不同模式对珠三角地区细颗粒物污染模拟效果对比评估

运用CAMxv5.4、CMAQv4.7.1、CMAQv5.0.2(AEOR5)和CMAQv5.02(AEOR6)模拟2013年12月珠三角地区空气质量,并对比评估不同模式、不同模式版本、不同气溶胶机制在PM_(2.5)模拟上的表现.各模式在PM_(2.5)的模拟上均表现良好,呈现出合理且相似的时空特征,在市区和非超标时段CAMx模式表现最优,而在郊区和超标时段则不存在表现最优的模式.CMAQ系列模式在市区和郊区、超标时段和非超标时段均表现相似,CMAQ4模式表现均优于CMAQ5系列模式,而CMAQ5AE6模式在反映PM_(2.5)的浓度水平的能力上强于CMAQ5AE5模式,但在重现PM_(2.5)小时浓度变化趋势的能力上却劣于CMAQ5AE5模式.边界条件是不同模式PM_(2.5)模拟差异的主要来源之一,且在超标时段边界条件对PM_(2.5)模拟效果的影响大于非超标时段.此外,CAMx模式与CMAQ5AE5模式之间硫酸盐、硝酸盐和有机颗粒的差异导致了其PM_(2.5)模拟表现上差异,CMAQ4模式与CMAQ5AE5模式之间硫酸盐、硝酸盐和铵盐等无机盐组分的差异是导致其PM_(2.5)模拟差异的主要原因,硝酸盐和铵盐的差异是CMAQ5AE5模式与CMAQ5AE6模式之间PM_(2.5)模拟差异的主要因素.     

2013年1月南京强霾时期大气细颗粒物污染特征分析

2013年1月,南京经历了一次重大持续性灰霾污染过程。利用在线气体及气溶胶监测系统和扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪,通过研究颗粒物质量浓度,主要水溶性无机离子浓度,不同时段颗粒物的数谱分布及其日变化分布,二次气溶胶及黑碳与能见度的相关性等多个方面,较为全面地分析了重霾时期大气细颗粒物的污染特征。     

西安市一次严重霾污染天气特征及气象条件分析

为了解西安市气象条件对霾污染天气的影响,利用西安市13个测点PM2.5逐时监测资料和气温(T)、风向(WD)、风速(WS)、相对湿度(RH)、气压(p)以及能见度(VIS)等地面气象观测数据,对西安市2013年12月16—26日发生的一次严重霾污染过程进行分析。结果表明:此次霾污染过程中,西安市PM2.5日均值浓度最高达744μg/m3,超过国家二级标准近10倍,能见度最低降至0.42 km,重霾污染期间PM2.5/PM10在64%~80%。分析认为高相对湿度、低风速和主导风向不明显以及大气层结稳定是造成本次霾污染天气的主要气象因素,其中大气能见度与风速和大气压呈正相关,其相关系数(r)分别为0.3162、0.3479,能见度与温度的相关系数r=0.0825,呈微弱正相关,能见度和相对湿度的相关系数r=-0.7465,呈显著负相关。细颗粒物对能见度的影响非常明显,二者之间的相关系数为-0.7290,细颗粒污的消光系数最高达9.2 km-1。     

太湖不同生态型湖区悬浮颗粒磷空间分布和降解速率

对太湖不同生态型湖区水体悬浮颗粒物含量,有机磷组成及降解特征进行分析,研究了富营养化湖泊颗粒磷性质及其对水体磷循环的影响.太湖颗粒P平均占水体TP浓度的75.86％;不同生态类型湖区间颗粒物性质差异明显,河口区和湖心区的颗粒物含量高于藻型湖区和草型湖区,但颗粒物有机质比例分布却相反.利用³¹P液相核磁共振法（³¹P-NMR）发现太湖悬浮颗粒P的成分包括膦酸酯,正磷酸盐,磷酸单酯,磷酸二酯,焦磷酸盐和多聚磷酸盐6类,含量分别为1.06%,50.99%,33.02%,2.48%,10.68%和3.80%.不同生态型湖区之间颗粒P组成差异明显,河口区正磷酸盐含量最高,达到82.57%,藻型湖区和湖心区颗粒有机磷比例最高,分别达到达到 64.02%和63.95%;颗粒物焦磷酸盐和多聚磷酸盐可能以藻源性颗粒物来源为分别与Chla浓度呈显著相关（P<0.05; P<0.01）.颗粒态生物可利用性磷（PEHP）与正磷酸盐显著相关（P<0.05）,说明颗粒物正磷酸盐是颗粒物生物可利用性磷的重要来源.太湖PEHP降解速率平均为47.3min,PEHP占水体生物可利用磷（EHP）的65.16%,说明颗粒P是水体溶解性反应磷（SRP）补充的重要来源.     

