纳米零价铁的制备技术及其应用研究进展

纳米零价铁(nZVI)因具有还原性强、粒径小、比表面积大等特性,对重金属及含卤有机污染物等具有良好的吸附特性和反应活性,在环境修复方面表现出较好的应用前景。但nZVI易氧化、团聚和机械强度低等不利因素限制了其大规模应用。系统比较了机械法、气体冷凝法及还原法制备nZVI技术的特点,重点总结表面改性、金属改性、载体负载和基质封装等手段制备改性nZVI的研究进展,及其在水体及土壤环境修复方面的应用。     

负载型钌催化剂的制备对甲苯催化燃烧的影响

采用浸渍法,将贵金属钌负载到分子筛制备了钌基催化剂,探讨了分子筛类型、钌负载量、焙烧温度和催化剂粒径等制备条件对催化剂催化氧化甲苯性能的影响。结果表明,以ZSM-5为载体制备的钌基催化剂催化甲苯的效果优于β分子筛为载体的催化剂;随着钌负载量的增加,在1%～1.2%的范围内催化剂活性明显上升,之后有所下降;焙烧温度在250～350℃的范围内,催化剂对甲苯的催化活性随焙烧温度的升高显著上升,但350℃之后活性变化不大;在一定范围内适当降低催化剂粒径可增加催化剂的活性,但降到40目以下时催化剂活性变化不大。实验条件下制备的催化剂可在180℃时催化转化98%的甲苯,表现出了低温催化去除甲苯的优异性能。     

厌氧氨氧化与铁氨氧化反应器功能微生物对比研究

厌氧氨氧化(Anammox)是以氨氮为电子供体,以亚硝酸盐氮为电子受体,将氨氮和亚硝酸盐氮同时转化为氮气的过程。除了亚硝酸盐外,厌氧氨氧化菌也能以铁盐为电子受体发生类似的氨氧化反应,即铁氨氧化(Feammox)。该研究利用基于PCR的变性梯度凝胶电泳(PCR-DGGE)、定量PCR(qPCR),结合序列分析,研究了这2种反应器中功能微生物的差异。结果表明Anammox转换为Feammox后,功能微生物产生了较大的变化,但都以Candidatus Kuenenia stuttgartiensis, Candidatus Scalindua spp.和Candidatus Brocadia sinica为主,这说明Feammox与Anammox具有基本一致的氨氧化生物过程。而Candidatus Scalindua spp.在Feammox反应器中丰度较高,可能与Feammox特异反应的发生有关。q PCR结果进一步证实Fmx反应器内的Anammox菌得到了较好的富集。     

三氯化磷生产废水总磷处理实验研究

文章针对某生产三氯化磷厂区产生的含磷废水总磷(TP)排放超标的问题,采用工艺简单,效果显著的化学法、化学沉淀法,并选取Fenton试剂、氧化钙(CaO)、聚铁3种典型药剂分别作为化学氧化剂、无机化学沉析剂和有机化学沉析剂的代表,探究在这3种药剂单独作用以及3种药剂不同组合的作用下,对该厂废水TP的处理效果。实验数据表明:在CaO、聚铁、Fenton 3种试剂单独作用下,TP去除率依次为53.5%、51.11%、63.59%,Fenton试剂处理效果明显高于CaO与聚铁;在不同的组合试剂对废水的作用下,CaO+Fenton+聚铁、聚铁+Fenton+聚铁、Fenton+CaO+聚铁3种组合实验方案的处理效果明显高于组内其他方案,对应去除率依次为92.44%、93.08%、99.54%,Fenton+CaO+聚铁组合方案效果最佳,且在此工艺下,TP=0.9 mg/L<3 mg/L,可实现废水达标排放。     

超声强化Fe0去除阳离子红GTL的研究

采用US/Fe0系统去除阳离子红GTL,考察了pH值、Fe0用量、超声功率及活性炭、H2O2、盐分添加对阳离子红GTL去除率的影响,利用紫外-可见吸收光谱变化查明阳离子红GTL在不同条件下的去除差异性,利用SEM解析铁的形态与染料去除的相关性。结果表明： pH≥5.0时超声和Fe0具有协同效应,Fe0用量2 g/L,pH=7.0,超声功率135 W,阳离子红GTL去除率达到96.07%;一定量的活性炭、H2O2、盐分添加会加速染料去除,US加速Fe0反应速度,但不改变染料降解机理,添加活性炭能够彻底降解阳离子红GTL,添加H2O2提供的氧化环境抑制苯胺类化合物生成;铁的形态及与染料的接触是影响染料去除效果的重要原因。     

水分管理对稻田土壤铁氧化物形态转化的影响及其与镉活性变化的耦合关系

稻田土壤水分管理过程中铁氧化物的形态转化对土壤镉（Cd）活性和水稻Cd累积具有重要影响.以西南地区紫色水稻土为研究对象,通过室内培养试验,探讨了淹水管理方式（持续淹水,CW;干湿交替,DW）联合铁氧化物（针铁矿,G-Fe;铁粉,Fe）施用对Cd污染土壤的pH、氧化还原性质（Eh、pe+pH）、铁氧化物形态转化和Cd有效性变化的影响,分析了水分管理驱动下铁氧化物形态转化与土壤Cd活性演变的耦合关系.结果表明CW管理可显著降低土壤Cd有效性,淹水93 d后DTPA-Cd降低了17.7%~39.2%,CW联合Fe或G-Fe施用显著提升了对土壤Cd的钝化效果,其中G-Fe短期钝化效果好,淹水14 d后DTPA-Cd的含量较对照降低24.3%,而Fe则可持续钝化土壤Cd,淹水93 d后DTPA-Cd的降幅为39.2%,干湿交替下施用铁氧化物则对土壤Cd无钝化效应.相关性分析表明,无定形铁（Fe_o）的形成（P<0.01）是驱动土壤Cd有效性变化的主要原因：CW使土壤pH逐渐降低并稳定在7.4左右,且土壤保持还原状态,促进了土壤铁氧化物由结晶态（Fe_c）向Fe_o转化,进而促使Cd由可交换态向铁锰结合态转化,并最终导致Cd有效性降低;CW联合Fe、G-Fe施用显著提升了Fe_o的含量和比例,从而强化了对土壤Cd的钝化效果.研究结果揭示了水分管理联合铁氧化物施用对稻田土壤Cd活性的调控效应和机制,为Cd污染稻田土壤安全利用中水分优化管理和含铁钝化剂施用提供了科学依据.     

