基于卫星遥感与CMB模型的济南市冬季重污染过程PM2.5溯源分析

济南市作为京津冀大气污染传输通道“2+26”城市之一,冬季易出现以PM_2.5为首要污染物的重污染天气。为探究济南市冬季PM_2.5重污染过程的污染成因和主要来源,以济南市冬季一次重污染过程(2020年1月1日—6日)为研究对象,基于卫星遥感、化学质量平衡(CMB)模型、潜在源贡献因子分析(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT),同时结合气态污染物和PM_2.5组分小时数据以及各项气象要素等资料,全面和综合地对济南市冬季重污染过程污染特征、本地来源、区域传输和时空演变过程进行了分析。结果表明,济南市本次重污染过程以PM_2.5为首要污染物,随着湿度升高和大气边界层高度(PBL)的降低,PM_2.5日均质量浓度达到最高211μg·m^-3,其中PM_2.5小时质量浓度最高达到333μg·m^-3;NO₃^-、SO₄^2-、NH₄     

南京北郊水溶性离子污染特征及其光学特性

为了分析南京北郊水溶性离子污染特征及其消光贡献,于2017年3月15日~4月15日、7月和10月开展了PM_2.5观测实验,分析了南京春夏秋3个季节的PM_2.5及其组分浓度特征、水溶性离子及其前体物转化特征以及水溶性离子的光学特性.结果表明,采样期间PM_2.5的质量浓度为（93.8±40.3）μg/m³,其中54.2%为水溶性离子,其总质量浓度为（50.9±25.6）μg/m³,而二次水溶性离子（SNA）占水溶性离子的76.8%.各水溶性离子组分分布为：NO₃^- > SO₄^2- > NH₄⁺ > Ca²⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > F^- > Mg²⁺ > Na⁺.在季节变化上,PM_2.5和主要水溶性离子均为春季高,夏季低,但夏季NO₃^-4^2-.硫转化率（SOR）和氮转化率（NOR）在采样期的均值分别为0.38、0.22,这说明南京有较强的二次转化过程.采样期间,平均[NO₃^-]/[SO₄^2-]的值为1,这说明水溶性离子主要来源于移动源的排放.通过IMPROVE公式计算的大气消光系数低于实际值,但能够较为准确的反映出南京消光系数的趋势.各组分消光贡献从大到小分别为（NH₄）₂SO₄（38.9%）、NH₄NO₃（36.7%）、POM（13.6%）、EC（9.3%）、NO₂（1.5%）.其中SNA的消光贡献占70%以上,春季的SNA消光贡献最大,而夏季的最小.     

南京北郊黑碳气溶胶分布特征及来源

黑碳（black carbon,BC）是含碳物质燃烧排放所产生的大气颗粒物（particulate matter,PM）中一种重要组分,其对辐射效应表现为对太阳辐射的吸收和散射,影响着地气系统的能量交换.本研究于2019年1~5月在南京北郊利用黑碳仪AE33（aethalometer,magee）测量了黑碳气溶胶浓度数据,对其日夜变化和季节变化进行分析,并筛选出污染天与清洁天,对其特征和来源进行分析.结果显示采样期间黑炭气溶胶的平均浓度为（3.8±2.3）μg ·m^-3,冬季浓度为春季的1.3倍.BC浓度呈现明显的日变化,BC高值出现在日间交通高峰时间段,受到交通排放的影响较大.Ångström指数α冬春整体差异不大,春季为1.32冬季为1.30,此结果也指出BC排放源以机动车排放为主.此外,针对采样期间污染天与清洁天的BC来源特征进行分析,发现污染天机动车排放源占比为68%~87%,清洁天为72%~86%,清洁天来源小幅波动但均以机动车排放源为主,污染天相对而言存在一定的机动车源减少生物质和煤炭燃烧源增加的情况,取决于污染时段的排放情况,利用BC/CO（0.005）进一步验证了上述源解析结果.通过PSCF和CWT分析可以得到南京北郊大气BC颗粒物以本地来源为主,但冬季可能存在来自东南地区的机动车排放来源,春季可能存在来自西南地区的生物质及煤炭燃烧来源.总体看来南京北郊黑碳气溶胶分布以冬高春低,并存在明显日夜变化,主要来源为本地的机动车排放为主.     

