MTO废催化剂SAPO-34的再生

采用干凝胶转化法对甲醇制烯烃(MTO)废催化剂SAPO-34进行再生,将SAPO-34分子筛晶化所需的硅、铝、磷原料同时作为黏结剂使用,经干凝胶转化制备出再生催化剂,并对催化剂进行了表征及MTO反应活性评价。表征结果显示,再生催化剂的晶体结构、微观形貌、粒径分布、孔结构、耐磨性及酸中心均得到了恢复与改善,磨损指数可达0.35%/h。实验结果表明:在催化剂加入量为1.0 g、进气中甲醇质量分数为95%、甲醇质量空速为3 h-1、反应温度为450℃、反应压力为常压的条件下,再生催化剂的甲醇转化率接近100%,双烯(乙烯和丙烯)选择性较废催化剂提高了约3百分点,可达87%以上;同时,再生催化剂的寿命也较废催化剂有了明显改善。     

载体平衡离子对MnOx/ZSM-5催化NH3-SCR性能影响

采用不同平衡离子（H⁺、Na⁺和NH₄⁺）的ZSM-5改性分子筛制备MnO_x/ZSM-5催化剂,研究平衡离子对氨选择催化还原（NH₃-SCR）反应活性的影响.NH₃-SCR反应结果表明,NH₄-ZSM-5为载体时,催化剂表现出优异的低温SCR活性,而H-ZSM-5为载体的催化剂则在高温范围对NO_x具有较高的转化率.XRD、TEM、BET、Raman、H₂-TPR、XPS等表征结果显示,平衡离子可明显影响MnO_x在催化剂中的分散位置以及氧化还原性质.MZ-NH₄催化剂中活性组分MnO_x分散在载体外表面,颗粒尺寸较大,主要以Mn³⁺形式存在,对NO具有较强的氧化能力,进而促进“快速SCR”反应的进行.而H-ZSM-5为载体时,MnO_x主要被限域在载体孔道内形成限域催化剂,主要以Mn⁴⁺形式存在.活性研究和表征结果证明,活性组分分散在催化剂外表面,更有利于低温SCR反应的进行.     

天然沸石结构对合成分子筛吸附脱氮性能影响

针对污水厂尾水深度脱氨问题,从国内几个典型的天然沸石矿床中选取了4种天然沸石（记为A、B、C、D）,运用直接碱溶-水热晶化合成工艺制备分子筛,测定了各自的氨氮吸附性能;并采用XRF、XRD等表征方法,对比分析了4种天然沸石在元素组成及矿物含量方面的差异,结合4种合成产物的晶体结构、元素组成、表面形貌分析结果,探讨了天然沸石材料特性对合成产物吸附性能的影响.结果表明：与沸石原料相比,4种合成产物的氨氮吸附性能均得到明显提升,其中C和A沸石合成产物的氨氮吸附量较高,均达到15mg/g以上;合成产物的氨氮吸附性能与沸石原料的碱溶性硅溶出量有正相关关系;碱溶性硅主要来自于天然沸石原料中的方石英、斜发沸石、丝光沸石、透长石等矿物组分,而结构稳定的石英不易被碱溶活化利用.合成产物为含有不同类型分子筛及其它矿物成分的混合物,碱溶性硅溶出量高的C和A沸石均合成了A型、X型分子筛,氨氮吸附性能较好;而B和D沸石合成产物主要为孔径小于铵根离子粒径的方钠石分子筛,其氨氮吸附性能较差.因此,利用天然沸石合成分子筛用于污水脱氨时,应尽量选择石英矿物含量少、碱溶性矿物占比高的沸石原料.     

Y型分子筛负载铁催化剂对活性艳蓝KN-R脱色的研究

利用Y型分子筛负载铁催化剂对活性艳蓝KN-R的脱色进行研究,探讨了催化剂的制备方法、铁负载量、投加剂量、反应体系pH值以及焙烧温度对活性艳蓝KN-R催化脱色效率的影响,并考察了催化剂的重复利用性能.结果表明:离子交换法制得的Y型分子筛负载铁催化剂表现出较佳的染料脱色性能.在pH＜3.0,H2O2投加剂量为50.0 mmol·l-1,催化剂投加剂量为4.0g·l-1的条件下,对初始浓度为250mg·l-1的KN-R模拟染料废水,30 min之内脱色率达95%以上.采用有机酸络合铁作为铁源制得的Y型分子筛负载铁催化剂的催化活性大幅增强,但催化剂稳定性降低.铁负载量影响染料的脱色反应活性,过量负载会导致染料脱色效率降低;同样,适度增大催化剂用量可促进染料脱色效率,但过量投加不利于染料的脱色.pH＜3.0为该Y型分子筛负载铁催化剂的适用pH条件;催化剂重复利用三次后,1h内对活性艳蓝KN-R的脱色率仍可达95%以上.     

