氯化四(4-磺酸钠苯基)卟啉铁(Ⅲ)催化过氧化氢氧化降解2,4,6-三氯苯酚的动力学研究

用紫外-可见分光光度法研究了水溶性金属卟啉Fe(TPPS)Cl催化H2O2氧化降解2,4,6-三氯苯酚(TCP)的动力学(TPPS为四(4-磺酸钠苯基)卟啉),探讨了反应体系酸度、H2O2/Fe(TPPS)Cl物质的量之比、温度对氧化降解速率的影响,提出了反应机理,建立了反应动力学数学模型.研究结果表明,TCP初始浓度为3.8×10-4 mol.L-1、Fe(TPPS)Cl浓度为4.0×10-5 mol.L-1、H2O2浓度为1.8×10-3mol.L-1、温度为25℃、pH值为6.8、反应时间为90 min时,TCP的降解率可达到99%,其表观活化能为10.96 kJ.mol-1.因此,Fe(TPPS)Cl作为模拟过氧化物酶在催化降解TCP过程中是一种有效的催化剂.     

不同加热方式下催化氧化甲苯的性能研究

研究考察了微波单模腔、多模腔与传统电炉三种不同加热方式下甲苯的催化氧化性能,分析不同加热方式下进出口气体温度和固定床反应温度的变化,并对实验前后的Cu-Mn-Ce/TiO2-分子筛催化剂进行了扫描电镜、X射线衍射和比表面积等表征测试.研究表明,相同工艺条件下电炉加热、微波多模腔与单模腔加热对甲苯的去除效率分别为77%、83%和94%,对应的床层反应温度为265℃、215℃和145℃,微波加热的选择性、"热点效应"和偶极极化作用提高了甲苯的降解效率并降低其氧化温度和工艺处理能耗,微波单模腔内高的能量密度显著提高了甲苯的氧化效率并降低反应温度.催化剂表征发现,微波加热对催化剂结构与活性组分的分布几乎没有影响,而电炉加热则导致催化剂表面烧结与活性组分团聚,微波加热下催化剂更大的比表面积有利于甲苯的吸附与氧化降解.     

城市环境铂族金属分布特性及生态健康风险研究进展

随着铂族金属铂（Pt）、钯（Pd）、铑（Rh）被广泛应用于汽车尾气催化净化器中,这三种金属在自然界中的含量逐渐升高。越来越多的研究表明,这几种曾被认为对环境影响较小的金属的确会带来潜在的生态健康风险。本文概括了国内外城市各种环境介质的含量分布,重点分析了铂族金属的源解析方法、粒径分布特性、影响其排放的因素和其潜在的生态健康风险。就全世界的城市来看,灰尘、空气、土壤、沉积物等各种环境介质中铂族金属的含量均有显著提高,主要来源于汽车三元催化净化器。这三种金属倾向于富集在细颗粒中,行车模式是影响其排放量的重要因素,自然界的共存物质可增强它们的溶解性和迁移性,从而使它们的生物可利用性大大提高。生物体吸收这类金属后,可与体内的物质发生反应,形态发生变化,毒性增强。在以后的研究中,除了持续跟踪调查这三种金属在环境中的含量水平以外,还应加强研究这三种金属在环境中的颗粒分布、迁移转化、形态变换、生物可利用性以及生物毒性等,使我们能够更好地评估其生态健康风险,并为与之相关的应用研发、防范措施、政策制订提供引导和支持。     

碘铈共掺杂纳米TiO_2的制备及可见光光催化性能

采用溶胶凝胶法制备了不同原料比例碘铈共掺杂纳米TiO2催化剂,运用X射线光电子能谱（XPS）,X射线衍射（XRD）,透射电镜（TEM）等检测手段对催化剂进行了初步表征.结果表明,经过450℃煅烧处理得到的TiO2、铈掺杂TiO2以及碘铈共掺杂TiO2催化剂均为锐钛矿相,掺杂的Ce和I原子可能以I—Ce—O及O—Ti—I等键合方式进入TiO2晶格内部,此外,I-Ce离子共掺杂能有效降低TiO2表面的电子-空穴对的复合.以染料罗丹明B（Rhodamine B,RhB）和无色小分子水杨酸（Salicylic acid,SA）为降解的目标化合物,发现碘铈共掺杂的最佳物质的量之比为nCe∶nI∶nTi=0.04∶0.05∶1,即I0.05Ce0.04TiO2催化剂在可见光照射下（λ〉420 nm）降解目标化合物其光化学活性明显优于单掺铈的TiO2催化剂和未掺杂的TiO2.该催化反应涉及到空穴氧化,并伴有羟基自由基（.OH）、超氧自由基（O2.-）及H2O2等氧化物种的产生.     

