石墨烯薄膜原子氧剥蚀行为及电阻特性

目的研究石墨烯薄膜在原子氧空间环境的适应性,为其在航天器上应用提供参考。方法采用刮涂法制备石墨烯薄膜,将石墨烯薄膜材料及石墨烯电阻传感器置于微波源原子氧设备内开展原子氧试验,原子氧剂量分别为3.0×10^20 atoms/cm2和7.5×10^20 atoms/cm^2,研究薄膜表面形貌、结构、成分及电阻性能的变化。结果采用刮涂法可制备氧含量较低的石墨烯薄膜,原子氧剂量为7.5×10^20 atoms/cm^2情况下,石墨烯薄膜的厚度损失为5.3μm,原子氧反应率为7.14×10^-25 atoms/cm^3。原子氧作用后,石墨烯薄膜中碳原子无序程度增大,C—O、—COOH官能团含量降低,C=O官能团含量增加。石墨烯电阻传感器的R0/R比值随原子氧剂量增加线性降低,0.8μm厚度薄膜可探测最大原子氧剂量为5×10^19 atoms/cm^2,增加薄膜厚度有望提高传感器的使用寿命。结论得到了石墨烯薄膜厚度损失、原子氧反应率、微观结构及电阻特性的变化规律,可为石墨烯薄膜的空间应用提供技术支撑。     

亚硝酸盐型甲烷厌氧氧化微生物特性研究进展

亚硝酸盐型甲烷厌氧氧化(nitrite-dependent anaerobic methane oxidation,N-DAMO)是新近发现的生物反应,是偶联碳氮循环的关键环节,是环境领域和微生物领域的重大发现.N-DAMO的发现对于完善碳氮生物地球化学循环、丰富微生物学内容和研发新型生物脱氮除碳工艺均具有巨大的推动作用.催化N-DAMO反应的微生物为Candidatus Methylomirabilis oxyfera(M.oxyfera),其隶属于一新发现的细菌门——NC10门.近年来,M.oxyfera的生物学研究取得了许多突破性进展,如初步探明了其个体形态特征、细胞化学组分特征、富集培养特征、生理生化特征及生态学特征,最突出的例子包括发现了M.oxyfera独特的细胞(星状)形态及特殊的脂肪酸(10Me C16∶1Δ7)组分等.最近,N-DAMO的机制研究方面也有了突破性进展:发现了地球上第4种生物产氧途径.目前认为,M.oxyfera具有内产氧功能,其首先将NO-2还原为NO,然后将2分子NO进行歧化反应生成N2和O2,最后利用生成的O2对甲烷进行氧化.本文系统地介绍了M.oxyfera各方面的微生物特性.     

铁氮掺杂碳纳米管/纤维复合物制备及其催化氧还原的效果

阴极催化剂是影响微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)性能的关键因素.通过研究制备成本低廉、氧还原反应(ORR)催化活性高的阴极催化剂来替代Pt/C对于实现MFC规模化应用具有重大意义.研究采用化学气相沉淀法,以三聚氰胺作为碳氮前驱物、以黑珍珠2000或乙炔炭黑作为碳源,外加醋酸亚铁作为铁前驱物,合成了两种铁氮掺杂碳纳米管/纤维复合物(FeNCB和FeNCC),作为MFC的阴极催化剂.通过循环伏安法和旋转圆盘-环电极分析FeNCB、FeNCC和Pt/C的ORR催化活性的差异,并用MFC验证其差异.结果表明,FeNCB性能与Pt/C相当,优于FeNCC,其催化路径是通过4电子途径催化氧还原反应;MFC-FeNCB性能略优于MFC-Pt/C,显著优于MFC-FeNCB有助于MFC的扩大化,其最大功率密度为1 212.8mW·m~(-2),开路电压为0.875 V,电池稳定电压为(0.500±0.025)V.用X射线衍射、X射线光电子光谱、拉曼光谱等进一步分析显示,复合物中碳纳米管管径的大小、铁氮掺杂的类型和含量以及氧含量是引起制备的复合物催化氧还原性能差异的原因所在.     

