催化铁内电解法处理硝基苯废水的机理与动力学研究

对催化铁内电解法处理硝基苯废水降解动力学特性进行了研究。结果表明,降解过程符合准一级动力学规律。进水浓度、pH值和反应温度强烈影响硝基苯的降解速率。在实验pH值范围内,反应速率常数依次为:强酸性>弱碱性>弱酸性>中性;循环伏安扫描图显示了硝基苯可以在铜电极上直接得电子还原,该反应在强酸和弱碱性条件下效果较好。反应速率常数随进水浓度的增大而减小。提高反应温度可改善处理效果,在30~45℃范围内,提高温度对处理效果的改善并不显著;当温度升高到45℃以上时,升温可以显著改善处理效果。     

Pd/CZ/Al2O3催化剂的制备、表征与三效催化性能

以共浸渍法制得的氧化铝负载铈锆固溶体为载体,并浸渍贵金属Pd得到了Pd/CZ/Al2O3催化剂.实验结果表明,该催化剂在老化前后都表现出良好的三效催化活性,新鲜样品Pd/CZ/Al2O3活性与Pd/CZ相当,老化后样品前者优于后者.结合XRD,BET,TPR等表征手段,讨论了Pd/CZ/Al2O3的催化活性特别是高温老化后活性与其组成结构之间的内在关系,揭示了其老化后仍具有较高活性的主要原因在于保持了Pd与CZ/Al2O3复合载体之间的强相互作用(SMSI).     

Ti基和Mn基介孔催化剂活化过硫酸钠降解有机污染物的反应机制

为获得高效活化过硫酸盐降解有机污染物的环境友好Ti基介孔催化剂,在无光照条件下对比了介孔氧化钛(AM-TiO₂)和介孔氧化锰(M-MnO₂)两种催化剂活化过硫酸钠(PDS)降解四环素(TC)和罗丹明B(RhB)的过程.同时,通过结构表征、电子自旋共振谱仪(ESR)光谱、密度泛函理论计算和中间产物分析等,首次详细探明了两种介孔催化剂活化PDS降解有机污染物过程机制的差异.结果表明,与传统M-MnO₂催化剂类似,在无光照条件下AM-TiO₂也能有效活化PDS降解TC和RhB.但两种催化剂活化PDS过程中产生的活性物种存在显著差异.AM-TiO₂活化PDS过程中产生的·OH和·SO₄^-等自由基数量要少于M-MnO₂活化PDS的过程,但AM-TiO₂活化过程可以产生丰富的¹O₂参与污染物的降解.因此,AM-TiO₂活化PDS降解污染物...     

铟掺杂促进铜铝催化剂低温C3H6-SCR反应的机理

CuO/Al2O3催化剂为低温SCR催化剂,在其表面添加In组分,并用于丙烯选择性催化还原(C₃H₆-SCR)氮氧化物(NOx)的研究。结果表明,负载CuIn的催化剂表现出最好的反应活性,在350°C时NOx转化率可达到62%。XPS表征结果显示,同时负载In改变了Cu的化合价态和表面氧的分布,提高了催化剂表面Cu2+和化学吸附氧的比例。H2-TPR和NO+O2-TPD结果表明,同时负载CuIn能提高催化剂氧化还原性,也促进了NOx的吸附,催化剂表面生成大量的亚硝酸盐/硝酸盐。反应机理研究表明,C₃H₆-SCR过程沿着L-H反应路径进行,同时负载CuIn能促进C₃H₆的快速氧化,并有助于催化剂表面甲酸盐和乙酸盐的形成。因此,Cu²⁺和化学吸附氧比例的提高,会增强催化剂的氧化还原性能,从而加速甲/乙酸盐的形成,这可能是促进C₃H₆-SCR低温活性得以提高的主要原因。本研究可为应用于柴油车尾气控...     