烧结工艺颗粒物中水溶性离子排放特性分析

采用荷电低压颗粒物撞击器（ELPI）对两段烧结工艺经除尘、脱硫后排放的颗粒物进行采样,分析颗粒物的粒数和质量浓度以及颗粒物中所含水溶性离子的粒径分布特征.结果表明,烧结工艺经除尘、脱硫后颗粒物的粒数浓度在10⁵～10⁷cm^-3,粒径小于0.1μm的颗粒物占总粒数浓度的67%～77%.颗粒物质量浓度呈双峰分布,烧结1分别在0.61μm和1.62μm处出现峰值,烧结2分别在0.37μm和1.62μm处出现峰值;对不同粒径段颗粒物中的水溶性离子进行分析后表明,烧结1排放的PM₁中含量最高的是NH₄⁺和Ca²⁺,分别为15.26%和14.84%;PM_>1中含量最高的是SO₄^2-,为33.52%.烧结2排放的PM₁中含量最高的是Cl^-,为28.12%;PM_>1中含量最高的是SO₄^2-,为29.21%.SO₄^2-在烧结1中主要集中在6.89～10.23μm这一粗粒径段中,占60%左右,而在烧结2中主要集中在粒径小于2.5μm的细粒径段颗粒物中,占81%左右.Cl^-在烧结1不同粒径段颗粒物中含量较低且分布较均匀,而在烧结2中Cl^-在0.13～0.24μm粒径段颗粒物中出现峰值且含量较高达45%左右.     

柴油/碳酸二甲酯燃烧颗粒的微观结构和分形特征

为降低柴油机颗粒物排放,探讨了柴油机燃用柴油/碳酸二甲酯混合燃料燃烧颗粒微观结构和分形特征的变化规律. 采用扫描电镜、透射电镜和SAXS(同步辐射小角X射线散射)相结合的方法,针对DMC(碳酸二甲酯)添加量(以w计)对柴油机燃烧颗粒微观结构和分形特征参数的影响规律进行了研究. 结果表明:与柴油燃烧颗粒相比,D10〔w(DMC)为10%〕、D20〔w(DMC)为10%〕燃烧颗粒的碳粒子平均层面间距分别增加了5.3%、15.1%,弯曲度平均值分别增加了4.0%和10.3%,表明燃烧颗粒的氧化活性增加;与柴油相比,D10、D20燃烧颗粒的质量分形维数分别增加了0.44和0.52,下限均升高了0.2,SAXS与电镜图像对燃烧颗粒的质量分形维数的分析结果相一致,即质量分形维数随DMC添加量的增加而升高,表明燃烧颗粒的团聚程度提高;与柴油燃烧颗粒相比,D10、D20燃烧颗粒表面分形维数的下限分别升高了0.1和0.2,表明其燃烧颗粒表面的粗糙程度和不规则程度提高;与柴油燃烧颗粒相比,D10、D20燃烧颗粒的活化能分别降低了3.9和7.9 kJ/mol,表明燃烧颗粒的氧化活性随着DMC添加量的增加而增强,验证了燃烧颗粒微观尺寸结构和分形特征的研究结果. 研究显示,柴油中添加DMC能够提高燃烧颗粒的氧化活性,燃烧颗粒的氧化活性越强,其在后处理过程中就越易被氧化,有助于降低柴油机的颗粒物排放.      

