在Pt/Al2O3催化剂上甲醇深度氧化的稳态及非稳态动力学

用玻璃外循环无梯度反应器研究了在Pt/Al_2O_3催化剂上甲醇深度氧化稳态动力学,甲醇深度氧化稳态动力学服从L-H机理模型。用正交设计法估计了动力学方程中的参数。用脉冲法测定了甲醇、氧及CO_2的吸附热。用脉冲法研究了甲醇在催化剂上吸附量与停留时间的关系,实验中观察到在Pt/Al_2O_3催化剂上甲醇深度氧化的振荡现象。     

CTAB改性蒙脱石负载锰氧化物催化剂的原位生长法制备及其低温SCR脱硝活性研究

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)改性的有机蒙脱石(OMMT)为载体,采用原位生长法一步合成负载型锰氧化物催化剂(MnOx/OMMTSP),并应用于低温NH3-SCR脱硝反应.考察了表面有机官能团对催化剂脱硝活性的影响,发现载体表面有机官能团对催化剂的低温SCR活性具有显著的抑制作用.对有机蒙脱石载体负载锰氧化物前后分别进行热处理以去除表面有机官能团,可有效提高催化剂活性.同时,通过XRD、SEM、TEM、BET、XPS、TG、NH₃-TPD和H₂-TPR等表征手段对催化剂的结构和及理化特性进行了表征.结果表明,在原位生长法制备催化剂的过程中,有机官能团的存在主要影响了前驱体物种在载体表面的原位反应,从而影响了活性物种的化学性质;其次,有机官能团本身也对SCR反应具有抑制作用,但影响较小.分析发现,有机官能团的存在抑制了原位生长过程中Mn⁴⁺的生成,而将催化剂在氧气氛围下进行煅烧处理,不但使催化剂的比表面积大幅提升,而且增加了其Mn⁴⁺比例,可显著增强催化剂的酸中心数量及氧化还原能力.     

TiO2-Fe3+可见光催化H2O2降解阿特拉津的协同效应

以内分泌干扰物阿特拉津为模型污染物,研究了TiO2-Fe3+可见光催化H2O2降解阿特拉津的协同效应.结果表明,在H2O2存在条件下,金红石TiO2经可见光激发可持续稳定地产生.OH自由基,在Fe3+协同作用下,.OH自由基生成量急剧增加;TiO2能可见光催化H2O2降解阿特拉津,金红石TiO2显示出较锐钛矿TiO2及混晶TiO2(TiO2P25)更高的催化活性,反应60 min,阿特拉津的降解率可达40%;以Fe3+协同TiO2可见光催化H2O2降解阿特拉津时,反应效率显著加快,反应5 min即对阿特拉津的降解率达到100%,而金红石TiO2显示出更为明显的协同效应.     

多壁碳纳米管的制备与可见光催化性能

采用溶胶-凝胶法,制备了多壁碳纳米管(MWCNTs)/CdS/TiO2复合半导体光催化剂。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和紫外-可见吸收光谱(UV-vis)等分析方法对光催化剂进行了结构表征,并考察了在可见光照射条件下MWCNTs/CdS/TiO2对甲基橙(MO)降解的光催化性能。结果表明,MWCNTs/CdS/TiO2能有效降解甲基橙。低浓度MO降解效果比高浓度好,光催化剂投加量为1.2 g/L即可达到较好的催化效果,酸性条件有利于光催化,投加适宜浓度的H2O(2低于10 mmol/L)时会和催化剂产生协同效果,浓度过大,催化效果下降。阴离子对催化效果有抑制作用,其中PO43-的抑制作用最强。所制备的复合催化剂具有较好的实际应用价值。     

