利用SPAMS研究华北乡村站点(曲周)夏季大气单颗粒物老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2013年6月30日~7月8日对华北地区乡村站点曲周大气单颗粒粒径及其化学组成进行了在线测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒230 152个,其粒径主要集中在0.2~2.0μm.结果表明,该地区的大气颗粒物主要分为8类:元素碳(EC,55.5%)、有机碳(OC,10.7%)、钠,钾等碱金属颗粒(alkalis,17.4%)、其他金属颗粒(other metals,1.7%)、富铁颗粒(Fe-rich,6.3%)、富铅颗粒物(Pb-rich,3.1%)、沙尘颗粒(dust,4.8%),other颗粒(0.8%),观测得到的8类气溶胶颗粒中绝大部分包含46NO-2、62NO-3、80SO-3、96SO-4、97HSO-4等二次组分离子,说明这些颗粒都经历了不同的老化过程或与二次组分进行了不同程度的混合.从气溶胶类型的谱分布看,各类型颗粒数浓度峰值基本出现在700~800 nm之间,dust、Fe颗粒主要集中在粗粒径段,EC颗粒子类研究表明随着表面不断吸附NH+4、NO-3、SO2-4等二次组分,EC颗粒逐步演化成老化程度较低的NO-3吸附型EC(ECN)和严重老化的SO2-4吸附型EC(ECS)混合态,两者日变化呈现明显的负相关性,也可能随着二次有机物在EC表面吸附,形成OC/EC混合态.     

西安市人为源挥发性有机物排放清单及研究

对西安市各类VOCs人为源进行系统分类,收集活动水平数据,应用国内外排放因子研究的最新成果,采用排放因子法建立了西安市2014年人为源VOCs排放清单.结果表明:2014年西安市人为源大气VOCs排放量为11.51×104t,其中,固定燃烧源、生物质燃烧源、工艺过程源、有机溶剂使用源、移动源、油品存储与销售源和废弃物处理源的排放量分别占VOCs排放总量的2.53%、3.32%、13.30%、51.50%、23.64%、4.82%和1.02%.油墨印刷、建筑涂料和汽车喷涂为有机溶剂使用源重点排放行业,VOCs排放量占到排放总量的48.89%;工艺过程源中化学药品、医药制造、原油加工和化学纤维为重点排放行业,VOCs排放量占到排放总量的10.19%.各区县中,长安区、雁塔区、未央区、碑林区VOCs排放量明显较高,其分担率分别为16.53%、14.88%、14.47%和12.99%.     

中亚地区气溶胶时空分布及其对云和降水的影响

中亚地区属干旱半干旱气候区,是水资源缺乏最严重的地区之一,也是全球沙尘气溶胶贡献度较大的区域.利用MODIS气溶胶和云资料以及校准后的TRMM降水数据,可从宏观角度分析中亚地区气溶胶、云、降水的时空分布特征,研究气溶胶与云和降水之间的相互影响关系.结果表明:1中亚地区年平均气溶胶光学厚度表现为春季(0~1)夏季(0~0.8)冬季(0~0.42)秋季(0~0.38),2002—2013年间整体呈现增加趋势;冬季COD量值明显高于其他3个季节,12年间整体表现出下降趋势,夏季变化较小,增幅为-0.876%,冬季最大,增幅为-1.713%;云水路径的区域性和季节性变化较为明显,整体处于降低趋势,其中秋季的新疆塔里木盆地变化最为显著,年变化为-6.607%;利用实测降水数据对TRMM月降水数据进行校准处理,可有效提升数据精度,新疆境内夏季降水占年降水量的比重较大,春、秋次之,咸海地区降水量年内分配相对较均匀,季节性差异不明显,中亚干旱区作为一个整体,降水呈现出增加趋势,其中,冬季降水的增加趋势最明显.2气溶胶光学厚度与云光学厚度呈负相关;与云滴粒子有效半径关系复杂,受水汽影响较大,在云层含水量较低的情况下,云滴粒子与气溶胶光学厚度呈负相关,而在云层含水量较高的情况下,二者呈正相关;云水路径随着气溶胶光学厚度的增加而减小,随AOD的变化的敏感程度在秋季最高,冬季最低.3气溶胶和降水关系复杂,整体来看,中亚地区气溶胶抑制降水.     

