2013—2018年中国近地面臭氧浓度空间分布特征及其与气象因子的关系

气象因子对近地面臭氧（O₃）浓度有重要影响.为探究O₃与气象因子的关联特征以及O₃的周期性特征,利用反距离权重插值、Kolmogorov-Zurbenko滤波和多元线性回归分析了2013—2018年我国O₃和气象因子数据.结果表明:①2013—2018年中国O₃日最大8 h滑动平均值〔ρ（O₃-max-8 h）〕第90百分位数呈上升趋势,增速为2.6 μg/（m3·a）;ρ（O₃-max-8 h）高值区（≥180 μg/m3）主要分布在华北平原和长江中下游平原一带,高值区范围在华北平原地区呈扩大趋势,在长三角和珠三角地区呈缩小趋势.②ρ（O₃-max-8 h）短期和季节分量的贡献在空间上呈“互补”的分布特征.短期分量的贡献（75%）在东南沿海地区最高,在内陆大部区域较低（< 30%）;季节分量的贡献（15%）在东南沿海地区最低,在内陆大部区域较高（>60%）.③在华北平原至长三角地区一带,长期气象因子变化是ρ（O₃-max-8 h）升高的重要原因;而在华南、西南和东北区域,气象因子变化对ρ（O₃-max-8 h）的影响并不显著.④ρ（O₃-max-8 h）与温度、太阳总辐射量的相关性（r>0.86）均在四川盆地至湖北省一带最高,ρ（O₃-max-8 h）与相对湿度在中部和西部区域呈正相关（r>0.64）,ρ（O₃-max-8 h）与风速在华北平原呈强正相关（r>0.89）.研究显示,中国近地面O₃具有显著的时空分布特征,气象因子与太阳总辐射量对O₃空间分布的影响具有较大的区域差异.      

生物膜层DO浓度对MABR中异养硝化-好氧反硝化的影响

高浓度氨氮（NH₄+-N）废水的好氧生物处理是一个高氧需求过程.膜曝气生物膜反应器（membrane aerobic biofilm reactor,MABR）因其高氧利用率、低能耗优势在高氨氮废水处理中具有重要应用潜力.通过启动贯通式MABR接种异养硝化-好氧反硝化（heterotrophic nitrification and aerobic denitrification,HN-AD）脱氮混合菌液处理高氨氮模拟废水,调节进气量实现生物膜层不同溶解氧（DO）浓度,考察生物膜层DO浓度对MABR脱氮性能、HN-AD菌多样性及其脱氮功能基因的影响.结果表明:①MABR中仅生物膜内层DO浓度随进气量的增加而提升,生物膜外层DO浓度始终保持为0 mg/L;高DO浓度下反应器NH₄+-N、总氮（TN）去除率相比低DO浓度分别增加了28.15%和24.18%,提高生物膜内层DO浓度强化MABR脱氮性能.②高通量测序分析表明,HN-AD菌是MABR中的脱氮功能微生物,研究获得假黄褐藻属（Pseudofulvimonas）、脱氮副球菌属（Paracoccus）、鞘氨醇杆菌属（Sphingobacterium）和不动杆菌属（Acinetobacter）等共13种HN-AD菌属,其总相对丰度在低、中和高DO浓度下分别为12.97%、19.05%和22.01%,说明提高生物膜内层DO浓度促进了HN-AD菌属的富集.③PICRUSt1功能基因预测发现,MABR中HN-AD菌的好氧反硝化功能基因（napA、napB）总相对丰度在低、中和高DO浓度下分别为0.000 13‰、0.019‰和0.060‰,说明提高MABR生物膜内层DO浓度加快了HN-AD菌的好氧反硝化进程,促进了MABR中HN-AD过程的实现.研究显示,通过调节进气量实现生物膜内层不同DO浓度,可以强化MABR脱氮性能,提高HN-AD菌属富集程度,促进MABR中HN-AD过程的实现.      

生物膜系统中部分反硝化实现特性

以移动床生物膜反应器（moving-bed biofilm reactor,MBBR）为例,考察生物膜系统中部分反硝化NO₂^--N积累特性,并通过耦合厌氧氨氧化验证生物膜系统中部分反硝化耦合厌氧氨氧化（partial denitrification with anaerobic ammonium oxidation,PD+ANAMMOX）工艺的可行性.结果表明,在C/N为3.0,填充率为20%的条件下,经过40 d的富集培养,实现部分反硝化,NO₂^--N积累率达（69.38±3.53）%;接种生物膜NO₃^--N还原酶（nitrate reductase,NAR）活性为0.03 μmol·（min·mg）^-1,NO₂^--N还原酶（nitrite reductase,NIR）活性为0.18 μmol·（min·mg）^-1,富集培养后生物膜NAR活性增至0.45 μmol·（min·mg）^-1,NIR活性降至0.02 μmol·（min·mg）^-1,从酶学角度验证了部分反硝化实现;高通量测序结果显示,Thauera属从0.3%增加至37.27%,在微生物群落中占主导地位,该菌属被认为是部分反硝化过程的主要功能菌.随后与厌氧氨氧化耦合,出水总氮达（6.41±1.50） mg·L^-1,总氮去除率达（88.16±2.71）%,证明了生物膜系统中PD+ANAMMOX的可行性及稳定性.     

