城市环境铂族金属分布特性及生态健康风险研究进展

随着铂族金属铂（Pt）、钯（Pd）、铑（Rh）被广泛应用于汽车尾气催化净化器中,这三种金属在自然界中的含量逐渐升高。越来越多的研究表明,这几种曾被认为对环境影响较小的金属的确会带来潜在的生态健康风险。本文概括了国内外城市各种环境介质的含量分布,重点分析了铂族金属的源解析方法、粒径分布特性、影响其排放的因素和其潜在的生态健康风险。就全世界的城市来看,灰尘、空气、土壤、沉积物等各种环境介质中铂族金属的含量均有显著提高,主要来源于汽车三元催化净化器。这三种金属倾向于富集在细颗粒中,行车模式是影响其排放量的重要因素,自然界的共存物质可增强它们的溶解性和迁移性,从而使它们的生物可利用性大大提高。生物体吸收这类金属后,可与体内的物质发生反应,形态发生变化,毒性增强。在以后的研究中,除了持续跟踪调查这三种金属在环境中的含量水平以外,还应加强研究这三种金属在环境中的颗粒分布、迁移转化、形态变换、生物可利用性以及生物毒性等,使我们能够更好地评估其生态健康风险,并为与之相关的应用研发、防范措施、政策制订提供引导和支持。     

碘铈共掺杂纳米TiO_2的制备及可见光光催化性能

采用溶胶凝胶法制备了不同原料比例碘铈共掺杂纳米TiO2催化剂,运用X射线光电子能谱（XPS）,X射线衍射（XRD）,透射电镜（TEM）等检测手段对催化剂进行了初步表征.结果表明,经过450℃煅烧处理得到的TiO2、铈掺杂TiO2以及碘铈共掺杂TiO2催化剂均为锐钛矿相,掺杂的Ce和I原子可能以I—Ce—O及O—Ti—I等键合方式进入TiO2晶格内部,此外,I-Ce离子共掺杂能有效降低TiO2表面的电子-空穴对的复合.以染料罗丹明B（Rhodamine B,RhB）和无色小分子水杨酸（Salicylic acid,SA）为降解的目标化合物,发现碘铈共掺杂的最佳物质的量之比为nCe∶nI∶nTi=0.04∶0.05∶1,即I0.05Ce0.04TiO2催化剂在可见光照射下（λ〉420 nm）降解目标化合物其光化学活性明显优于单掺铈的TiO2催化剂和未掺杂的TiO2.该催化反应涉及到空穴氧化,并伴有羟基自由基（.OH）、超氧自由基（O2.-）及H2O2等氧化物种的产生.     

响应面法在催化湿式氧化降解异佛尔酮中的应用

以Ru/TiZrO2为催化剂,采用催化湿式氧化法降解异佛尔酮废水,选择反应温度、氧气分压、反应时间、催化剂用量、初始pH为影响因素,以TOC去除率为响应值,采用响应面法研究影响因素及其交互作用对响应值的影响,建立二次多项式回归方程模型,并采用后退回归法进行模型精简.结果表明,反应时间和反应温度及其交互作用对TOC去除率影响极显著(P≤0.01);反应时间的二次项对TOC去除率影响显著(P≤0.05).随着反应温度的升高和反应时间的延长,TOC去除率逐渐提高.最后对模型进行验证,实验值与预测值具有很好的一致性,说明模型具有可靠的预测性,将该模型应用到催化湿式氧化中合理可行.质谱和离子色谱检测到异佛尔酮的降解产物主要为有机酮与小分子羧酸,由此提出对反应机理和降解途径的假设.     

燃煤电厂机组负荷变化与SCR系统参数的相关性分析

燃煤电厂机组负荷的变化与选择性催化还原（SCR）系统的各类参数（温度、含氧量、NO_x、SO₂/SO₃转化率）联系紧密,各参数数值直接影响机组的运行。针对3组燃煤电厂的5种工况（30%、50%、70%、80%、100%）的现场实测数据,采用相关分析法,对各类参数进行相关性分析。结果表明:与机组负荷呈正相关的参数为烟气温度和SO₂/SO₃转化率;呈负相关的参数为烟气含氧量和SCR出口NO_x浓度,但与SCR入口处NO_x浓度没有显著相关性。该结果可为避免锅炉在中低负荷下出现NO_x超标现象提供参考。     