川西高海拔河流中溶解性有机质(DOM)紫外-可见光吸收光谱特征

溶解性有机质(DOM)对全球碳循环及气候变化具有重要意义.本文选取川西北4条高海拔河流,即杂谷脑河、抚边河及岷江(高山峡谷河流)与白河(高原河流),对其天然水体中有色溶解性有机质(CDOM)的紫外-可见光吸收光谱特征进行了研究与比较.结果表明,川西高海拔河流DOC变化范围为1.55~5.66 mg·L~(-1),CDOM(以a(355)表征)变化范围为0.96~6.31 m-1,荧光溶解性有机质(FDOM)(以lg Fn(355)表征)变化保持在2.08~2.83之间.与高山峡谷区河流比较,高原河流芳香性、疏水性特征常数SUVA254、SUVA260较高,吸光度之比E2/E3、光谱斜率S275~295及光谱斜率之比SR较低,揭示了高原河流CDOM芳香性较强、疏水性组分丰富、分子结构较为复杂;SUVA254、SUVA260分别与SR、S275~295呈显著负相关,表明白河由于高通量陆源腐殖质输入影响了CDOM特征.川西高原4条高海拔河流中SUVA254、SUVA260存在显著相关关系,表明芳香性结构普遍存在于河流CDOM疏水组分中.川西高原天然河流水体中CDOM与DOM的浓度之间总体上无直接关联,因为不同天然水体在DOM形成过程中,陆源DOC输入组分和强度及转化机制存在差异.研究结果对于揭示高海拔区域在全球变化背景下有机碳循环的区域效应等方面具有重要意义.     

柴油车尾气碳烟颗粒催化消除研究进展

本文针对柴油车尾气中碳烟颗粒污染环境的问题,综述了国内外关于碳烟颗粒催化消除及其作用机理的研究进展.指出了转换频率(TOF)更能从真正意义上表征催化剂的内在活性,从而有利于认识真实的反应机制和开发更高活性的催化剂.基于碳烟催化燃烧技术的特点和存在的问题,对今后相关的研究工作进行了展望.     

Fenton试剂氧化法修复2,4-二氯酚污染土壤的研究

在泥浆体系中采用Fenton试剂氧化法修复2,4-二氯酚(2,4-DCP)污染的土壤.在恒温、避光条件下,研究2,4-DCP在泥浆体系中的解吸作用,并考察过氧化氢、硫酸亚铁、pH值、水土比、磷酸二氢钾、腐殖酸(HA)等因素对2,4-二氯酚去除效率的影响.试验结果显示,2,4-DCP在泥浆体系中有较高的解吸速率;2,4-DCP的解吸效率与水土比有关,水土比越大,解吸效率越高.研究表明:Fenton试剂氧化法能够有效地去除土壤中的2,4-DCP,过氧化氢和铁的最佳质量比为5:1,最佳pH值范围为2-3;水土比越大,2,4-DCP的去除效果越好;在pH=3时,磷酸二氢钾浓度、腐殖酸投加量和催化剂种类对2,4-DCP的去除效率影响很小.     

氧化镁基催化剂及脱硝性能研究

为控制燃烧烟气中NOx的污染,对共混合方法制备的氧化镁基催化剂进行烟气直接催化分解法脱硝实验研究,分析模拟烟气脱硝塔内温度及床层高度及氧气浓度、NO浓度和空速对脱硝效率的影响.研究表明:氧化镁基催化剂可以采用直接催化分解法对烟气脱硝,脱硝率85%～95%,氧化镁基催化吸附剂组成为氧化镁、固化剂、添加剂;脱硝的床层高度4～5 cm,脱硝反应温度130～170℃,烟气空速2 500～3 000 h-1;研究推测出氧化镁基催化剂存在活性缺陷,并对脱硝机理进行了初步分析.     

Mn2O3/γ-Al2O3在超临界水氧化中催化活性的研究

采用浸渍法制备了Mn2O3/γ-Al2O3催化剂,在超临界水中催化氧化降解1,5-萘二磺酸,探索了催化剂Mn2O3活性组分负载量、催化剂空速和反应溶液pH对Mn2O3/γ-Al2O3催化剂活性的影响。结果表明：Mn2O3/γ-Al2O3的催化活性在一定范围内随Mn2O3活性组分负载量的增加而提高;在一定范围内,Mn2O3/γ-Al2O3空速越小,模拟废水的COD去除率越高;Mn2O3/γ-Al2O3催化活性在反应溶液呈酸性情况下比碱性时高。