好氧/除磷颗粒对亚硝化颗粒污泥启动的影响

在室温下,采用R1、R2、R3三组相同的SBR反应器接种污水厂回流污泥,比较了添加好氧颗粒、除磷颗粒对亚硝化颗粒污泥启动及稳定运行的影响.结果表明,在S1(0~22 d)阶段,R1、R2、R3均用了19 d启动亚硝化.在S2阶段(23~56d),R1不添加颗粒污泥,R2、R3分别添加20%好氧颗粒和20%除磷颗粒诱导亚硝化絮状污泥颗粒化,R1、R2和R3分别在76、42 d和56 d平均粒径达到412、468、400μm,均成功实现颗粒化.在S3阶段(57~108 d),进水氨氮负荷和COD负荷分别由0.4 kg·(m~3·d)~(-1)提高到0.5 kg·(m~3·d)~(-1)和0.2 kg·(m~3·d)~(-1)提高到0.5 kg·(m~3·d)~(-1),R1、R2反应器中颗粒粒径增加明显,但R3发生了污泥膨胀.在运行末期(108 d),R1和R2的平均粒径分别达到689μm和893μm.接种好氧颗粒和除磷颗粒均能快速实现亚硝化污泥的颗粒化,并且接种好氧颗粒的亚硝化颗粒污泥系统能适应较高C/N比进水,耐冲击负荷,能长期稳定运行.     

污泥臭氧原位减量工艺中四环素及大环内酯类抗生素的去除

建立了一套中试规模的污泥臭氧原位减量(SOR)系统,通过长期(111 d)运行考察了其对四环素、土霉素、强力霉素和阿奇霉素的去除效果.结果表明,SOR工艺可以实现剩余污泥零排放,化学需氧量和氮的去除性能与常规厌氧/缺氧/好氧(A/A/O)工艺接近,但除磷性能有所下降.SOR工艺出水中目标抗生素浓度与常规A/A/O工艺无明显差别,而污泥中目标抗生素含量明显低于常规A/A/O工艺.质量衡算表明,目标抗生素在A/A/O及SOR工艺中的输入输出均渐趋平衡;SOR工艺进水中91.2%～98.1%的目标抗生素被臭氧降解,而常规A/A/O工艺进水中82.3%～91.2%的目标抗生素随剩余污泥排放.因此,SOR工艺可以同步削减污水处理厂中剩余污泥及抗生素向环境中的排放.     

紫外辐射H2O2与PMS氧化准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水

采用紫外（UV）活化双氧水（H₂O₂）和过一硫酸盐（PMS）产生活性氧物种降解准好氧矿化垃圾床渗滤液尾水中有机污染物.结果表明,紫外辐射双氧水（UV-H₂O₂）和紫外辐射过一硫酸盐（UV-PMS）体系对有机污染物的降解相比于单独体系效果显著.初始pH值和氧化剂投加量能够显著影响2种体系的降解效能,增加氧化剂投加量能够一定程度提高2种体系对渗滤液尾水中有机物的去除;2种体系均在酸性条件下效果较好,初始pH值的升高对2种体系过程有机物降解有抑制作用并且对UV-H₂O₂体系的抑制尤为显著.在最优条件下（初始pH值为3,氧化剂投量为0.084mol/L）,UV-H₂O₂与UV-PMS体系处理后出水COD去除率分别达到了72.09%和56.22%.另外,UV-H₂O₂体系中主要活性氧物种是羟基自由基,而UV-PMS体系中主要是由羟基自由基和硫酸根自由基的共同作用.紫外-可见光谱与三维荧光光谱表明两体系中均能降解渗滤液尾水中难降解芳香类有机物质,并且UV-PMS较UV-H₂O₂体系对腐殖质的反应速率更快,但是两种体系对渗滤液尾水中腐殖质的降解途径存在显著差异.研究结果可为光化学氧化处理垃圾渗滤液中难降解有机物提供参考.     

基于水化学和氮氧双同位素的地下水硝酸盐源解析

为定性及定量识别地下水中氮的污染来源,比例及迁移转化特征,对河北省张家口市宣化区洋河北岸主要供水区的地下水进行取样分析.基于土地利用类型,综合利用水化学分析方法耦合δ¹⁵N-NO₃^-,δ¹⁸O-NO₃^-双同位素示踪技术对研究区地下水硝酸盐污染来源,贡献率及迁移转化规律进行判断.研究结果表明：研究区氮污染以NO₃^-为主,12处采样点4次采样过程中约77%超出世界卫生组织标准（10mg/L）的限值,其污染在2018年8月（夏季）较为严重,空间浓度插值结果显示硝酸盐呈现出沿河及远岸点位浓度相对较低,中间较为稳定区域浓度较高的空间特征,并表现出不同土地利用类型上污染程度的差异性：旱地浓度最高,城镇次之.稳定同位素模型（SIAR）显示地下水硝氮污染来源中粪肥及生活污水占45.37%,土壤氮来源为41.39%,降水和化肥中NH₄⁺来源占13.24%,与研究区以城镇和耕地为主的土地利用现状较为一致.此外,同位素特征值结果显示氮的迁移转化过程以硝化作用为主.文可为地下水氮的污染来源解析提供更加精准,全面的分析方法进而为污染的防治提供优先治理建议.     