2019年秋季海南省4次臭氧污染过程特征及潜在源区分析

基于2019年秋季海南省空气质量和气象监测数据,结合相关分析、HYSPLIT后向轨迹模型、PSCF （潜在源贡献因子）和CWT （浓度权重轨迹）等分析方法对海南省4次O₃污染过程特征及潜在源区进行深入分析.结果表明：①过程1和过程3分别发生在9月21~30日和11月3~11日,持续时间达到了10 d和9 d,ρ（O₃-8h）（最大8 h平均）分别为145.52 μg ·m^-3和143.55 μg ·m^-3.过程2和过程4出现在10月18~21日和11月20~25日,持续时间为4 d和6 d,ρ（O₃-8h）分别为130.79 μg ·m^-3和115.46 μg ·m^-3.②气压偏高,降水偏少,相对湿度偏低,日照时数偏长和太阳辐射偏强,是造成海南省出现O₃污染天气的有利气象条件.偏北风风场控制下有利于O₃-8h浓度上升,不同风速大小会影响海南省O₃-8h浓度高值区分布.③ O₃污染较为严重的过程1和过程3的影响气流发散度较大,有来自内陆地区和东南沿海地区两支气流,而O₃污染较轻的过程2和过程4的影响气流较为集中,多为东南沿海气流.④潜在贡献源区分析表明,浙江省、江西省、福建省和广东省等地是2019年秋季海南省O₃污染外源输送的主要源区,其中珠三角地区和广东省西部WPSCF值和WCWT值分别为大于0.36和大于90 μg ·m^-3.     

滇池柱状沉积物磷形态垂向变化及对释放的贡献

选取了滇池外海北部、中部和南部柱状沉积物样品,结合上覆水磷和柱状沉积物有机质数据,研究了有机质(OM)及粒径组成对沉积物释放的影响,并探讨了不同形态磷对沉积物释放的影响及贡献.结果表明:1沉积物间隙水ρ(DTP)和ρ(SRP)均与OM、沉积物黏土(4.00μm)和粉砂粒(4.00~63.00μm)含量呈显著负相关,但与砂砾(63.00μm)含量呈显著正相关,表明沉积物有机质含量的增加显著降低了其间隙水中磷的质量浓度,且黏土和粉砂粒含量的增加也会降低间隙水磷的质量浓度,抑制了沉积物磷的释放.2滇池沉积物潜在可移动磷(BD-P和NaOH-nrp)与黏粒和粉砂砾均呈显著正相关,与砂砾呈显著负相关,表明黏粒和粉砂砾可能对沉积物磷的移动能力提升,砂砾可能对沉积物磷的滞留能力提升.3在较短时间尺度内,外海北部沉积物磷以释放为主,中部和南部以滞留为主;在较长时间尺度内,外海北部和中部沉积物磷以释放为主,南部的以滞留为主.控制滇池沉积物磷释放需要考虑不同磷形态特征及有机质和粒径的影响,采取相应措施以主要控制滇池北部沉积物磷的释放.     

石家庄市臭氧污染的时空演变格局和潜在源区

基于石家庄市46个国控、省控环境自动监测站在2019年4—10月的大气O₃-8 h和O₃-1 h浓度数据,在对其进行反距离加权插值（IDW）的基础上,分析了石家庄市域5—9月O₃浓度月度和时域空间演变格局,并结合全球资料同化系统（GDAS）气象资料和大气污染物数据（PM_2.5、NO₂、PM₁₀、SO₂及CO）,进行了空间自相关和后向轨迹分析,探讨了石家庄市O₃污染的空间积聚特征和潜在源区分布.结果表明：①石家庄市域大气O₃稳定程度较低,5—9月变动呈以6月为峰值的单峰型态势,时域变化呈以15：00—16：00为峰值的单峰型趋势;②5—9月O₃浓度为207~260 μg·m^-3,呈中西部高、外围区域低的空间格局;O₃质量浓度在0：00—6：00呈西北至东南向降幅逐渐增加的趋势,在6：00—12：00和12：00—15：00的变动过程中O₃浓度呈东南至西北向梯度交替递增的态势,即前一过程O₃浓度增长强度高的区域在后一过程变弱,其中长安区、井陉县和新华区O₃污染较严重;③O₃污染浓度全域有较强的空间积聚特征（p<0.05）,局部积聚特征出现在市域中部、东部和东南部（p<0.05）,与O₃后向轨迹聚类结果的东-东南向污染轨迹占比一致;④O₃污染潜在源区主要集中于600 km的空间内,权重浓度贡献较大的区域处于200 km的范围,河北中南部、河南中北部、山东西部和山西中部是潜在污染源区的集中范围,对石家庄市O₃污染贡献较大.     

填埋场作业面NMOCs臭氧生成潜势及高贡献物质

非甲烷有机物(NMOCs)是大气光化学反应生成臭氧过程的主要前体物,填埋场作业面是其重要无组织释放源.为控制对流层臭氧污染,必须控制NMOCs浓度,而识别高臭氧生成贡献物质是前提.本研究采集填埋场作业面气体样品,分析其组分特征,并以等效丙烯浓度法和最大增量反应活性法计算其臭氧生成潜势.结果表明,填埋场作业面共检出符合检出频率与浓度条件的36种5大类物质,NMOCs年均总浓度约为10 000μg·m~(-3),夏季总浓度最高,各类物质浓度呈含氧化合物含硫化合物卤代烃苯系物碳氢化合物的规律;综合两种计算方法结果,全年范围内高臭氧生成贡献物质为乙醇、间二甲苯、丙烯、乙酸乙酯和正戊烷;春季与全年类似,夏秋两季高贡献物质为乙醇、1-丁烯、甲苯、环己烷和苯乙烯,冬季乙醇贡献极高.通过比较,等效丙烯浓度法更适合估算作业面臭氧生成潜势.     

