低浓度CO2在聚苯胺/Y分子筛复合材料上的吸附

根据原位聚合方法将不同量的苯胺分别聚合在Y分子筛上,得到3种聚苯胺(PANI)/Y分子筛复合材料PANI-Y~(-1)、PANI-Y-2及PANI-Y-3,用傅立叶红外及氮气吸附实验表征了材料的结构特征,探讨了复合材料对常压下低浓度CO_2的吸附及再生性能.结果表明,苯胺在Y分子筛上成功聚合,复合材料的比表面积分别为52、54和35 m2·g~(-1),孔道由大孔和少量中孔组成,微孔极少.PANI负载量越大,材料的孔容越低.20℃下,初始体积分数为10%的CO_2在复合材料与Y分子筛上的吸附符合Logistic模型,吸附量的顺序为PANI-Y-2(2.09 mmol·g~(-1))PANI-Y-3(1.79 mmol·g~(-1))PANI-Y~(-1)(1.07 mmol·g~(-1))Y分子筛(0.80 mmol·g~(-1)),复合材料对CO_2的吸附受PANI负载量和比表面积的共同影响.在2%~10%的范围内,CO_2在复合材料上的吸附量随初始体积分数增加而增加;在25~65℃下,吸附量随温度升高而降低.80℃下,PANI-Y-2的4次热再生效率较差,仅68%;采用氨水/热再生相结合的方式脱附CO_2,再生率提高到94%.     

高指数晶面TiO2对铬的吸附及光催化去除

由工业生产引起的铬污染是环境领域面临的一大挑战.二氧化钛(TiO_2)材料因其吸附催化的双重作用在铬的去除方面具有潜在应用前景.利用溶剂热法合成高指数晶面TiO_2{201},对其进行SEM、TEM、XRD及XPS表征,并用于Cr(Ⅲ/Ⅵ)的吸附及Cr(Ⅵ)的光催化还原,以达到从水体中去除铬的目的.所合成的TiO_2{201}为锐钛矿相,呈蒲公英状的层级结构. Langmuir吸附等温线结果表明,TiO_2{201}对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的最大吸附量分别为22. 7 mg·g-1和13. 2 mg·g-1,Freundlich模型拟合结果表明TiO_2{201}对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附均易于进行,其1/n均小于0. 5.在紫外光照条件下,TiO_2{201}作为光催化剂可将毒性较强且吸附去除效果较差的Cr(Ⅵ)还原成Cr(Ⅲ),并以Cr(OH)3及Cr2O3的形式沉淀在TiO_2表面,XPS表征结果进一步证实了表面沉淀的存在.为探明TiO_2{201}光催化还原Cr(Ⅵ)的机制,分别研究光生空穴淬灭剂(EDTA-2Na)和光生电子淬灭剂(KBr O3)对Cr(Ⅵ)还原效率的影响,证明Cr(Ⅵ)的还原是由光生电子引起.     

大肠杆菌IscA膜表面表达菌株在吸附水体重金属中的应用

为构建一种能够高效、同时吸附水中多种重金属离子的大肠杆菌,利用融合蛋白表达技术,首先将大肠杆菌前脂蛋白信号肽Lpp、膜蛋白OmpA的N端部分氨基酸和铁硫簇组装蛋白IscA的编码基因序列进行融合,构建pET-Lpp-OmpA-IscA表达载体,将此载体导入大肠杆菌BL21菌株.在IPTG诱导下,IscA蛋白可表达于细胞膜表面.然后对IscA膜表面表达菌株对重金属的吸附能力进行评估,包括测定最大吸附容量、绘制吸附浓度依赖曲线和时间依赖曲线,以及对菌株清除工业污水中重金属的性能进行初步探索.研究结果表明,与本底对照菌株相比,IscA蛋白在细胞膜表面表达能够使菌株对水中的Cu~(2+)、Ni~(2+)、Cd~(2+)、Pb~(2+)、As~(3+)、Co~(2+)、Hg~(2+)这7种重金属的吸附能力提高2～5倍不等,并且在pH为6～8范围内保持其吸附能力基本不变.此菌株能够在30 min内将各种重金属溶液中超标5倍的金属含量降低至最大允许排放浓度以下,并且对吸附的重金属具有不同程度的回收能力和菌株再生能力.此外,该菌株能够同时吸附工业污水中的多种重金属,有效降低各种重金属含量.因此,利用膜表面表达技术对大肠杆菌进行改造,成功提高了大肠杆菌对多种重金属的吸附能力,为利用微生物治理环境重金属污染提供了良好的应用前景.     

