超薄硫掺杂石墨相氮化碳纳米片光催化降解双酚A

内分泌干扰物双酚A (BPA)的广泛分布对水环境和人类健康造成了潜在的威胁. 为探究超薄硫掺杂的石墨相氮化碳纳米片(US-CN)对BPA的光催化降解性能及其降解机理,使用US-CN对BPA进行了光催化降解,使用电子顺磁共振(EPR)检测了光降解过程中产生的反应性氧自由基(ROS),通过密度泛函理论(DFT)结合自然布局分析(NPA)计算了BPA的原子电荷值,使用LC-MS检测了BPA光催化降解过程的中间产物. 结果表明:①US-CN在可见光(VL)下(简称“US-CN/VL体系”)100 min内对BPA的去除率可达66.39%,去除率的准一级反应动力学常数约为石墨相氮化碳(CN)的6倍. ②在US-CN/VL体系中添加L-组氨酸后,60 min内BPA的去除率从50.00%降至6.45%,表明单线态氧(1O₂)是导致BPA降解的主要ROS. ③在US-CN/VL体系中,1O₂可能由超氧自由基或溶解氧转化产生. ④基于密度泛函理论计算了BPA分子易被1O₂攻击的富电子原子位点, 并检测出BPA的5种降解中间产物,推测BPA在US-CN/VL体系中可能存在去甲基化和羟基化两种降解路径. 研究显示,US-CN在可见光下能产生以1O₂为主的ROS,攻击BPA的富电子原子,对BPA有良好的光催化效果.      

大型海藻代谢产物对赤潮微藻的抑藻活性分析

该文分析了亚油酸、单棕榈酸甘油酯、α-细辛脑、海藻糖、二十二碳酸甲酯和异植醇对强壮前沟藻、赤潮异弯藻、米氏凯伦藻、球形棕囊藻、东海原甲藻和中肋骨条藻生长的影响。在此基础上,通过测定藻细胞内SOD、GSH和抗超氧阴离子等活性以及丙二醛含量和藻胆蛋白相对含量和相对比例等生理生化指标,研究它们对赤潮微藻生长的抑藻活性。结果表明,海藻糖显著抑制了米氏凯伦藻和中肋骨条藻的生长,其余5种化合物对4种(或5种)赤潮微藻的生长表现出明显的抑制作用。比较此6种化合物和重铬酸钾对赤潮微藻生长的半抑制效应浓度,发现在抑制某种或某些赤潮微藻生长上,5种化合物(除二十二碳酸甲酯)表现出比重铬酸钾更为明显的优势。α-细辛脑和异植醇明显改变了藻细胞抗氧化酶SOD和/或GSH和/或抗超氧阴离子活性,破坏了抗氧化酶防御系统,进而导致膜脂质过氧化,致使MDA含量明显增加。藻胆蛋白各组分相对含量和相对比例发生明显变化,可能致使光合作用受到影响,从而干扰了赤潮微藻细胞的新陈代谢过程,最终导致藻细胞生长受到抑制。     

河口底泥来源真菌Trichoderma asperellum对壬基酚的降解路径

从壬基酚(Nonylphenol,NP)污染严重的李村河口底泥中分离纯化出可实验室培养的真菌,以高浓度NP为环境选择压力筛选出了一株目标菌株,18S rDNA确定其归属为棘孢木霉(Trichoderma asperellum)。实验室内研究了该菌株对NP的生物降解过程,LC/MS分析其代谢产物,据此提出了NP可能的生物降解路径。菌株的生长曲线表明NP能促进其生长,该菌株3 d对5 mg/L NP的降解率为71.4%,7 d的降解率达到87.2%,14 d则达到了92.2%。LC/MS分析确定了NP四种代谢产物,分别是2-甲基-1-苯基丁醇、3,5-二羟基苯甲酸、苯二酚和苯甲醚(或苄醇)。提出了两种NP可能的生物降解路径,Ⅰ是最终转化成苯二酚,Ⅱ是最终转化成苯甲醚或苄醇。     