基于好氧甲烷氧化菌的反硝化效能及微生物群落研究

采用气体循环序批式生物膜反应器（gcSBBR）,构建反硝化型甲烷好氧氧化（AME-D）系统.考察了进水氮负荷的影响,发现氮负荷为0.075kg/（m³·d）时,硝酸盐氮去除率达到98.93%,其反硝化速率为74.25mg/（L·d）,系统的甲烷日平均消耗量为35.91%（初期为50%）;扫描电子显微镜（SEM）分析结果显示,系统中的微生物主要以短杆菌（12~18 μm）为主,并存在少量的丝状菌（长150~200μm）;16S rRNA高通量测序结果显示,该系统中的甲烷氧化菌为Methylocaldum、Methylomonas、Methylococcus和Methylococcaceae_unclassified,反硝化菌为Denitratisoma、Hydrogenophaga、Azoarcus、Thiobacillus和Rhodobacter,其中主要的功能微生物为Methylocaldum、Denitratisoma和Hydrogenophaga,系统对氮的去除是由好氧甲烷氧化菌与反硝化菌协同实现.此外,系统中存在大量以甲醇和甲基胺类物质为生长基质的Methylophilaceae_uncultured（30.4%）.     

不同浓度蓝藻水华在好氧条件下的光合作用

为研究不同浓度蓝藻水华在曝气形成的好氧条件下的光合作用,本文按叶绿素a（Chla）浓度32.5,346.8,1413.7和14250.0μg/L设4个处理组（从低到高编号依次为I、Ⅱ、Ⅲ和IV）进行实验.结果表明,各处理Chla浓度均总体呈下降趋势,但均未出现发黑或发褐现象;各处理溶氧、pH值、NH₄⁺-N浓度和最大光合作用能力F_v/F_m均有一定差异（P<0.05）.快速光响应曲线的特征参数α、ETR_max和I_k表明,处理I、Ⅱ和Ⅲ中出现较高的绿藻、硅/甲藻的光能利用效率（P<0.05）,而处理IV中所有藻类的光能利用效率较低（P<0.05）.曝气增氧可以防止高浓度蓝藻水华形成黑水团;蓝藻水华初始Chla浓度约为32.5、346.8、1413.7μg/L时,在曝气形成的好氧条件下,蓝藻水华中会出现其它藻类如绿藻、硅/甲藻的生长,即藻类群落结构朝着多样化变化,对蓝藻水华形成控制.     

千岛湖水体氮的垂向分布特征及来源解析

选取千岛湖水深0.2,5,10,20,30和40m处水样进行分析,利用氮氧同位素和稳定同位素模型（SIAR）研究千岛湖水体氮（N）的垂向分布特征,分析水体N的来源并计算各N源的贡献率.结果表明,硝酸盐（NO₃^-）和溶解性有机氮（DON）是千岛湖水体总溶解氮（TDN）的主要形式,分别占溶解态N的57.9%和39.7%.千岛湖水体δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-的平均值分别为4.5‰和4.3‰.上层水体（0~10m）中,硝化作用和浮游植物的同化作用共同控制水体N的形态组成和氮氧同位素值（δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-）的变化.中层水体（10~30m）中,硝化作用是主要的生物地球化学过程,使得水体NO₃^-含量增加而δ¹⁸O-NO₃^-值减小.底层水体（30~40m）受到硝化作用、底泥N释放和反硝化作用的共同影响.化肥是千岛湖水体NO₃^-的最主要来源,在S1和S2处的贡献率分别为51.9%和30.6%.新安江上游的农业面源污染使得S1处化肥贡献率远高于S2.土壤N是仅次于化肥的第二大水体NO₃^-来源,在S1和S2处的贡献率分别为17.8%和27.8%.此外,底泥对底层水体NO₃^-的贡献不可忽视.