生物炭对三氯生的吸附热动力学研究

以玉米秸秆、皇竹草和花生壳为原料制备成玉米秸秆生物炭(BCcs)、皇竹草生物炭(BCn)、花生壳生物炭(BCps),采用CEC、等电点滴定,表面官能团分析,元素分析、FT-IR、扫描电镜等方法对3种生物炭进行表征,采用单因素静态吸附实验方法考察了生物炭吸附三氯生的主要影响因素.结果表明:CEC和表面官能团数量排序为BCcsBCnBCps,BCcs极性和亲水性更强,孔结构发育更加完善,其次是BCn,BCps的极性和亲水性最弱,孔隙极少.3种生物炭对三氯生的吸附去除率均随着三氯生初始浓度的升高而升高,随着温度的升高而降低,酸性更有利于吸附实验的进行.低离子强度有利于BCcs和BCn吸附三氯生,BCps则相反.在10、25、40℃3种温度下,3种生物炭对三氯生的吸附均更符合准二级反应动力学,Freundilich等温方程和Langmuir等温方程都能描述这3种生物炭对三氯生的吸附行为,吸附反应属于自发、放热反应.吸附机制主要为物理吸附,生物炭与三氯生之间无化学键、配位基交换等强作用力.     

Fe3O4@SiO2-Chitosan的制备及其对水中Cu2+的吸附效能研究

以SiO_2包覆Fe_3O_4,戊二醛为交联剂,交联壳聚糖(Chitosan, CTS),制得Fe_3O_4@SiO_2-Chitosan复合磁性纳米粒子.以Fe_3O_4和Fe_3O_4@SiO_2为对照,采用X射线衍射、透射电镜和傅立叶红外光谱对其进行表征分析,并测定了投加量、pH值、吸附时间和温度等因素对Cu~(2+)吸附效果的影响,从动力学、热力学以及再生回用性能评价等方面对其吸附性能进行了探究.结果表明Fe_3O_4@SiO_2-Chitosan对Cu~(2+)的吸附过程符合准二级吸附动力学模型和Langmuir模型,为自发、放热、优惠型的单分子层化学吸附.在pH为6.0, 298 K下达到最大吸附量154.8 mg·g~(-1),吸附解吸4次后吸附容量变化不大,说明Fe_3O_4@SiO_2-Chitosan具有较高的吸附容量,可作为处理含铜废水和回收铜的高效吸附剂.     

硅藻土负载纳米铁对Cd2+的吸附性能与机制研究

为了提高硅藻土(CDt)的吸附能力,采用NaBH_4液相还原二价铁法合成负载纳米铁的硅藻土颗粒(nZVI-CDt),运用扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对nZVI-CDt进行表征,采用静态吸附法研究不同吸附条件对CDt和nZVI-CDt吸附Cd~(2+)的影响,并结合等温吸附属性、吸附过程控制步骤以及吸附动力学、热力学属性分析探讨了CDt和nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附机制.结果表明,负载纳米铁后,硅藻土的团聚现象得到改善,分散性更好,表面活性基团向有利于吸附方向发生变化,吸附能力得到显著提升,相对于CDt,nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附量提升了3.9倍;nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附较为迅速,20 min左右就可达到吸附平衡;随着投加量的增加,nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附量呈下降趋势,而初始浓度对Cd~(2+)的吸附影响则正好相反;相对于CDt,溶液初始pH值对nZVI-CDt吸附Cd~(2+)的影响明显减弱;nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附能力受温度影响不大;nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附符合Temkin等温吸附模型和拟二级动力学模型.吸附反应容易进行,且以物理吸附为主,吸附过程控制步骤为发生在微孔内的吸附反应.吸附热力学参数表明CDt和nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附是自发的吸热过程,且系统的无序性增加.     

CoZn-ZIF/MgAl-LDHs制备及其对碘吸附性能的研究

通过在双金属氢氧化物MgAl-LDHs表面定向固定纳米尺度的CoZn-ZIF,并原位生长形成CoZn-ZIF/MgAl-LDHs复合材料.利用扫描电子显微镜(SEM),傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR),X射线衍射(XRD)和热重差热综合热分析仪(TGA/DSC)分析手段对材料进行表征,考察CoZn-ZIF/MgAl-LDHs复合材料对正己烷中碘分子的吸附行为,讨论了吸附时间和吸附温度对吸附性能的影响.此外,还对吸附过程的吸附动力学和热力学进行详细的研究,考察准一级和准二级动力学模型,Langmuir和Freundlich等温吸附模型探究该材料的吸附机理.实验结果表明,CoZn-ZIF/MgAl-LDHs对碘的吸附行为符合准二级动力学模型,吸附平衡时间为225 min.通过Langmuir等温方程得到最大平衡吸附量为344.3322 mg·g~(-1),碘的吸附过程更好地拟合Freundlich等温方程,说明反应是多分子层吸附过程,同时,由热力学数据得知该吸附是以物理吸附为主的放热过程,降低温度对吸附过程更有利.     