帕米尔高原东部PM10输送路径及潜在源分析

基于HYSPLIT后向轨迹模式和NCEP的GDAS数据（2019年3月~2020年2月）,对抵达帕米尔高原东部的48h后向气团轨迹按季节聚类,其PM₁₀和PM_2.5年均值分别为（29.4±16.4）,（9.3±5.1）μg/m³,大气颗粒物以PM₁₀为主,结合同期PM₁₀浓度数据,分析不同路径对帕米尔高原东部PM₁₀聚集的贡献,并利用潜在源贡献因子法（PSCF）和浓度权重轨迹法（CWT）,揭示研究期间帕米尔高原东部不同季节PM₁₀的潜在源分布及其贡献水平.结果表明：帕米尔高原东部PM₁₀输送路径的季节特征明显,春季来自中亚的西风气流对应PM₁₀高值,夏季来自中国新疆西部的气流也对应较高PM₁₀值,秋季各轨迹对应PM₁₀值相当,冬季来自南亚方向气流对应PM₁₀高值.PM₁₀春季贡献源区主要位于中国新疆西部、阿富汗东北部、巴基斯坦东北部、塔吉克斯坦中部及东部地区,夏季主要位于中国新疆西部喀什与和田北部地区,秋季主要位于土库曼斯坦东部、乌兹别克斯坦东南部、巴基斯坦北部、阿富汗北部与塔吉克斯坦南部接壤地区,冬季主要位于巴基斯坦东北部、印度北部以及阿富汗北部.     

银川地区大气颗粒物输送路径及潜在源区分析

利用Traj Stat软件和全球资料同化系统数据,计算了2014—2016年银川市逐日72 h气流后向轨迹,并采用聚类分析方法,结合银川市同期PM~(10)和PM~(2.5)质量浓度数据,分析了银川年及四季气流轨迹特征及其对银川颗粒物浓度的影响.同时,运用潜在源贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),探讨了影响银川颗粒物质量浓度的潜在源区及不同源区对银川颗粒物质量浓度的贡献.结果表明,输送距离最长、高度最高、移速最快的西北气流轨迹占总轨迹的比例最高,达66.7%,且气团移动速度和高度与轨迹距离呈正比;输送高度较低、距离最短、移速最慢的北方气流轨迹占总轨迹数的24.3%;东南气团占总轨迹数的9%,输送距离和移速介于前两者之间,但输送高度较西北气流和北方气流低.四季各类气流轨迹变化特征与年变化特征基本一致,春、秋、冬三季,中、短距离西北气流占气流轨迹总数的比例最高,夏季东南气流占比最高,且夏季南方气流和北方气流占比较春、秋两季高,冬季未出现南方气流和北方气流,春季和冬季气流轨迹输送距离普遍比夏季和秋季长;春、夏、秋三季,偏南气流的输送高度均最低,四季长距离西北气流的输送高度均最高.年及四季都表现为西北气流轨迹对应的银川PM_(10)和PM_(2.5)平均浓度均较高,是影响银川颗粒物质量浓度的最重要输送路径,其次是东南气流轨迹,北方气流轨迹对银川颗粒物浓度影响较小.PSCF和CWT分析发现,位于新疆、甘肃、蒙古国、内蒙古、青海的西北源区及四川、陕西的东南源区是影响银川PM_(10)和PM_(2.5)浓度的两个主要潜在源区,各季节区域范围有所差异.     

传输指数在合肥市重污染过程中的应用分析

利用潜在源区贡献法计算了合肥市2015年冬季传输指数,并基于传输指数和PM_(2.5)浓度将合肥市的重污染过程划分为3类,同时对各类重污染过程进行气象成因分析.结果表明:污染物传输型重污染过程的传输指数明显增大且PM_(2.5)浓度急剧增大;污染物积累型重污染过程的传输指数无明显增大且PM_(2.5)浓度逐渐增大;污染物暴发性排放型重污染过程的传输指数无明显增大但PM_(2.5)浓度急剧增大.污染物传输型重污染过程主要是高压南下迫使北方重污染气团输送引起的;污染物积累型重污染过程主要是静稳的天气形势导致污染物堆积造成的;污染物爆发性排放型重污染过程是由污染物暴发性排放而无法及时扩散引起的.