碳酸盐体系中pH对Cu2+诱导结晶过程的影响

在流化床中,以含Cu2+废水为处理对象,考察了碳酸盐体系中pH的改变对Cu2+诱导结晶过程的影响. 结果表明:当进水ρ(Cu2+)为200 mg/L、沉淀剂pH为10.2时,经回流系统拦截,微晶产率可降低0.5%~1.0%,Cu2+的去除率可达99.0%以上. 经XRD(X射线衍射)分析表明,结晶产物以碱式碳酸铜为主,晶型呈短杆状,尺寸较为均一;当沉淀剂pH升至12.2时,Cu2+的去除率降至95.0%,系统出水结晶产物晶型特征不明显,尺寸不均,XRD结果显示为氢氧化铜、碱式碳酸铜、碳酸钙等混合结晶产物,晶体衍射峰多存在宽化现象,表明高pH下结晶产物晶化程度较低.      

污水处理厂出水中常见抗生素光降解去除规律研究进展

残留的抗生素和新产生的抗生素代谢产物会通过不同的途径进入到环境中,污染环境,诱导产生一些耐药和变异的超级细菌,严重危害人类健康.梳理分析了污水处理厂出水中常见的抗生素种类,阐述了光降解抗生素的反应机理和影响抗生素光降解的因素,并从高效光转化材料的制备、光降解产物的精准识别和降解产物的生物毒性评估角度提出开展后续研究的建...     

吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究

以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进而打开苯环,是等离子体催化降解甲苯的控制步骤.对比SBA-15、Mn/SBA-15、Ag/SBA-15、AgMn/SBA-15 4种催化剂在吸附存储-间歇放电法下降解甲苯的活性.结果显示Ag和Mn的引入加速了对2-庚烯醇的氧化催化,AgMn/SBA-15表现出最好的碳平衡、CO2选择性.     

自然条件下水中三环唑、氟环唑和苯醚甲环唑的非生物降解及其影响因素

研究了室外条件下河水和海水中三环唑、氟环唑和苯醚甲环唑的非生物降解(光解和水解)行为,并考察了室内条件下硝酸盐、腐殖酸和颗粒物对光解的影响.结果表明,3种目标农药在水环境中的非生物降解(光解和水解)动力学符合一级动力学模型.在厦门夏季室外条件下(平均气温25—32℃),河水中三环唑、氟环唑和苯醚甲环唑的非生物降解半衰期(t1/2)分别为17.6—49.8 d、25.6—90.5 d、16.5—42.6 d,光解t1/2分别为19.9—73.6 d、28.0—131.8 d、17.6—50.5 d,水解t1/2分别为154.0 d、288.8 d、271.8 d;海水中三环唑、氟环唑和苯醚甲环唑的非生物降解t1/2分别为22.8—48.1 d、74.8—93.8 d、37.2—48.4 d,光解t1/2分别为34.1—160.6 d、113.4—163.8 d、87.4—193.0 d,水解t1/2分别为68.6 d、219.7 d、64.6 d.目标农药的光解在非生物降解中占主导地位,河水中的光解速率普遍快于海水.pH升高促进三环唑和苯醚甲环唑的水解,但抑制氟环唑的水解.室内实验发现,硝酸盐抑制目标农药的光解,腐殖酸抑制氟环唑和苯醚甲环唑的光解,但促进三环唑的光解;河水中的颗粒物抑制目标农药的光解,但海水中的颗粒物却能促进目标农药的光解.总体而言,水环境中3种唑类农药的降解半衰期都较长,在实际水环境中的存在状况和毒理效应值得进一步研究.     

