点优异的电子传导特性,g-C_3N_4/C-Dots-550复合材料的光电化学阴极保护性能比纯g-C_3N_4的明显增强。该复合材料在光电化学阴极保护方面展现了较大的应用潜力。     

利用Rb/Sr值、有机碳氮同位素及14C重建贵州喀斯特地区古环境变化

本文利用碳酸盐岩风化剖面土壤中Rb/Sr值、有机碳氮的稳定同位素值(δ~(13)C_(org)和δ~(15)N_(org))并结合~(14)C定年结果,讨论了贵州黔西南喀斯特地区晚更新世以来的植被和气候变化情况。结果表明:(1)晚更新世以来,研究区气候在千年尺度上经历了多个冷热、干湿循环过程,植被以C4植物为主;(2)研究区在14 750 a BP时期可能发生过较为极端的气候事件;(3)Rb/Sr值和δ~(13)C_(org)值可以用来指示古环境变化情况,高Rb/Sr值和高δ~(13)C_(org)值指示湿热气候,低Rb/Sr值和低δ~(13)C_(org)值指示干冷气候。