响应面法在催化湿式氧化降解异佛尔酮中的应用

以Ru/TiZrO2为催化剂,采用催化湿式氧化法降解异佛尔酮废水,选择反应温度、氧气分压、反应时间、催化剂用量、初始pH为影响因素,以TOC去除率为响应值,采用响应面法研究影响因素及其交互作用对响应值的影响,建立二次多项式回归方程模型,并采用后退回归法进行模型精简.结果表明,反应时间和反应温度及其交互作用对TOC去除率影响极显著(P≤0.01);反应时间的二次项对TOC去除率影响显著(P≤0.05).随着反应温度的升高和反应时间的延长,TOC去除率逐渐提高.最后对模型进行验证,实验值与预测值具有很好的一致性,说明模型具有可靠的预测性,将该模型应用到催化湿式氧化中合理可行.质谱和离子色谱检测到异佛尔酮的降解产物主要为有机酮与小分子羧酸,由此提出对反应机理和降解途径的假设.     

广州市园林绿化植物苗木对二氧化硫和二氧化氮吸收能力分析

采用人工模拟熏气法,研究了36种广州市园林绿化植物对SO2和NO2气体吸收净化能力,以系统聚类分析方法为依据,将参试植物的吸收净化能力划分为强性、较强、中等、较弱及弱5个等级。结果显示,在不同SO2质量浓度（0.259和0.448 mg.m-3）环境下,黄槐、鸡冠刺桐、红花银桦、木棉、红千层、大花紫薇、复羽叶栾树吸收SO2能力具有强或较强的能力,而罗汉松、竹柏、深山含笑、乐昌含笑、观光木、樟树、阴香、双翼豆、印度紫檀、大花五桠果、长芒杜英、五月茶、海南蒲桃、芒果、海南红豆、糖胶树和幌伞枫吸收SO2能力表现为较弱或弱;在NO2质量浓度（0.149和0.428 mg.m-3）环境下,黄槐、黄葛榕、红花银桦、红千层、麻楝、复羽叶栾树、大花紫薇和小叶榄仁吸收净化NO2能力为较强或强,而深山含笑、五月茶、芒果、海南红豆、糖胶树和桂花叶片对NO2吸收能力表现为较弱或弱。在不同SO2和NO2浓度环境下,黄槐、红花银桦、红千层、复羽叶栾树和大花紫薇叶片对SO2和NO2吸收净化能力表现为强或较强,而深山含笑、五月茶、芒果、海南红豆、糖胶树叶片对SO2和NO2吸收净化能力为较弱或弱。研究结果为珠三角城市功能型园林植物选择和广东生态景观林带建设提供科学依据。     

球形陶粒滤池对城市尾水净化效果研究

为明确以陶粒为填料生物滤池对尾水中主要营养物处理效果,选择球形陶粒滤池对城市尾水进行净化效果研究。试验在室温条件下采用水力停留时间约2 h,曝气量为0.4 L.min-1的陶粒曝气生物滤池装置对洛阳市某污水处理厂的尾水进行深度处理。研究结果表明：球形陶粒生物滤池对尾水中NH3-N去除效果良好,去除率达76%以上;同时该装置对TN,TP和COD具有同时去除作用。进一步研究陶粒对NH3-N吸附去除特征表明,其等温线吸附符合Freundlich Model,表明陶粒对NH3-N的吸附为多层吸附,且对NH3-N的吸附在5 h基本达到饱和吸附。     

UV185+254nm辐照下MnOx-TiO2分解甲醛与臭氧的机理

为提高185nm真空紫外光下甲醛与副产物臭氧的分解效率,以MnOx-TiO2复合催化剂取代TiO2光催化剂,发现甲醛与臭氧的转化率分别从44.7%和38.7%提高到77.5%和96.8%.研究比较了真空紫外光下和暗态下(加臭氧)甲醛与臭氧在MnOx-TiO2催化剂上的分解性能,及UV254nm下光催化分解甲醛的效率.结果表明,真空紫外光下气相活性氧物种的氧化与MnOx表面的臭氧催化氧化过程是甲醛分解的主要途径,而MnOx-TiO2上光催化氧化甲醛效率很低;副产物臭氧主要于MnOx表面活性位上由热催化分解.用真空紫外光辐照MnOx-TiO2催化剂,可提高MnOx催化分解臭氧的稳定性.     

燃煤电厂机组负荷变化与SCR系统参数的相关性分析

燃煤电厂机组负荷的变化与选择性催化还原（SCR）系统的各类参数（温度、含氧量、NO_x、SO₂/SO₃转化率）联系紧密,各参数数值直接影响机组的运行。针对3组燃煤电厂的5种工况（30%、50%、70%、80%、100%）的现场实测数据,采用相关分析法,对各类参数进行相关性分析。结果表明:与机组负荷呈正相关的参数为烟气温度和SO₂/SO₃转化率;呈负相关的参数为烟气含氧量和SCR出口NO_x浓度,但与SCR入口处NO_x浓度没有显著相关性。该结果可为避免锅炉在中低负荷下出现NO_x超标现象提供参考。