多孔材料改性聚醚嵌段酰胺复合膜分离油气研究

油气在空气中挥发到极限会发生剧烈爆炸,用膜分离技术回收有机气体可以降低危险发生概率。膜分离油气的能力主要受通量和分离系数影响。采用微孔材料Silicalite-1分子筛和介孔材料MCM-41分子筛分别对聚醚嵌段酰胺(PEBA)复合膜进行改性研究。结果显示：两种分子筛在改性PEBA复合膜时,功能层旋涂得相比未改性的更薄,从而产生更高的有机气体通量;分子筛增强了膜的疏水性,使有机气体更易吸附在膜表面。PEBA/MCM-41和PEBA/Silicalite-1改性膜都能有效地增强气体的渗透性和选择性,且低温有利于油气分离。加入介孔分子筛MCM-41的主要分离机理是Knudsen扩散,可使小分子油气的分离系数显著提高,相比未改性的膜可提高近16倍;加入微孔分子筛Silicalite-1的主要分离机理是溶解扩散,可使大分子的分离系数明显提高,相比未改性的膜大约提高6倍。     

常温除甲醛催化剂Mn1Cex/HZSM-5的活性位点与性能分析

装修等产生的室内甲醛严重影响人体健康,因此在室温下降解甲醛的需求日益迫切。目前,常温催化氧化法被视为最有前景的甲醛处理方法之一。沸石分子筛具有较大比表面积及较多吸附位点,以此为载体,以MnO_x和CeO_x为反应活性位点,通过共沉淀法成功合成了Mn₁Ce_x/HZSM-5催化剂。该催化剂在常温下可降解96.86%的甲醛且具有良好的稳定性。此外,通过一系列的物理化学表征分析发现,Ce物种不仅能够显著提高催化剂中高价态锰的含量,还能带来更多的表面吸附羟基和吸附氧,进而提升催化剂的性能。鉴于其优异及稳定的性能、简便的合成方法,此高效除甲醛Mn₁Ce_x/HZSM-5催化剂可为室温下除甲醛催化剂的合成提供新的参考。     

Worm-like分子筛负载磷钨酸催化剂的制备及光降解甲基橙的性能研究

以Worm-like分子筛为载体,采用浸渍法制备不同磷钨酸负载量的负载型催化剂,并采用傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和N2吸附/脱附等手段对负载型磷钨酸催化剂进行表征。结果表明,磷钨酸成功负载在Worm-like分子筛上,且随着磷钨酸负载量的增加,FT-IR、XRD和N2吸附/脱附结果呈规律性变化。将该系列催化剂用于光催化降解甲基橙实验,结果表明,甲基橙质量浓度为20mg/L,磷钨酸负载量为70%(质量分数)时,甲基橙降解率为87.2%;回收催化剂并重复使用3次,甲基橙降解率仍达75%以上。     

不同硅铝比的ZSM-5型沸石分子筛吸附水中Cu2＋离子的研究

考察了3种不同硅铝比的ZSM-5沸石分子筛（25H、38H和50H,25、38和50为硅铝比）对水中Cu2＋的吸附过程及其影响因素。结果表明,3种材料均能有效吸附去除水中Cu2＋离子,动力学符合假二阶动力学模型,吸附等温线符合Langmuir吸附等温式。3种材料吸附速率及吸附容量顺序为：25H〉50H〉38H,其中,25H最大吸附容量达到12．83mg／g。投加量由0．8g／L增加至2．0g／L,材料对Cu2＋吸附去除率由87．0％增加至97．5％。考察水中常见阳离子对吸附的干扰作用,结果表明,干扰离子的影响顺序为：Pb2＋〉K＋〉Na＋〉Mg2＋;随着干扰离子浓度的增大,材料对Cu2＋的去除率显著下降。硅铝比及晶粒形貌均对沸石分子筛吸附Cu2＋有较大影响,小的孔径不利于Cu2＋的吸附,低硅铝比有利于Cu2＋在分子筛上的吸附。     

碳化硅协同分子筛负载型催化剂微波辅助催化氧化甲苯性能

实验采用浸渍法制备分子筛负载型催化剂,微波场中利用吸波材料碳化硅和催化剂催化氧化甲苯废气.考察了碳化硅与分子筛负载铜-钒催化剂混合比及混合方式等条件变化对甲苯降解的影响,并通过电镜扫描、比表面积测试和X射线衍射分析等手段对催化剂进行了表征.研究表明,在固定床反应器底部装填质量比20%的碳化硅时,反应器兼有蓄热性能和低温催化氧化的优点,可有效提高微波能的利用和甲苯的催化氧化效率;微波功率75 W和47 W作用下,分子筛负载铜-钒催化剂和负载铜-钒-铈催化剂对甲苯的完全燃烧温度分别为325℃和160℃.表征发现,稀土元素铈的掺杂提高了活性组分在催化剂表面的分散度,催化剂的微孔结构保证了其对甲苯的高吸附性能,而非晶相型铜、钒氧化物的存在则提高了催化剂的催化活性.     

