可见光促有机物诱导铁还原的多相类芬顿体系强化效能与机制

近年来,亚铁离子活化过硫酸盐的类芬顿(Fe²⁺-PMS/PS)高级氧化技术发展日趋成熟,但因Fe³⁺无法还原导致反应停止的问题仍制约其大规模应用.结果发现,当把以双酚A（BPA）为代表的某些有机物与Fe³⁺和TiO₂混合,所形成的某种络合物可以拓宽TiO₂光响应范围捕获可见光,通过TiO₂将光生电子传递给Fe³⁺进行还原,从而实现Fe³⁺/Fe²⁺的无限循环.依据上述原理,构建了可见光下BPA-TiO₂-Fe³⁺-PS复合体系来降解BPA,并对其催化性能、催化机制和影响因素进行探讨.结果表明,该体系具有突出的催化性能,60 min内BPA(50 mg·L^-1)降解率达到93.1%,矿化度达到70%.同时验证该体系可以通过双酚A自生光电子还原Fe³⁺, 60 min还原得到的Fe²⁺稳...     

石化废水深度处理用臭氧催化氧化体系的研究＊

文章就臭氧催化氧化体系在石化废水处理中的作用进行了深入研究,对催化剂载体、催化剂配伍体系以及臭氧的投加方式进行了优化筛选。根据实验,多元催化掺杂体系较一元催化体系氧化效果好,CODCr的去除率可由一元催化时的20%提高到多元催化时的33%;在臭氧的投加方式上,分段投加要优于单级投加,臭氧投加分配比例为6∶3∶1时,CODCr的去除率可由单一投加时的9%提高到分级投加时的19%。     

链状高分子金属配合物催化氧化苯乙烯

利用链状Salen型高分子希夫碱金属配合物PLSBM(M:CoⅡ,MnⅡ,ZnⅡ,CuⅡ)作为催化剂,催化分子氧氧化苯乙烯.结果表明,在不添加任何助剂和共还原剂的条件下,氧化产物以苯甲醛(Ⅰ)和环氧苯乙烷(Ⅱ)为主,PLSBCuⅡ具有最佳的催化活性和产物选择性.考察了影响氧化反应的因素,发现在反应温度为90℃、反应时间为9h和催化剂与苯乙烯用量比为1mg∶2mL时,苯乙烯具有最优的转化率(61％)和产物选择性(Ⅰ:57％,Ⅱ:36％).     

钙钛矿型催化剂La_（0.8）M_（0.2）CoO_3（M=Sr、Ce、Ba、Ca）催化燃烧VOCs的活性与抗硫性研究

用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了La0.8M0.2CoO3（M=Sr、Ce、Ba、Ca）4种钙钛矿型复合氧化物催化剂.甲苯催化燃烧活性测试表明,4种催化剂均具有很好的催化活性,转化率达到90%时反应温度都在340℃以下,比LaCoO3下降20℃—70℃,催化性能依次为：La0.8Sr0.2CoO3〉La0.8Ce0.2CoO...     

La/γ-Al2O3催化剂的改性及其催化还原脱硫活性研究

设计了一套模拟烟气催化还原脱硫实验装置.采用分步浸渍法,用Ce、Fe和Ti 对La/γ-Al2O3催化剂进行改性,实验对比分析了在不同的反应温度下改性前后催化剂的脱硫活性,以获取具有较高脱硫活性及较低反应温度的还原脱硫催化剂.实验结果表明,催化剂9%La-3%Fe-5%Ce-0.8%Ti/γ-Al2O3在420℃的反应...     

焙烧再生废旧臭氧催化剂处理石化废水生化出水

为了解决臭氧催化氧化技术中废旧催化剂处理困难的问题,对用于某石化废水生化出水处理长达5年的废旧臭氧催化剂进行了焙烧再生研究.通过焙烧能够有效燃烧去除催化剂表面及孔隙中的有机物质,增大催化剂孔径和孔隙率,从而恢复废旧催化剂的部分活性.单因素试验对催化剂焙烧温度和焙烧时间优化结果表明：(1)随着焙烧温度从200℃提高到500℃,再生催化剂用于臭氧催化对石化废水生化出水TOC(总有机碳)的去除效果逐渐提升,500℃时TOC去除率可达44.30%,进一步提高焙烧温度去除效果提升不明显.(2)焙烧时间为2、3、4和5 h时,再生催化剂处理石化废水效能随焙烧时间增加先升高再降低,4 h时TOC去除效果最好.(3)在相同运行条件下,优化焙烧条件(500℃、4 h)下得到的再生催化剂对石化废水生化出水的TOC去除率可达新催化剂的77.46%,相较于新催化剂,再生催化剂的颗粒尺寸和平均孔径减小,而比表面积有所增大.(4)通过皮尔逊相关性分析,探索了废水中有机物和三维荧光测试结果的相关性,认为荧光区域积分体积可以间接反映石化废水中的有机物含量,也可间接反映臭氧再生催化剂的催化性能.研究显示,直接焙烧可以作...     