可见光促有机物诱导铁还原的多相类芬顿体系强化效能与机制

近年来,亚铁离子活化过硫酸盐的类芬顿(Fe²⁺-PMS/PS)高级氧化技术发展日趋成熟,但因Fe³⁺无法还原导致反应停止的问题仍制约其大规模应用.结果发现,当把以双酚A（BPA）为代表的某些有机物与Fe³⁺和TiO₂混合,所形成的某种络合物可以拓宽TiO₂光响应范围捕获可见光,通过TiO₂将光生电子传递给Fe³⁺进行还原,从而实现Fe³⁺/Fe²⁺的无限循环.依据上述原理,构建了可见光下BPA-TiO₂-Fe³⁺-PS复合体系来降解BPA,并对其催化性能、催化机制和影响因素进行探讨.结果表明,该体系具有突出的催化性能,60 min内BPA(50 mg·L^-1)降解率达到93.1%,矿化度达到70%.同时验证该体系可以通过双酚A自生光电子还原Fe³⁺, 60 min还原得到的Fe²⁺稳...     

过氧化氢/磷钼酸体系的催化机制及对苯胺的降解效果

以苯胺为目标污染物,通过苯胺的降解实验从3类6种过氧化氢催化剂中筛选出催化效果较好的杂多酸催化剂磷钼酸(PMA)。利用氧化还原电位测定法、电子顺磁共振波谱法、化学发光法以及拉曼光谱法分析了H₂O₂/PMA催化体系的催化机制,初步推测PMA催化H₂O₂生成高活性的[Mo(OO)₂]*和[Mo(OOH)₂]*中间体。同时,考察了PMA用量、pH以及苯胺与活性氧的摩尔比对苯胺降解效果的影响,获得了H₂O₂/PMA体系最佳反应条件。当H₂O₂和PMA质量分数分别为1%和0.365‰、溶液pH为4,在1 min内对4 mg·mL⁻¹苯胺的降解率可达98%以上。通过气相色谱质谱联用仪(GC/MS)、液相色谱质谱联用仪(LC/MS)和离子色谱(IC)等仪器分析方法检测确定苯胺的降解产物,推测其在H₂O₂/PMA催化体系的降解途径主要以N、C原子的氧化和聚合反应为主。     

混气悬浮磁化焙烧铁尾矿及其磁分选效果

为实现铁尾矿资源化回收利用,以H₂、CO、CO₂和N₂模拟还原混气对铁尾矿进行悬浮磁化焙烧,通过磁选获得铁精矿。探究温度、时间、H₂和CO占比对铁精矿铁品位和回收率的影响,采用X射线衍射、振动样品强磁计、X射线光电子能谱、BET表面分析和扫描电子显微镜X光微区分析方法,探究悬浮磁化焙烧磁选过程中晶相结构变化和反应机理。结果表明,铁尾矿在温度、时间和H₂∶CO∶CO₂∶N₂（体积比）分别为600 ℃、10 min和20∶15∶15∶50时,铁精矿铁品位和回收率最优分别为62.06%和98.03%。铁精矿饱和磁化强度由0.77 Am²·kg⁻¹提升到59.43 Am²·kg^-1。悬浮磁化焙烧能有效将赤铁矿针铁矿还原为磁铁矿,且BET表面积提升了13.1676 m²·g⁻¹,并能通过磁选有效分离Fe₃O₄和SiO₂等脉石。本研究可为从铁尾矿中回收铁资源提供参考。     

聚苯乙烯微塑料单独或与镉共同暴露诱导肝细胞铁死亡

微塑料作为一种新型污染物,易吸附并富集环境中的重金属等,广泛存在于大气、土壤和水体环境中,对人体的危害正受到广泛关注.微塑料与其吸附污染物引发的复合毒性效应及机制是目前微塑料环境毒理学评价中亟待解决的科学问题.本研究以聚苯乙烯微塑料和镉为研究对象,考察其对新型细胞死亡方式-铁死亡的诱导作用,发现微塑料和镉暴露诱导肝细胞线粒体形态异常和线粒体嵴减少、GSH水平下降、脂质过氧化损伤以及关键铁死亡调节蛋白GPX4表达量降低,证实微塑料和镉暴露可诱导肝细胞发生铁死亡;同时不同铁死亡抑制剂及毒性检测指标的测定还表明,Cd²⁺主要通过抑制膜脂修复膜GPX4活性,引起脂质过氧化,导致铁死亡发生;聚苯乙烯微塑料主要通过刺激活性氧产生促进铁死亡;二者复合体可同时通过活性氧和抑制酶活等方式促进铁死亡发生,但其发生程度弱于Cd²⁺,可能是由于复合体中Cd²⁺呈吸附态降低其部分毒性所致.本文预期将为深入评价微塑料与镉的复合毒性效应提供数据支撑,同时为微塑料与其它共存的有毒组分的复合毒性效应及机制研究提供一定参考.