氧化石墨/聚乙烯醇复合电纺纤维膜的光热脱盐性能试验

采用静电纺丝技术将碳纳米材料氧化石墨原位固定于聚乙烯醇（PVA）纤维,制备了氧化石墨/聚乙烯醇复合电纺纤维膜,并将其作为太阳能光热转换材料用于模拟海水的脱盐处理。结果表明:该复合纤维膜是一种性能优良的光热转换材料,其亲水性极强,在湿态下具有宽光谱吸收范围和较高光吸收率。在纺丝电压为15 kV、极板间距为15 cm、氧化石墨质量分数为3%（相对于聚乙烯醇）条件下制得的复合纤维膜具有最优的光热性能。在1个太阳光（1 kW/m2）照射下,膜表面可快速升温至50℃左右,水蒸发速率可达到1.09 kg/（m2·h）,光热转换效率为71.9%,对不同浓度模拟海水的脱盐效率均能达到99.9%以上。此外,该复合纤维膜具有良好的稳定性和重复利用性,可较好地应用于普通海水淡化领域。     

磁性水滑石双金属催化剂吸附-催化氢还原去除水中高氯酸盐的研究

采用化学共沉淀法制备磁性钯钴水滑石催化剂（M-Pd/Co@CHT）,用于吸附催化还原去除水中的高氯酸盐.同时,研究了不同溶液pH值、催化剂投加量、温度、共存离子和氢气流量等因素的影响,考察了吸附动力学和等温吸附过程.最后对反应前后材料进行表征,以明确吸附催化氢还原反应机理.结果表明：在较宽的pH范围（5~10）内,M-Pd/Co@CHT显示出对高氯酸盐较高、较稳定的吸附效率;伪二阶动力学模型和Langmuir模型能很好地拟合催化剂对高氯酸盐的吸附规律,说明该吸附过程是近似单层的化学吸附,最大单层吸附容量为172.65 mg·g^-1;温度、投加量和供氢气量对M-Pd/Co@CHT加氢催化还原高氯酸盐有显著的影响,当高氯酸盐初始浓度为10 mg·L^-1时,在最优实验条件下30 min可以去除约54%的高氯酸盐;利用XRD、FTIR、BET、XPS及VSM等手段对M-Pd/Co@CHT进行表征,结果表明,介孔M-Pd/Co@CHT可以有效吸附或催化高氯酸盐;高氯酸盐首先被吸附至M-Pd/Co@CHT上从而恢复其层状结构,而后在Pd/Co二元金属催化剂的作用下被氢还原去除;利用外加磁场能够实现材料的固液分离,可以有效地避免二次污染.     

离子交换膜应用于光/电/化学协同催化反应器

在光/电/化学协同催化反应器中,以离子交换膜代替盐桥连通阴、阳两室,以30 mg/L的甲基红溶液为目标降解物,考察了不同连通方式、初始pH和阴极电位对反应的影响. 结果表明:甲基红在阳离子膜型反应器中的表观反应速率常数明显高于盐桥型及阴离子交换膜型反应器,这是由于阳离子交换膜可以及时有效地将阳极室中产生的H+转移至阴极室中参与阴极反应. 甲基红在阳离子膜型反应器中的去除率随溶液初始pH的增高而降低,随阴极电位的增加先增大后减小,最佳反应条件为pH=2.0～3.0,阴极电位(-E_c)=0.6 V.      

纳米负载型V2O5-WO3/TiO2催化剂碱及碱土金属中毒

实验制备了陶瓷颗粒为骨架的纳米级V2O5-WO3/TiO2(C)催化剂,采用浸渍法模拟碱及碱土金属中毒,研究中毒对催化剂脱硝活性的影响,通过BET、XPS、NH3-TPD技术分析了碱及碱土金属对催化剂的失活作用.结果表明,碱及碱土金属K、Na、Ca能够明显降低催化剂脱硝活性,350℃时,K、Na中毒催化剂活性降低了约30%左右,Ca中毒催化剂降低了20%.碱及碱土金属没有改变催化剂表面物种组成,催化剂活性与催化剂表面强氨气吸附位数量具有线性关系,K、Na、Ca与催化剂表面活性酸位结合,使催化剂中毒.     

催化臭氧氧化反应塔处理炼油废水

采用催化臭氧氧化反应塔处理炼油废水二级生化出水,分别考察了不同反应塔结构形式和不同催化剂对COD的去除效果,并利用最佳的反应器结构和筛选的催化剂对反应条件进行了优化.实验结果表明:反应器设置内筒,且催化剂填充在内筒中,分别从反应器的顶部和底部进水进气,气液两相在催化剂层逆流通过并发生反应时,处理效果最佳;3号催化剂,即...