乙草胺、丁草胺和异丙甲草胺在室外天然水中的非生物降解及其影响因素

在亚热带冬、夏两季室外自然光照和温度条件下,研究了环境浓度下乙草胺、丁草胺和异丙甲草胺在河水和海水基底中的非生物降解(水解+光解)行为,并结合室内实验研究了非生物降解的影响因素.室外实验结果表明,冬季(气温12.30—26.98℃,平均17.47℃)乙草胺、丁草胺和异丙甲草胺在河水中的非生物降解半衰期(t1/2)为64—131 d、水解t1/2为105—346 d、光解t1/2为159—410 d,海水中非生物降解t1/2为89—193 d、水解t1/2为77—277 d、光解t1/2为417—630 d;夏季(气温20.77—30.37℃,平均27.22℃)3种目标农药在河水中非生物降解t1/2为4—20 d、水解t1/2为7—54 d、光解t1/2为7—32 d,海水中非生物降解t1/2为10—50 d、水解t1/2为23—67 d、光解t1/2为17—192 d.目标农药在海水中的残留持久性远高于河水;超纯水条件下,光解在目标农药的非生物降解中占主导地位;河水中的光解速率快于海水.室内实验发现,硝酸盐促进了3种目标农药的水解,同时对乙草胺和丁草胺的光解也起到促进作用;p H升高促进了异丙甲草胺的水解和光解速率,但是抑制了丁草胺的水解和乙草胺、丁草胺的光解;腐殖质添加浓度为10 mg·L-1和20 mg·L-1时促进了3种目标农药的水解,但在浓度达30 mg·L-1时则抑制了乙草胺的水解及异丙甲草胺的光解.总体而言,3种目标农药在实际水环境中的降解半衰期均较长,其降解机理和毒性效应值得进一步研究.     

UV254nm+185nm光照降解气态甲苯的实验研究

研究了波长为254nm+185nm紫外光照射下,甲苯初始浓度、停留时间、相对湿度、O2浓度等因素对甲苯光降解效率的影响.通过定量UV254nm+185nm光照下体系中O3的产生浓度变化,以及降解过程中中间产物苯和苯甲醛的变化趋势,讨论了甲苯在UV254nm+185nm照射下降解机理.结果表明,甲苯去除率随着O2含量、停留时间的增加而升高;随着初始浓度的增加而降低.与湿度的关系为先急剧升高然后缓慢增加,而后降低,最佳相对湿度在40%~50%.当甲苯初始浓度为16.1mg/m3,O2含量为20%,相对湿度为40%时,体系对甲苯的降解效率为82.2%,降解速率为0.44mg/(m3·s),产生的O3浓度为131.13mg/m3,中间产物苯和苯甲醛的浓度分别为0.086,0.135mg/m3.在反应体系中,甲苯可吸收185nm波长紫外光直接降解,但主要被体系中产生的自由基氧化降解.     

气体分离循环对高温厌氧消化过程的影响

采用厌氧序批式反应器,研究了气体循环(包括气体直接循环和脱除气体中的氢气后循环)对以葡萄糖和乙酸钠配制的模拟废水在高温厌氧消化过程中乙酸代谢速率、出水性质及微生物相的影响,并采用尺寸排除色谱和三维荧光光谱技术,对溶解性微生物产物(SMP)的分子量分布和荧光物质组成进行了分析.结果显示,气体循环使得出水中残余挥发性脂肪酸的浓度由238.2mg/L(未脱氢)和129.6mg/L(脱氢)分别减少至8.5mg/L和8.2mg/L,并最终降低了SMP产量,45d时分别降至气体循环前的36.8%和59.2%.脱氢气体循环促进了乙酸化和乙酸氧化,导致了微生态环境和甲烷化基质浓度的差异,促进了高分子量SMP向低分子量SMP的转化,污泥中的微生物形态亦发生了较大变化.可见气体循环改善了基质与微生物的混合状况,改善了出水水质,而脱氢气体循环加速了乙酸的代谢,有望更快速地解除易降解有机物高温厌氧消化过程中的酸抑制,提高厌氧消化效率.