整体式分子筛基催化剂制备及其微波催化燃烧VOCs

以整体式蜂窝状分子筛为载体,制备铜锰铈负载型催化剂,研究其微波辐照下对VOCs （甲苯、丙酮、乙酸乙酯）的催化活性及其稳定性,探究影响催化剂活性的因素,并通过测试床层温度分布进行分析.研究表明,微波功率1.3kW、催化剂体积300mm×300mm×300mm,固定床温度>300℃条件下,催化剂对初始浓度200~2000mg/m³的5m³/h VOCs气体的降解效率为80%~92%.温度是VOCs氧化降解的条件,但当床层温度超过了300℃（VOCs完全燃烧温度）之后,升温对VOCs降解效率的影响不再明显.表征可知,尖晶石态铜锰铈单金属氧化物及其复合氧化物是主要的催化活性组分.VOCs在催化剂表面进行准一级反应而被催化氧化;高温对催化剂结构有一定影响,但重复性试验证实了催化剂的高活性和良好的稳定性.     

粉煤灰制备高纯分子筛及对氨氮的去除

结合碱熔处理和引入晶种的方法,用粉煤灰制备出高纯的分子筛。运用XRD,SEM和BET等技术手段对制备的纯分子筛的晶体类型,形貌结构和物理参数等进行表征。通过续批实验,研究了p H值,投加量和初始氨氮浓度对氨氮去除的影响。实验结果表明,这些实验参数对于制备的分子筛去除氨氮有着重要的影响。其动力学行为非常符合准二级动力学方程。Langmuir方程能较好描述分子筛对氨氮的等温吸附过程,相关系数为0.9919。因此,利用粉煤灰制备高纯分子筛可以高效去除氨氮并达到"以废治废"的价值。     

自制ZSM-5分子筛对甲苯气体的吸附-脱附性能

考察了自制ZSM-5分子筛对甲苯气体的吸附-脱附性能,并与市售MCM-22分子筛进行了对比实验。实验结果表明:在吸附温度为25℃、进口甲苯质量浓度为840mg/m3、吸附气体流速为0.016m/s、床层高度为15cm的条件下,出口甲苯质量浓度达到0.8mg/m3时的穿透时间为82min,吸附效率为4.26mg/g;在脱附温度为80℃、脱附气体流速为0.016m/s的条件下,脱附35min时出口甲苯质量浓度达到最大,为1220mg/m3。自制ZSM-5分子筛的吸附-脱附性能优于市售MCM-22分子筛。     

利用磷肥生产废弃物制备4A分子筛

以磷肥生产废弃物氟硅酸制备氟化铵溶液时副产的白碳黑为原料,以铝矾土为铝源,制备了晶化导向剂,并采用水热法制备了4A分子筛.考察了晶化导向剂加入量、晶化时间和晶化温度对4A分子筛性能的影响.实验结果表明,当晶化导向剂的加入量为7%(质量分数)、晶化温度为80℃、晶化时间为2 h时,制备的4A分子筛的钙交换容量(以CaCO_3计)为336 mg/g,并采用X射线衍射仪和红外光谱仪对4A分子筛的结构进行了表征.     

13X分子筛去除水中重金属离子Cr~(3+)的研究

以13X分子筛作为吸附剂,研究废水中Cr3+的去除。考察了水的pH、Cr3+浓度和吸附时间的影响,通过对不同价态金属离子的吸附探讨了除Cr3+机理,比较了13X分子筛和732型阳离子交换树脂对Cr3+的去除效果。结果表明:水的pH等条件对Cr3+的去除有较大影响;13X分子筛对Cr3+的吸附机理以离子交换吸附为主,符合Langmuir等温吸附模型和Lagergren二级动力学方程,吸附速率控制步骤为颗粒内扩散;达到吸附平衡后,分子筛对Cr3+的去除率为92.2%;分子筛吸附Cr3+的二级反应速率常数为0.004 5 g/(mg.min),比阳离子交换树脂的相应值大。     

改性13X沸石蜂窝转轮对甲苯的吸附性能研究

系统地考察了改性13X沸石分子筛(M-13X)蜂窝转轮对甲苯废气的吸附性能,探讨了运行参数和进气参数对转轮吸附的影响规律.结果表明,M-13X分子筛具有良好的抗湿性,转速、再生风温度过高或过低均会降低系统去除率,合适的浓缩比应兼顾效率与能耗.对于进气浓度100 mg·m-3,进气流速2 m·s-1的甲苯废气,推荐运行参数为再生风温度180℃,转速2.8~5 r·h-1,浓缩比8~12,在该运行参数下去除效率均维持在90%以上.该研究为M-13X蜂窝转轮工业应用提供设计经验及运行参数,对于高浓度废气,应控制较低的进气流速,同时加快转速、提高脱附热量以满足去除效果.