改性ZSM-5介孔沸石分子筛对焦化尾水吸附行为及动力学

通过改性制备了具有二次介孔的沸石分子筛(ZSM-5m),使用SEM、N2吸附-脱附等温线和XRD对材料的结构进行了表征。以焦化尾水残余有机污染物(ROPs)为研究对象,探讨ZSM-5m对ROPs的吸附行为和动力学。结果表明,溶液初始pH和吸附剂投加量对吸附效率均有一定的影响,ZSM-5m吸附量明显高于ZSM-5。在初始COD为150~350 mg/L,pH为3.0,投加量为2.0 g/L,吸附300 min后,ZSM-5m对COD去除率达到57.5%~69.7%,吸附量达到14.9~25.1 mg/g。吸附动力学拟合结果显示,可以更好地用假二级动力学方程和Elovich模型来描述;动边界模型推算表明,吸附的主要速度控制步骤为颗粒内扩散,温度升高,颗粒扩散控制作用减弱,表观活化能为12.58 kJ/mol。推测ZSM-5m对ROPs的吸附是非均相扩散为主,带有复杂转化的物理吸附和化学吸附过程。     

锰氧化物八面体分子筛活化过一硫酸氢盐降解酸性橙7

采用无溶剂法制备了氧化锰八面体分子筛（OMS-2）,通过XRD、FT-IR、SEM、TEM及N2吸附-脱附等温线等对其结构进行了表征,并以典型难降解偶氮染料酸性橙7（AO7）为目标污染物,考察了OMS-2活化过一硫酸氢盐（PMS）降解AO7的性能。研究结果发现,无溶剂法制备的OMS-2呈纳米棒状,为典型的锰钾矿型结构,比表面积达到129 m2·g-1,平均粒径10.5 nm左右。OMS-2催化剂能够高效催化PMS产生活性自由基降解偶氮染料,反应10 min内可使AO7几乎完全脱色,重复使用10次均能保持较高的催化稳定性;脱色降解后染料分子中的共轭体系和芳香环结构被破坏。     

ZSM-5分子筛的低温等离子体再生特性

低温等离子体再生法是一种新型的吸附材料再生方法,具有快速、高效等优势。运用管式单介质阻挡放电反应器产生的低温等离子体对吸附了苯的ZSM-5分子筛进行再生处理,考察了输入功率、放电时间、密闭放电时间对吸附材料再生效果的影响,同时记录并分析了放电过程中放电状态的变化。实验结果表明：随着输入功率提高,再生效果不断提高,当输入功率达到50 W、放电时间30 min时,吸附材料基本可以达到完全再生;考察了放电时间对再生效果的影响,研究发现将放电时间压缩到15 min,再生效率仍可达70.7%;一定程度的密闭放电操作有利于脱附效率的提高。     

Mn/USY分子筛催化剂低温SCR脱硝性能

以USY分子筛为载体,采用等体积浸渍法制备了不同Mn负载量的Mn/USY催化剂。借助BET、XRD、SEM和FT-IR等手段,考察了催化剂的物相结构及脱硝活性。在90~210 ℃温度范围内,随着反应温度的升高,NO转化率逐渐提高,脱硝效率在210 ℃达到50%以上,其中10 Mn/USY的NO转化率高于其他几组催化剂。通过SEM和BET结果可以看出,Mn/USY分子筛催化剂的比表面积随着Mn负载量的增加而减少。新鲜的催化剂颗粒分散均匀,呈松散的堆叠状态,H2O和SO2实验后催化剂分散程度降低,比表面积、孔径和孔体积都有所下降。XRD结果表明,10 Mn/USY催化剂中MnO2的晶体特征峰最为明显,除此之外没有发现其他Mn或MnOx衍射峰。FT-IR分析结果表明金属Mn的负载并未对USY分子筛的内部结构造成破坏。     

微波加热下苯的催化氧化性能研究

研究考察了微波加热与传统电炉加热两种不同加热方式下苯的催化氧化性能,同时考察了微波加热下铜锰质量比,铈掺杂量及焙烧温度变化对铜-锰-铈/分子筛催化剂催化氧化苯性能的影响,并对催化剂进行了SEM和XRD表征.结果表明,微波加热下苯的催化氧化性能优于电炉加热,微波的"局部热点"效应、偶极极化作用与稳定的床层反应温度保证了苯的高效催化氧化;铜∶锰∶铈质量比1∶1∶0.33和焙烧温度500℃下催化剂的活性最高,苯的起燃温度与完全燃烧温度分别为165℃和230℃.催化剂表征分析可知,铜、锰氧化物及铜锰尖晶石固溶物等活性相的存在保证了催化剂的高活性;稀土元素铈的掺杂促进了活性组分在催化剂表面的分散与规整化;高温焙烧可导致催化剂表面的烧结与活性组分的团聚,从而降低其催化氧化苯的活性.