潮汐-复合流人工湿地系统优化及对抗生素抗性基因的去除效果

抗生素抗性基因随废水排放传播扩散,对环境生物和民众健康构成严重威胁.针对废水中抗性基因的深度去除值得重点关注.在前期研究中发现潮汐流人工湿地能有效去除废水中多种氮素.本研究通过增加隔板和种植植物等方式进一步优化潮汐流人工湿地系统,并考察了工艺优化对抗性基因去除和脱氮功能微生物的影响机制.结果表明,同时增加隔板和种植植物后的潮汐-复合流人工湿地系统能有效提高抗性基因的去除效率,在增加隔板和种植植物组对7类21种抗性基因去除率最高达到83.82%~100.0%,显著高于单一增加隔板或种植植物组.从湿地基质和植物中的抗性基因绝对丰度对比可以看出,增加隔板能促进湿地基质中抗性基因量积累,而植物对抗性基因吸附也是其去除途径之一.同时,结合氮循环功能基因测序结果显示,湿地系统优化能提高基质中硝化和反硝化功能微生物物种多样性和丰富度,这与优化系统对废水中硝化量、反硝化量和总氮的去除率相对更高结果一致.     

输水情景下白洋淀好氧反硝化菌群落对溶解性有机物的响应

溶解性有机物（DOM）是影响微生物群落演变的重要因素,而生态输水是白洋淀的一个重要特征,为了探究输水情境下DOM对好氧反硝化菌的影响,本文结合水体DOM的组分解析和好氧反硝化高通量测序技术,进行了水体好氧反硝化菌对DOM的响应研究.结果显示,白洋淀水体DOM的相对浓度存在显著差异,河口区要低于内部区;DOM呈现出较强自生源特征,河口区具有更高的分子量和更强的腐殖化;平行因子法解析出3种类蛋白组分和1种类腐殖质组分,类蛋白组分占比达到35.64%~96.38%,与荧光区域积分得到类蛋白占主体的结果相一致.与此同时,该时期水体好氧反硝化菌主要属于变形菌门（Protebacterice）,主要包括Cupriavidus、Aeromonas、Thauera、Shewanella和Pseudomonas,与随机森林筛选出的指示物种相一致;网络分析得到35个网络关键节点,主要隶属于Thauera、Cupriavidus以及Unclassified_bacteria;冗余分析（RDA）显示类腐殖质物质是影响水体整体好氧反硝化菌群落组成的因子,类蛋白物质是影响指示物种群落和关键节点群落结构分布的重要因素.综上可知,水体溶解性有机物中类蛋白组分可以作为筛选适于生态输水期水体特征的耐低温高效好氧反硝化菌的碳源选择.     

乌海市夏季臭氧污染特征及基于过程分析的成因探究

乌海市地形复杂,周边工业园区分布密集,近年来夏季O₃污染问题突出,且污染特征与形成机制尚不明确,分析乌海市O₃变化特征,探究O₃污染形成机制对该区域大气污染防治具有重要意义.本文在分析乌海市2018年6~8月3次持续O₃污染过程特征的基础上,利用WRF-CMAQ模式系统进行模拟并根据过程分析输出结果对污染的成因进行了深入分析,探讨了区域输送和局地光化学反应对乌海市O₃的影响.结果表明,乌海市夏季O₃呈现"单峰"的日变化特征,近地面O₃与向下短波辐射和气温显著呈正相关,与相对湿度呈负相关;空间分布上,乌海市3个工业园区白天和夜间均为O₃低值区,乌海西南部宁夏石嘴山地区、乌海城区和西北部乌兰布和沙漠地区白天为O₃高值区;过程分析结果表明,输送和化学过程及其相对大小对乌海市O₃有决定性影响,6月和7月的污染过程中局地光化学反应和输送共同导致O₃显著升高,且化学过程的影响是输送的两倍左右,8月O₃的升高主要为输送作用的贡献;进一步对输送作用进行分解可知偏南和西北方向的输送对O₃的升高有较大贡献,结合前体物的排放,可能的传输来源为宁夏银川、石嘴山及巴彦淖尔等区域,因此,乌海市应在控制本地排放的基础上,加强区域联防联控,减少区域传输对O₃的影响.     

复合生物膜载体提高短程硝化-厌氧氨氧化工艺性能研究

一段式短程硝化-厌氧氨氧化(PN/A)工艺作为一种自养生物脱氮技术使污水的低碳处理成为了可能。然而,维持稳定高效的短程硝化和保留厌氧氨氧菌的生物量仍然是PN/A工艺运行成功的主要挑战。采用层状硅酸盐矿物结合无纺布作为一种新型复合生物膜载体,强化厌氧氨氧化菌的持留与PN/A工艺的脱氮效果,考察载体与微生物之间的吸附性能以及复合载体对菌群结构的影响。结果表明：加入复合生物膜载体的反应器的最高氮去除速率达131.4 mg/(L·d),显著高于仅有无纺布载体的对照组[97.2 mg/(L·d)]。表面热力学分析和扩展DLVO理论的研究表明,层状硅酸盐矿物与微生物群落形成了强烈相互吸引力,其表面丰富的金属阳离子可以通过静电引力与离子交换作用来增强菌群的吸附能力。研究制备的复合生物膜载体为PN/A工艺的快速启动和稳定运行提供了一种有效的方法。