上海一次典型雾霾过程中不同天气现象的气溶胶光学特性及转化机制

以上海市2013年冬季一次持续雾霾过程为例,根据能见度和相对湿度的地面观测资料将雾霾过程划分为干霾、湿霾、雾3种不同天气现象,对不同天气现象的气溶胶光学特性垂直分布特征进行了研究,并初步分析不同天气现象的转化机制.结果表明,3种不同天气现象的发生顺序为湿霾→干霾→湿霾及湿霾→雾→干霾→湿霾,相对湿度对能见度的影响最大,温度次之,再次是风速,而PM_(2.5)对能见度的影响最小.CALIPSO(Cloud Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation)探测期间,存在2~3 km明显气溶胶层,且不同天气现象的气溶胶层厚度不同(雾湿霾干霾);雾霾发生期间,1.0 km以下高度气溶胶消光能力最大;在干霾、湿霾到雾的转化过程中,球形、大粒径气溶胶增多,非球形、小粒径气溶胶减少.     

低Reynolds数雨滴表面流体滑移及重力效应对粒子清除的影响

采用拉格朗日法求解了低Reynolds数雨滴以终端下落速度时对大气气溶胶粒子的捕集效率,为考察雨滴表面流体滑移效应,采用Hadamard-Rybczynski流场描述低Reynolds数下雨滴的绕流特征,数值计算中考虑了粒子的惯性碰撞与拦截捕集机理,分析和讨论了雨滴表面流体滑移及粒子重力效应作用对粒子捕集效率的影响.结果表明,若忽略雨滴表面流体滑移及粒子的重力效应,则数值计算结果与已有分析结果一致.当考虑雨滴表面流体滑移效应,则粒子捕集效率有一定程度增加,增加幅度与雨滴尺寸、粒子尺度及粒子密度等参量均有关.粒子所受的重力对雨滴捕集粒子的能力起削弱作用,其削弱程度依赖于粒子拦截参数(R)和Stokes数(St)的大小,在0.2St0.3区间,重力作用对粒子捕集的削弱作用最为显著.     

不同季节气象条件对北京城区高黑碳浓度变化的影响

利用2013年至2015年北京城区黑碳气溶胶(下文统称为"BC")和PM2.5观测资料,结合地面气象观测资料、ECMWF边界层高度再分析资料和FNL/NCEP不同高度风速再分析资料,讨论了BC质量浓度及其在PM_(2.5)质量浓度中所占比例(下文统称"黑碳占比")的季节、月、日变化特征,并通过计算北京城区BC浓度与不同高度风速的相关矢量,分析了气象条件和外来输送对北京城区BC浓度变化的影响.结果发现:研究时段内北京城区BC浓度平均值为(4.77±4.49)μg·m~(-3);黑碳占比为8.23%±5.47%.BC浓度和黑碳占比在春、夏季低,秋、冬季高,其日变化特征在4个季节均为"白天低夜间高"的单峰型特征.随着PM_(2.5)浓度的升高,BC浓度增大,黑碳占比减小.当北京地区风向为东北、东北偏东、东南和西南偏西(主风向)时,BC浓度与风速和边界层高度均呈反向变化,即随风速和边界层高度的增大而减小.另外不同季节BC浓度随风速变化的临界值及其变化速率不同.冬季高BC浓度时段,北京城区BC浓度在低层大气的关键影响区分别位于河北南部与山东交界地区以及河北西北部与山西内蒙交界地区;高空关键影响区主要位于北京以西的河北西部、山西北部和内蒙古地区.     

