改性赤泥催化剂制备及其催化燃烧甲苯性能

以赤泥固废为原料,采用酸溶-碱沉淀耦合焙烧处理方法制备低成本改性赤泥催化材料,通过XRF,BET,H₂-TPR,热重分析,FT-IR等手段进行表征测试分析,结果发现,酸溶-碱沉淀法耦合焙烧改性后的赤泥比表面积较原始赤泥提高了约26倍,较原始赤泥的甲苯催化活性大幅度提高.H₂-TPR结果表明,改性后赤泥的还原峰温度向低温方向移动,还原峰面积增大,说明改性后的赤泥氧化还原能力增强.在反应温度为300℃时,原始赤泥的甲苯转化率仅为11.6%,改性赤泥的甲苯转化率接近100%.甲苯浓度在1000~4000mg/m³条件下浓度升高,催化甲苯活性降低;空速对甲苯催化活性影响较大.对制备的催化剂进行稳定性测试,研究发现催化剂并无失活或恶化迹象,表明催化剂具有较优良的稳定性.     

MBR-Fenton催化氧化组合工艺深度处理印染废水

针对印染废水含有难降解有机物,处理难度较高,仅通过生化处理难以实现达标排放的特点,对该废水先进行生化处理,经过膜生物反应器（membrane bio-reactor,MBR）系统出水,再采用三相Fenton催化氧化工艺对MBR出水进行处理。结果表明:生化段水力停留时间（hydraulic retention time,HRT）为22h时,MBR出水COD平均值为100.3 mg/L;出水NH₃-N、TN、TP均达到GB 18918-2002《污水综合排放标准》一级A标准。调节MBR出水pH=3,H₂O₂投加量为200 mg/L,FeSO₄投加量为200 mg/L条件下,反应HRT为2 h,Fenton催化氧化工艺出水COD为28.1 mg/L,色度为10.8倍,此时Fenton工艺吨水成本为1.01元/t。对进出水的三维荧光分析显示,污水含有较难生化降解的类芳香蛋白质物质,但Fenton催化氧化后仍能被有效分解。从处理效果和处理成本上看,生化处理和Fenton催化氧化组合工艺适宜该印染废水的处理,可为工程应用提供一定的借鉴意义。     

酸热氧化修饰合成MnOx/GAC催化臭氧氧化降解邻氯酚

通过酸热氧化修饰法在活性炭上负载锰氧化物,制得MnO_x/GAC催化剂,并研究其催化臭氧氧化降解邻氯酚的性能。结果表明:在催化剂投加量为0.1 g/L,臭氧浓度为20 mg/L,气体流量为0.5 L/min,初始pH为6的条件下,反应120 min时,邻氯酚的TOC去除率可达到95%,比单纯臭氧氧化提高了55百分点。在一定范围内,增加臭氧浓度和气体流量可以加快反应速率,提高TOC去除率,但通入过量的臭氧反而会降低TOC去除率。探究了无机阴离子对于体系TOC去除率的影响,研究发现:1 mmol/L的NO₃-、SO₄2-、Cl-对TOC去除率无明显影响,1 mmol/L Br-使体系TOC去除率降低了10%左右。pH是影响体系氧化能力的重要因素,在酸性条件下的TOC去除率远高于碱性条件下,这可能与催化剂表面官能团的作用和反应体系中无机碳的积累有关。此外,提出了催化剂表面羟基存在形式与pH之间的关系,以及不同羟基存在形式下催化臭氧分解产生的活性物种。     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

酸预处理对整体式催化剂载体性能的影响研究

通过使用不同浓度,不同类型的酸溶液,在不同条件下对堇青石载体进行预处理,考察了酸预处理前后载体本征性能的改变和对甲苯催化性能的影响,测试了其失重率,吸水率,上载率本征性能,并通过XRF,BET,SEM等手段进行表征测试分析.结果发现,通过使用20% HCl对堇青石载体进行加热处理3h,可获得最优性能的堇青石载体.吸水率较处理前可提升48.0%以上,活性组分上载率可达14.5%,皮尔逊检验表明吸水率与上载率存在中度正相关的相关性.通过对甲苯催化活性测试,其结果表明,通过酸预处理,堇青石载体比表面积提升10倍以上,由其制得的整体式催化剂催化降解甲苯的T₁₀和T₉₀分别为142和200℃.     

不同Cu负载量Cu-ZSM-5催化剂上正丁胺的选择催化氧化性能

采用等体积浸渍法制备不同Cu负载量(1%、2%、5%和10%)的系列Cu-ZSM-5催化剂,并考察了Cu负载量对催化剂的正丁胺催化氧化性能的影响。通过XRD、N₂吸脱附、EPR、H₂-TPR、NH₃-TPD表征方法对催化剂的晶相结构和物化性质进行表征并研究构效关系。结果表明:Cu负载量为10%的催化剂催化活性最高,在300℃下实现了正丁胺的完全转化;而Cu负载量为5%的催化剂N₂选择性最佳,低温时N₂选择性明显高于其他催化剂。表征结果表明,催化剂的氧化还原性能主要影响正丁胺的转化率,Cu负载量影响催化材料的氧化还原性能,Cu负载量高的催化剂氧化还原性能优异。高N₂选择性主要归属于催化剂孤立态Cu2+物种和弱酸性位,催化剂的弱酸性位有利于正丁胺的吸附活化和深度氧化。     

Nano-SrCO_3催化发光法区分气体种类

本文研究了在封闭体系中不同种类的气体在纳米SrCO_3上的发光光谱。实验发现,在封闭体系中不同的气体在同一催化材料上的发光光谱均具有很强的特征性,具有很强的定性功能,可以区分不同种类的气体。     

含油污泥催化热解工艺的优化及热解产物分析

随着环保意识的增强,含油污泥资源化与无害化处理问题成为研究的热点。分别用体积分数为5%、10%的HCl对活性白土进行改性,制得催化剂。采用扫描电镜、能量色散X射线光谱仪(EDX)、X-射线衍射、N_2-吸附脱附等分析手段对催化剂的结构进行表征。用催化剂对含油污泥进行催化热解,探讨了改性活性白土催化含油污泥热解的影响因素,并对热解产生的固、液产物进行了分析。结果表明:催化剂加量为1%,氮气流速为100 mL/min,反应温度为430℃,处理时间为3. 5 h时,油回收率可达到85. 49%,与未加催化剂时相比,油回收率提高了7. 22%,处理时间缩短了0. 5 h。由热解油组分分析可知,催化热解使得C_6～C_(15)的回收率提高,产物油品质得到改善。     

SCR系统整流格栅支撑梁对流场的影响及优化措施

SCR脱硝系统是年前燃煤电厂脱除NO_x的主要方式。CFD模拟为SCR系统流场优化设计的必要手段。一般设计时会对整流格栅结构和支撑进行简化处理,造成实际安装的整流格栅支撑梁及某些结构引起催化剂前流场不均,进而造成催化剂的严重磨损。以某600 MW机组为例,针对实际运行磨损非常严重的情况,通过CFD模拟对整流格栅系统的支撑及密封结构进行详细模拟诊断,并进一步对其整流格栅结构进行优化设计。结果表明,改造后运行大大减少系统高速区分布,催化剂磨损程度明显降低。