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101.
102.
103.
为了探讨在光催化分解水(下称光解水)制氢反应中含苯有机废水作为牺牲剂的可行性,以光沉积法制备了Pd/TiO2〔w(Pd)为0.5%〕模型催化剂,并且通过XRD(X射线衍射)、BET(N2物理吸附)、TEM(透射电镜)、XPS(X射线光电子能谱)和UV-vis DRS(紫外-可见漫反射吸收光谱)等表征手段考察了催化剂的微观结构及性质, 使用泊菲莱Labsolar-Ⅲ AG系统评价了苯甲酸、邻苯二甲酸、间苯三甲酸作为牺牲剂的光催化性能. 结果表明:引入的Pd以Pb0和Pb2+高度分散在TiO2基底表面,未改变TiO2的晶体结构;与TiO2相比,Pd/TiO2具有更大的比表面积、更小的孔径和更强的光吸收性能. 苯甲酸、邻苯二甲酸、间苯三甲酸光解水产氢速率分别为4.264、6.429和5.400 mmol/(g·h),分别为空白处理〔无牺牲剂,0.733 mmol/(g·h)〕的5.8、8.8、7.4倍. 依据乙酸和三氟乙酸的光解水产氢速率数据及结构特征,初步探讨了苯甲酸参与价带空穴氧化反应的机理,发现光解水产氢速率的大小与苯甲酸牺牲剂的还原性强弱、羧基个数以及空间位阻有关,表现为牺牲剂发生photo-Kolbe脱羧反应越容易、羰基数目越多、空间位阻越小,其光解水产氢速率越高. 未来应进一步探寻高效、稳定的模型牺牲剂,以应用于氢能源生产研究. 相似文献
104.
多环芳烃光解活性的量子化学研究 总被引:6,自引:1,他引:5
应用量子化学从头算HF/6-311 G(d)和B3LYP/6-311 G(d)方法计算了16种PAHs的多种量子化学参数,选取六种参数为分子结构的描述符,采用最小二乘法对16种PAHs的光解半衰期进行逐步多元线性回归分析,得到两个PAHs光解半衰期的QSAR模型,模型具有较高的相关系数,可有效地用于预测PAHs的光解半衰期,结果表明,HF方法所得模型优于B3LYP方法所得的模型,所得模型与基于半经验PM3算法的QSAR模型相比较,HF从头算方法所建立的QSAR模型比半经验PM3算法的结果要好,在所考查的诸多参数中,分子最高占有轨道特征值EHOMO对PAHs光解半衰期起着决定作用,最后,运用所得模型预测了3种PAHs的光解半衰期。 相似文献
105.
烯啶虫胺的水解与光解行为研究 总被引:1,自引:0,他引:1
通过室内模拟实验研究了烯啶虫胺在不同pH值和温度下的水解动态及其在水和有机溶剂中的光解特性和影响因素。结果表明:烯啶虫胺在酸性和中性条件下不易水解,而在碱性条件下水解较快。烯啶虫胺的水解速率随温度升高而增加,平均温度效应系数为2.34。烯啶虫胺水解反应的活化能和活化焓与温度之间无明显相关性,而活化熵与温度表现出较好的相关性。在不同光源照射下,烯啶虫胺在水溶液中的光解速率有显著的差异,在高压汞灯、自然光和氙灯下的光解半衰期分别为42.3 s、6.9 min和55 min;烯啶虫胺在甲醇中的光解速率大于丙酮中的光解速率;烯啶虫胺的光解速率随初始质量浓度的升高而减慢;pH值对烯啶虫胺的光解影响较小。研究结果为烯啶虫胺的环境风险评价提供了科学依据。 相似文献
106.
按照《化学农药环境安全评价试验准则》的规定并参考美国EPA导则,采用室内模拟试验方法,研究了绿草定-2-丁氧基乙酯在环境中的降解特性.结果表明,25℃时绿草定-2-丁氧基乙酯在pH =4、7、9缓冲溶液中的水解半衰期分别为533 d、21.8 d、<1 d;高温、碱性条件下绿草定-2-丁氧基乙酯极易水解,其水解反应速率随反应介质pH值的增大、反应温度的升高而增大;初步确定绿草定-2-丁氧基乙酯分子在水溶液中生成的水解产物主要是绿草定.绿草定-2-丁氧基乙酯在土壤中迅速降解,酸性土壤中其降解趋势遵循一级动力学模型,中性和碱性土壤中其降解动态不能用一级动力学模型进行简单的拟合;绿草定-2-丁氧基乙酯在土壤中的降解形式主要为化学水解作用,降解生成绿草定和丁氧基乙醇;土壤pH和有机质含量是影响其土壤降解速率的主要因素,pH和有机质含量越高,其土壤降解速率越快.在人工光源氙灯条件下,绿草定-2-丁氧基乙酯在水溶液和土壤表面的光化学降解均符合一级动力学反应,不同介质对绿草定-2-丁氧基乙酯光解的影响差异显著. 相似文献
107.
108.
2013~2014年北京市NO2时空分布研究 总被引:2,自引:0,他引:2
根据2013~2014年北京市NO2监测数据,对比分析了全年及重污染日NO2时空分布特征.结果表明:2013年NO2平均浓度为56μg/m3,2014年北京市NO2年均浓度为56.7μg/m3.年均及重污染日NO2月均浓度均呈波浪型分布,日变化呈双峰型分布;空间分布上北部及西部山区NO2浓度明显低于中心城区及南部地区. NO2浓度与PM2.5、CO、NO呈正相关关系,与O3、OX无明显相关性;全年NO2光解速率峰值平均在0.105/min左右,重污染日光解速率峰值平均在0.026/min左右;全年及重污染期间,氮氧化速率分别为0.142±0.061、0.190±0.036;高浓度NO2既有利于O3生成,又对重污染的形成起到了促进作用;重污染日特定条件下北京市NO2的两种转化机制以转化为NO3-过程为主导.经计算2000~2014年北京市机动车的保有量与NO2浓度的相关系数R为-0.84,机动车NOx排放量对北京市NO2浓度的变化有显著的影响. 相似文献
109.
110.
文章以汞灯为光源,在对映体水平上考察了六种典型手性农药的光化学降解。丙溴磷、马拉硫磷、稻丰散、三唑酮和甲氰菊酯等五种农药含有1个手性中心,存在两个对映体,对各对映体分别进行光解,结果表明光解速率基本一致,且几种手性农药是手性稳定的,未发现对映体转化现象,几种农药中有机磷农药降解较快,而甲氰菊酯降解最慢,半衰期长达280h。氯氰菊酯含有3个手性中心,存在4个可在非手性硅胶柱上得到拆分的异构体,每个异构体又存在两个对映体,因此共8个对映体。进一步对氯氰菊酯的一个反式异构体所含的一个单一对映体进行光解,结果发现存在一定的异构体转化,氯氰菊酯的另外3个异构体均有生成,按氯氰菊酯各异构体总量计算的光解半衰期为66.7h。 相似文献