我国人为源气态活性氮排放时空变动特征分析

随着粮食和能源需求的增加,农业生产和化石燃料燃烧带来的活性氮污染越来越成为影响我国环境和人民健康的重要因素之一.通过对2000、2005及2010年全国31个省(直辖市、自治区)的人为源气态活性氮排放总量、单位GDP及单位人均排放量的Moran's I指数和GetisOrd G*i指数进行空间分析,探讨了气态活性氮排放及其强度的时空变动特征.结果表明,全国的气态活性氮排放及其强度呈现明显的空间集聚特征.在空间分布特征上,全国活性氮排放表现为高值集聚分布,其热点主要位于华北平原和长江中下游平原地区;排放强度方面则为高值聚集和低值聚集兼备.通过对3个年份的冷热点比较分析发现,排放强度的冷点地区变化较小,热点地区变化较大.其中,单位GDP排放强度方面,冷点地区处于东南沿海地区,热点地区则由西北地区缩小到四川、甘肃两省;而单位人口排放强度方面,冷点地区范围有所缩减,热点地区则由分散转变为集中分布于京津冀及周边的山西、内蒙古和辽宁等.分析人为源气态活性氮时空分布格局和特征及其形成原因,可为评估和减缓气态活性氮排放对生态环境的影响提供科学基础.     

金华地区PM2.5中的极性有机示踪物

用GC/MS,对金华地区3个采样点、四个季节,225个PM_(2.5)样品中10种极性有机示踪化合物进行了分析,包括天然源:3个异戊二烯SOA示踪物、1个α-蒎烯SOA示踪物和2个真菌孢子示踪物,和人为源:1个甲苯SOA示踪物、3个生物质燃烧示踪物.结果表明,异戊二烯SOA示踪物浓度为3.41~48.50 ng·m~(-3),α-蒎烯SOA示踪物浓度为2.45~25.40 ng·m~(-3),甲苯SOA示踪物为4.75~39.80 ng·m~(-3).各SOA示踪物均有明显的季节变化,其中,异戊二烯SOA示踪物呈夏季秋季≈春季冬季,α-蒎烯SOA示踪物夏季春季≈秋季冬季,甲苯SOA示踪物秋季夏季春季冬季.估算得出甲苯SOC对OC的贡献为3.03%~24.50%,而来源于生物质燃烧的有机碳对OC的贡献可以达到1.23%~42.80%.表明人为源排放前体物的二次转化以及生物质燃烧是金华地区大气细颗粒物污染的重要来源.     

西安春季大气VOCs污染特征及O3和SOA生成潜势

为科学精准地服务西安市春季大气污染防治工作,2019年3-5月在西安市大气环境超级站开展VOCs在线连续观测,共观测出108种VOCs组分,采用最大增量反应活性法和气溶胶生成系数法估算VOCs对臭氧和SOA的生成潜势。结果表明：西安市春季TVOC平均浓度为155.53μg/m³,其中OVOCs、烷烃和芳香烃贡献较高,占TVOC的79.35%。西安市TVOC日变化在夜间出现2个峰值,与路边站总碳氢变化趋势一致,结合甲苯/苯、异戊烷/戊烷比值分析,VOCs受机动车和工业源排放影响较大。芳香烃、OVOC和烯烃在二次转化中贡献较高,丙烯醛、丙酮和乙醇是西安市臭氧生成的特征组分;间/对-二甲苯、甲苯、邻二甲苯、乙苯对臭氧和SOA生成均影响较大;削减苯系物、OVOC和烯烃排放量是西安市春季抑制O3和SOA生成的有效手段。     

2008-2018年山东省人为源氨排放清单研究

为探究山东省氨排放特征,基于统计数据,运用排放因子法建立了山东省全省及各地级市2008—2018年的人为源氨排放清单,重点研究了山东省人为源氨排放的总量、排放源分布、空间分布与变化趋势.结果表明,2018年山东省人为源氨排放总量为75.823万t,平均排放强度为4.80 t/km 2.畜禽养殖是山东省最大的人为源,占全...