镍铜氧化物对吐氏酸废水臭氧氧化的催化作用

染料中间体废水等难生物降解废水是目前水处理研究的焦点。用浸渍法和附着沉淀法制备了以γ-Al₂O₃为载体的负载型镍、铜氧化物催化剂,并以催化吐氏酸废水的臭氧氧化。研究结果表明,镍、铜单组分和双组分氧化物催化剂能不同程度地提高臭氧的利用效率,其中附着沉淀法制备的Ni-Cu-Urea-1催化剂活性最高,当臭氧投加量为0.82g/L时,其臭氧化指数为1.1;助剂钾对催化剂活性的影响与制备方法有关,当用浸渍法制备时,助剂钾能提高催化剂活性,而附着沉淀法时则不利。     

CTAB改性蒙脱石负载锰氧化物催化剂的原位生长法制备及其低温SCR脱硝活性研究

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)改性的有机蒙脱石(OMMT)为载体,采用原位生长法一步合成负载型锰氧化物催化剂(MnOx/OMMTSP),并应用于低温NH3-SCR脱硝反应.考察了表面有机官能团对催化剂脱硝活性的影响,发现载体表面有机官能团对催化剂的低温SCR活性具有显著的抑制作用.对有机蒙脱石载体负载锰氧化物前后分别进行热处理以去除表面有机官能团,可有效提高催化剂活性.同时,通过XRD、SEM、TEM、BET、XPS、TG、NH₃-TPD和H₂-TPR等表征手段对催化剂的结构和及理化特性进行了表征.结果表明,在原位生长法制备催化剂的过程中,有机官能团的存在主要影响了前驱体物种在载体表面的原位反应,从而影响了活性物种的化学性质;其次,有机官能团本身也对SCR反应具有抑制作用,但影响较小.分析发现,有机官能团的存在抑制了原位生长过程中Mn⁴⁺的生成,而将催化剂在氧气氛围下进行煅烧处理,不但使催化剂的比表面积大幅提升,而且增加了其Mn⁴⁺比例,可显著增强催化剂的酸中心数量及氧化还原能力.     

负载型燃烧催化剂La_(0.8)Ce_(0.2)CoO_3/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2制备及性能研究

以复合氧化物La0.8Ce0.2CoO3为活性组分,Ce0.8Zr0.2O2固溶体为载体,采用柠檬酸络合法制备出负载型燃烧催化剂La0.8Ce0.2CoO3/Ce0.8Zr0.2O2。用XRD、BET和SEM对其进行表征,考察了焙烧温度、反应时间、反应温度及H2S存在对催化剂活性的影响。结果表明,载体表面形成了均一的钙钛矿相;该负载型催化剂对二甲苯完全氧化反应具有较高的催化活性,有良好的热稳定性、操作稳定性和强的抗H2S毒化能力。这可能是载体与负载组分之间密切的协同作用所导致。     

废FCC催化剂对水中铅离子的连续吸附及脱附

通过测定吸附等温线，考察了Ｐｂ２＋在废ＦＣＣ（流化催化裂化）催化剂上的吸附性能及规律，结果表明，Ｐｂ２＋在废ＦＣＣ催化剂上的吸附规律可用Ｌａｎｇｍｕｉｒ和Ｆｒｕｎｄｌｉｃｈ模式描述，吸附呈单分子层形式且容易进行。又通过填充床吸附试验，对Ｐｂ２＋的连续吸附及脱附情形作了考察。结果表明，在温度为１５℃、ｐＨ为５．１３、过柱速率为３．０ｍＬ／ｍｉｎ、径高比为２．２５．０条件下，吸附柱具备适宜的生产周期，连续吸附操作可行，柱效率可达７５．９％；在温度为１５℃、采用２ｍｏｌ／Ｌ稀盐酸作脱附剂，过柱速率为５．０ｍＬ／ｍｉｎ的条件下，吸附剂易于脱附再生，脱附效率可达７８．１％     

净化含氮有机污染物的催化剂及工艺

介绍了两种催化剂PCN-1,PCN-2型对含氮有机物如N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、正丁胺、环己胺、苯胺、硝基苯等深度氧化的活性及控NO_x能力。实验结果表明,由PCN-1、PCN构成的双催化剂处理DMF或DMF与甲苯、DMF与甲乙酮的混合蒸气,其氧化活性和控NO_x能力比单一催化剂为好。在240—300℃温度范围即可完全氧化,控NO_x率达98％以上,净化气无色无臭。本工艺可用于PU合成革生产线烘道排气的净化处理。     

在Pt/Al2O3催化剂上甲醇深度氧化的稳态及非稳态动力学

用玻璃外循环无梯度反应器研究了在Pt/Al_2O_3催化剂上甲醇深度氧化稳态动力学,甲醇深度氧化稳态动力学服从L-H机理模型。用正交设计法估计了动力学方程中的参数。用脉冲法测定了甲醇、氧及CO_2的吸附热。用脉冲法研究了甲醇在催化剂上吸附量与停留时间的关系,实验中观察到在Pt/Al_2O_3催化剂上甲醇深度氧化的振荡现象。