Mo掺杂FeS2非均相Fenton催化剂的制备及催化性能研究

为提高FeS₂活化H₂O₂降解有机物的性能,本研究通过引入多价金属钼(Mo)制备得到Mo掺杂的FeS₂催化剂(FeS2@Mo),并用于催化降解水中双酚A (BPA).通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)对样品形貌和结构组成等进行表征.研究了H₂O₂浓度、FeS₂@Mo投加量、初始pH等条件对BPA降解效果的影响.结果表明：(1)Mo掺杂的FeS₂呈现花瓣形球体,尺寸500～1 000 nm.(2)在条件为5 mmol/L H₂O₂、100 mg/L FeS₂@Mo、pH=3.5时降解效果最优,且在该条件下反应10 min时BPA的降解率可达99.1%.(3)淬灭试验和电子顺磁共振(EPR)试验的结果表明,该体系中的活性物种包括羟基自由基(·OH)、单线态氧(¹...     

Fe掺杂Mn-Ce多孔催化剂低温脱硝性能及甲苯的影响机制

采用硬模板法制备了Fe掺杂Mn-Ce多孔催化剂,评价了催化剂低温NH₃-SCR性能及甲苯对低温NH₃-SCR性能的影响;并通过XRD、BET、SEM、HRTEM、H₂-TPR、NH₃-TPD、XPS和原位红外等对催化剂理化性质进行了表征.结果表明Fe掺杂Mn-Ce多孔催化剂具有优异的低温NH₃-SCR性能.高浓度甲苯抑制低温NH₃-SCR性能是因为甲苯的不完全氧化消耗催化剂表面的吸附氧.同时甲苯及其不完全氧化产物(主要为苯甲酸盐)不断覆盖催化剂表面的活性位点,与NH₃/NO_x的吸附和活化形成竞争关系,从而阻碍E-R和L-H机理.Fe的掺杂使得催化剂表面晶格氧浓度上升,并提高了晶格氧的迁移能力.当NH₃-SCR反应中存在甲苯时,通过Mn⁴⁺+Ce³⁺?Mn³⁺+Ce⁴⁺、Fe²⁺+Ce...     

La-M-Co-O/堇青石催化剂的制备及催化氧化氯苯

采用柠檬酸络合法制备La-M-Co-O（M=Mn,Cr,Fe,Ni和Cu）/堇青石催化剂,运用BET,XRD,SEM,H₂-TPR和XPS技术对催化剂性能及微观结构进行表征分析,研究考察过渡金属掺杂,掺杂量以及焙烧温度等对催化剂催化氧化性能的影响.结果表明,随着催化剂焙烧温度升高至650℃时,催化剂表面所负载的活性氧化物颗粒最为分散,其氧化活性最佳,且当反应温度为350℃时,催化剂催化氧化氯苯转化率可达96.4%,究其原因是高温焙烧致使催化剂形成LaCoO₃钙钛矿型复合氧化物,其复合氧化物的晶体结构有利于催化剂催化氧化氯苯性能的提高.     

钒基催化剂同步去除燃煤烟气中甲苯与NOx研究

采用不同工艺制备V₂O₅-WO₃-MoO_x/TiO₂堇青石整体式催化剂,以甲苯和NO为探针分子,考察了Mo的负载量、涂覆方法、粘结剂的种类等制备工艺对整体式催化剂性能的影响,用XRD、SEM-EDS、FT-IR、BET等技术对催化剂进行了表征分析.结果表明,采用涂敷法,以添加量为1%的甲基纤维素为粘结剂所制备的V1W6Mo3/TiO₂堇青石蜂窝陶瓷整体式催化剂具有最优活性和稳定性（T₉₀为307℃,负载率为28.26%,脱落率为6.81%）,在燃煤烟气中具有优异的同步去除VOCs与NO性能,甲苯去除率可达99%,NO去除率为100%,N₂选择性为99%.XRD、SEM-EDS表明V、W、Mo活性组分分布均匀且高度分散.FT-IR证明添加甲基纤维素的整体式催化剂具有优异的抗硫性能.