在用国Ⅲ/国Ⅳ/国Ⅴ柴油公交车的颗粒物质量及固态PM2.5数量排放特性

利用法规认证全流稀释定容采样系统以及满足精度要求的颗粒物排放分析系统,运行GB/T 19754—2005《重型混合动力电动汽车能量消耗量试验方法》推荐的中国典型城市公交循环(CCBC),分析了在用国Ⅲ/国Ⅳ/国Ⅴ柴油公交车以及在用国Ⅲ柴油公交车进行DOC(氧化催化转化器)+CDPF(催化型颗粒捕集器)改造后的颗粒物质量、固态PM_2.5数量排放特性.结果表明:国Ⅲ、国Ⅳ、国Ⅴ柴油公交车的颗粒物质量排放因子分别为63.77、63.20和14.42 mg/km,固态PM_2.5数量排放因子分别为3.87×1013、3.10×1013和2.77×1013 km-1.与国Ⅲ柴油公交车相比,国Ⅳ柴油公交车的颗粒物质量、固态PM_2.5数量排放因子分别降低了1%和20%;国Ⅴ柴油公交车分别降低了77%和28%;进行DOC+CDPF改造的国Ⅲ公交车颗粒物质量、固态PM_2.5颗粒数量排放因子分别为1.78 mg/km和3.19×1011 km-1,比未改造前分别降低了97%和99%.中国典型城市公交循环的低速(0～21.8 km/h)、中低速(0～37.5 km/h)、中高速(0～51.7 km/h)和高速(0～60.0 km/h)4类行驶工况中,低速行驶工况的固态PM_2.5数量排放因子最高,约是整个循环的2倍;在加速、匀速、减速、怠速4种行驶模式中,加速行驶模式产生的固态PM_2.5单位时间排放量最高,其分别为减速和怠速行驶模式下的10和6倍.研究显示,提高柴油公交车的平均车速,降低加速行驶比例有利于降低其颗粒物排放;DOC+CDPF可显著降低国Ⅲ柴油公交车的颗粒物排放.      

风向对街谷内颗粒物扩散的DPM数值模拟研究

该文基于CFD软件,建立城市街道峡谷颗粒物扩散的三维模型,采用标准k-ε两方程模型模拟城市街谷内的连续气流场,在此基础上采用离散相模型(DPM)对高宽比为2的街谷内颗粒物浓度场进行了数值模拟,给出了不同风向下空气流场和迎风壁面、背风壁面以及人体呼吸高度处街谷颗粒物浓度的分布。计算结果表明,风向对街谷壁面颗粒物浓度的分布有着显著影响:0°风向下风速为0.4m/s时,街谷壁面颗粒物积累浓度最大,流场呈现出明显的二维特性,不利于颗粒物扩散;其次是45°风向2 m/s风速;90°风向下风速为6m/s时最有利于街谷颗粒物浓度的扩散。外部大气湍流的驱使使得垂直风向街区内产生强烈漩涡,导致相同风速下街谷背风壁面颗粒物浓度均高于迎风壁面颗粒物浓度。     

城市污染地区与高山清洁地区新粒子生成事件特征分析

在中国复合型污染的大气环境背景下,新粒子生成(New Particle Formation,NPF)是大气颗粒物的重要来源之一,直接影响到空气质量、云物理过程、全球辐射平衡及人类的生产生活.本文通过分析城市污染地区和高山清洁地区新粒子生成天和非新粒子生成天的特征差异,研究新粒子生成事件的关键影响因素.利用2016年3月12日—4月6日北京的观测资料和2012年9月23日—10月28日黄山的观测资料,分别代表城市污染地区和高山清洁地区进行研究,同时,结合同期气态前体物浓度和气象要素进行详尽的分析.结果表明,观测期间,北京发生新粒子生成事件的频率为42.3%,黄山发生新粒子生成事件的频率为25%,北京的新粒子生成速率J₃和J₁₀、增长速率GR_3～10和GR_10～25及凝结汇分别为3.30～51.39 cm^-3·s^-1和3.37～35.21 cm^-3·s^-1、0.10～2.89 nm·h^-1和1....