铜基催化剂上甲苯深度氧化的机理分析

运用浸渍法制备了一系列CuO/γ-Al2O3催化剂,利用FTIR、MS、XRD等技术研究了甲苯在该催化剂上的深度氧化的性能及反应机理。初步讨论了活性氧化铝上铜的最佳负载量,铜在催化剂中的作用,以及甲苯在该催化剂上不同条件下反应的中间产物和最终产物及其产生机理。     

氨性条件下某些金属元素与氨配合反应的机理初探

在氨性条件下，银铜钯钴镍等均能与氨形成配合物，相应与所提供的配位体化合物的不同，直接影响反应的效果。选择合适的配合剂，以寻求最佳的反应结果。     

MnO_2基材料常温催化降解甲醛研究进展

甲醛(HCHO)是室内空气中的主要污染物之一,已被世界卫生组织确定为致癌和致畸形物质,对人体健康构成了极大威胁。常温催化技术在室温下即可将甲醛降解为无毒无害的CO_2和H2O,能耗低,具有较好的应用前景。二氧化锰(MnO_2)具有价格低廉、环境友好等优势,且晶型种类多,表现出优异的甲醛催化性能,具有较大的实际应用价值而被广泛研究。本文综述了MnO_2基催化剂,包括离子掺杂MnO_2、MnO_2固溶体和负载型MnO_2的甲醛催化活性及其制备方法,并探讨了其活性影响因素、常温催化反应机理,分析了其研究现状及发展趋势。     

Cl-/PMS体系降解甲氧苄啶的效能与机理

采用氯离子（Cl^－）作为阴离子活化剂,活化单过硫酸氢钾（PMS）氧化降解甲氧苄啶（TMP）.研究了Cl^－/PMS体系降解TMP中起主要作用的活性物种,同时考察了Cl^－浓度、PMS投加量、初始pH值对降解效果的影响,并研根据中间产物推断了TMP降解路径.实验结果表明,Cl^－/PMS体系中的主要活性物种是Cl^－和PMS直接反应生成的活性氯.降解过程符合拟一级反应动力学模型（R²>0.99）;随着Cl^－浓度和PMS投加量增加,反应速率常数k_obs增大;初始pH范围在5.0~9.0范围内,随着pH值的增大,TMP的去除率先减小后增大;TMP主要经历了氯取代和羟基取代过程,其核心结构上没有实质性的分解.     

Graphene-supported nanoscale zero-valent iron：Removal of phosphorus from aqueous solution and mechanistic study

Excess phosphorus from non-point pollution sources is one of the key factors causing eutrophication in many lakes in China,so finding a cost-effective method to remove phosphorus from non-point pollution sources is very important for the health of the aqueous environment. Graphene was selected to support nanoscale zero-valent iron(nZVI)for phosphorus removal from synthetic rainwater runoff in this article. Compared with nZVI supported on other porous materials,graphene-supported nZVI(G-nZVI) could remove phosphorus more efficiently. The amount of nZVI in G-nZVI was an important factor in the removal of phosphorus by G-nZVI,and G-nZVI with 20 wt.% nZVI(20% G-nZVI)could remove phosphorus most efficiently. The nZVI was very stable and could disperse very well on graphene,as characterized by transmission electron microscopy(TEM) and scanning electron microscopy(SEM). X-ray photoelectron spectroscopy(XPS),Fourier Transform infrared spectroscopy(FT-IR) and Raman spectroscopy were used to elucidate the reaction process,and the results indicated that Fe-O-P was formed after phosphorus was adsorbed by G-nZVI. The results obtained from X-ray diffraction(XRD) indicated that the reaction product between nZVI supported on graphene and phosphorus was Fe3(PO4)2·8H2O(Vivianite). It was confirmed that the specific reaction mechanism for the removal of phosphorus with nZVI or G-nZVI was mainly due to chemical reaction between nZVI and phosphorus.     

大气臭氧损耗中双自由基反应机理的量子化学研究

用量子化学ＲＨＦ理论方法研究了单重态双自由基ＮＨ,ＣＨ２、ＣＣＬ２与大气臭氧Ｏ３的反应机理。在３－２１Ｇ水平上用梯度解析技术优化了上述瓜在的反应物、中间体和产物构型,６－３１Ｇ或６－２１Ｇ计算能量,得到了各构型的有关结构数据。计算表明：上述反应分２步进行,双自由基先与Ｏ３反应生成稳定的中间体,然后在光照条件下中间体分解为ＮＨＯ、Ｈ２Ｃ烽ＣＬ２ＣＯ等稳定分子。从动力学看,２步反应分别为「π４ｓ＋Ｗ２     

硫酸盐还原厌氧氨氧化机理及其微生物研究进展

硫酸盐还原厌氧氨氧化（SRAO）是一种在厌氧条件下将氨氮氧化与硫酸盐还原耦合在一起的微生物过程,能够同时实现脱氮除硫且无需额外的电子受体,在废水处理领域备受关注。本文综述了SRAO的反应机理、SRAO功能微生物及其与其他微生物之间的相互作用,分析了目前SRAO研究中存在的不足,指出今后可以从生物信息学和分子生物学等角度,深入探讨SRAO体系中功能微生物之间的相互作用、揭示SRAO体系内N和S的循环途径、解析SRAO体系的内部机理,为SRAO工艺改进和工业应用提供理论支持。     

金属改性碳脱除PH3和H2S动力学及反应机理研究

为综合利用黄磷尾气中的CO,通过计算平均活化能和测定XPS、TG/DTA和氮吸附特性的方法,研究了Cu²⁺和某金属离子Mn⁺改性碳脱除PH₃和H₂S的动力学和反应机理问题。结果表明：H₂S在金属改性碳上反应时平均活化能为134.4 J/mol为-0.76级反应,PH₃在金属改性碳上反应时平均活化能为1 247.6 J/mol为-0.8级反应;减小改性碳粒径增加流量可以显著提高其脱除PH₃和H₂S的速率;XPS、TG/DTA和孔径分布分析证明,改性碳净化H₂S和PH₃是一个催化吸附过程,H₂S和PH₃首先与氧在改性碳表面进行催化氧化反应,然后生成S和P₂O₅沉积吸附在改性碳表面。     

纳米TiO2光催化降解硝基酚类污染物动力学及机理的研究

采用纳米TiO₂(P25)粉末作为催化剂,研究了几种典型硝基取代酚在TiO₂/UV悬浮体系下的光催化降解。研究表明,这些化合物的降解过程符合Langmuir-Hinshelwood动力学方程,其表观速率常数(k_app)的大小为：2-氨基-4硝基酚（2-A,4-NP）＞4-硝基酚（4-NP）＞2-硝基酚（2-NP）＞3-硝基酚（3-NP）＞2,4-二硝基酚（2,4-DNP）＞2,4,6-三硝基酚（2,4,6-TNP）,而吸附平衡常数(KL)却与k_app成反比。苯环上取代基的种类和数目对有机物光催化降解活性有很大的影响,硝基的加入降低了光催化活性,并且k_app与Hammett常数（σ）具有较好的线性关系。     

光催化臭氧氧化法在废水处理中的研究进展

光催化臭氧氧化法作为一种有效的废水处理技术,对难降解的有机废水,具有良好的降解功效。文中分析了UV/O3/Fe2＋、UV/O3/Fe3＋和UV/O3/H2O2体系的反应机理,介绍了光催化臭氧氧化法在废水处理中的应用情况,指出了光催化臭氧氧化法存在的问题和展望。