给水管网多相界面中微生物表面疏水性研究

采用疾病控制中心（CDC）生物膜反应器模拟给水管网系统,选取聚氯乙烯（PVC）和聚碳酸酯（PC）2种材质的挂片,通过微生物粘附碳氢化合物（MATH）实验和Illumina高通量测序相结合的方法,对反应器水相、生物膜相和颗粒物相中微生物的疏水性进行了研究.结果显示,PVC材质挂片反应器中优势菌为厚壁菌门,相对丰度为68.31%~81.00%,PC材质挂片反应器中优势菌为变形菌门,相对丰度为24.39%~64.40%.PVC材质挂片反应器中优势菌包含3类致病菌,PC材质挂片反应器中包含8类致病菌.PC材质挂片生物膜相较于PVC材质疏水性更高,利于微生物吸附形成生物膜,而PVC材质不易形成生物膜,对控制输送过程中的二次污染具有积极作用,但在管网实际应用中还应考虑其他工程因素的影响.     

酸化赤泥吸附环丙沙星的特征、机理及过程优化

为提高赤泥的资源化利用及抗生素有机废水的深度处理,以酸化赤泥为吸附剂、环丙沙星为目标污染物,研究了酸化赤泥吸附环丙沙星的条件、特征和机理.采用响应面法中Box-Behnken设计方法,以吸附温度、溶液pH值、环丙沙星初始浓度、酸化赤泥投加量为自变量,吸附量为响应值建立4因素3水平优化模型,确定了最佳吸附条件,并对吸附过程的动力学模型、等温线模型、热力学特性及吸附机理进行了研究.结果表明,溶液pH值、环丙沙星初始浓度、酸化赤泥投加量为影响吸附量的显著因素.酸化赤泥吸附环丙沙星的最佳条件为：温度45℃、pH=3.04、环丙沙星初始浓度29.20mg/L,酸化赤泥投加量3.40g/L,预测最大吸附量为7.30mg/g.酸化赤泥吸附环丙沙星的过程遵循伪二级反应动力学模型及Langmuir-Freundilich吸附等温线模型,经过拟合最大吸附量分别为7.90和7.35mg/g.根据Van Tehoff公式计算吸附热力学状态函数ΔG⁰为-82.13~-94.37kJ/mol、ΔS⁰为0.61J/（mol·K）、ΔH⁰为100.25KJ/mol,吸附为自发进行的吸热反应.FTIR表明环丙沙星分子中-COO与酸化赤泥的Al-O键发生络合反应,C=O与Fe-O键发生微弱的静电或内球面键合作用.研究表明,酸化赤泥是一种极具潜力的廉价吸附剂,可用于处理抗生素污染废水.     

分子筛脱硅对其结构与吸附氨氮性能的影响

为提高分子筛吸附氨氮的能力,采用碱蚀法对4种不同硅铝比ZSM5型分子筛进行脱硅处理,对比了脱硅前后吸附氨氮性能的差异;结合X射线衍射、扫描电镜等分析手段观察了其孔隙与晶体结构、表面形貌的变化,同时借助X射线荧光光谱、傅里叶红外光谱等表征手段分析了其内部元素组成与骨架基团的变化;考察了分子筛脱硅处理对改善其吸附氨氮性能的影响机制.结果表明,分子筛经脱硅后氨氮吸附量大幅提高,硅铝比越大吸附氨氮性能改善越显著,其中,硅铝比最小的ZSM5-27型分子筛脱硅后的氨氮平衡吸附量由5.81mg/g上升至10.44mg/g,上升幅度亦达79.7%;碱蚀脱硅处理有效降低了ZSM5型分子筛的硅铝比,分子筛硅铝比越大降低越显著.分子筛脱硅后,其介孔比表面积与比孔容增加、孔径分布变得宽泛;晶体结构仍保持完整、晶粒形态变得更加清晰规整;离子交换容量增加、硅/铝氧四面体结构单元作用增强.碱蚀法对ZSM5型分子筛具有骨架脱硅补铝、疏通孔道等多重作用,脱硅后分子筛活性位点增加、氨离子扩散阻力下降,吸附性能得到改善.