水中羟基氧化铁催化臭氧分解和氧化痕量硝基苯的机理探讨

测定了木质颗粒活性炭(GAC)和负载在GAC上的羟基氧化铁(FeOOH)催化水中臭氧分解的速率常数并探讨了催化臭氧分解的途径.以水中几种氧化物表面羟基密度和表面零电荷pH值(pH_zpc)为表征氧化物表面性质的参数,考察了2个参数对催化臭氧氧化水中硝基苯的影响.GAC和负载在GAC上的FeOOH使水中臭氧一级分解速率常数分别提高了68%和108%,用叔丁醇捕获掉生成的羟基自由基后,前者的分解速率常数降低了9%,后者降低了20%.GAC在催化臭氧分解时主要起到吸附剂和还原剂的作用,FeOOH催化臭氧分解过程中促进了羟基自由基生成.氧化物表面羟基密度和催化臭氧氧化水中硝基苯的效果之间没有直接的关系,由氧化物的pH_zpc决定的表面电荷状态与催化氧化效果有关,表面接近电中性时对催化氧化硝基苯有利.高密度的表面羟基会使表面羟基之间形成较强的氢键,使催化作用减弱.     

NO在分子筛ZSM-5催化剂上催化氧化动力学研究

研究了常温下NO在疏水型高硅分子筛ZSM-5上的氧化反应. 结果发现,NO在分子筛ZSM-5表面氧化的同时,伴随着明显的吸附过程,待吸附饱和后释放出NO2.相比于活性炭,高硅分子筛ZSM-5上NO氧化受水汽影响较小,303K饱和湿气下,NO稳态转化率只比干气下降低6%.在排除内、外扩散影响的条件下,于等温积分反应器中研究了稳定阶段NO氧化的本征动力学,根据不同温度下X~W/FA0及NO分压数据,计算了反应速率,建立简化的动力学模型并获得了反应速率方程,结果表明其拟合复相关系数较高.     

不同制备温度的水稻生物炭电子交换能力研究

为探究不同热解温度下生物炭的电子交换能力,通过限氧升温炭化法,利用水稻秸秆在不同热解温度条件下制备生物炭,与氧气、铁氰化钾氧化剂和柠檬酸钛还原剂进行氧化还原反应,对生物炭的得电子能力（EAC）和失电子能力（EDC）进行定量分析.结果显示,热解温度对生物炭的电子交换能力有较大影响,随热解温度升高至500℃时,生物炭的EAC和EDC达到最大,分别为3.86,1.72mmol/g高于500℃后,随着温度的增加,EAC和EDC逐渐减小,这是由于生物炭的醌类和酚类官能团的结构改变以及持久性自由基强度变化的联合作用.此外,柠檬酸钛和连二硫酸钠两种氧化还原电位不同的还原剂进一步证实了还原剂电位对生物炭EAC的影响.且生物炭具有氧化还原的可逆性,可逆的EAC与EDC之和近似等于生物炭的电子储存能力.     

再生水利用健康风险暴露评价

结合北京市再生水利用工程,建立了再生水用于公园绿化、道路降尘和冲洗作业时,职业人群和公众的暴露评价方法和评价模型,通过现场调研和监测分析,首次提出了再生水利用暴露人群的再生水日摄入量和终生日均暴露剂量,为健康危险度分析提供定量依据.其中公园绿化职业人群通过皮肤和吸入的日均总摄入量为0.07L/d,公众为0.04～0.05L/d,消毒副产物的日均暴露剂量为:职业人群经呼吸途径终生日均暴露剂量为2.8×10^-7～1.2×10^-5mg·(kg·d)^{-1相似文献}   

臭氧催化氧化控制溴酸盐生成效能与机理

比较了单独臭氧氧化和金属氧化物存在下臭氧催化氧化过程中溴酸盐的生成规律,探讨了催化剂投量、溴离子浓度、水的pH值、反应温度等对臭氧催化氧化控制溴酸盐生成的影响规律及在催化剂存在下控制溴酸盐生成的机理.结果表明,催化剂投量从0 mg/L增加到250 mg/L,能减少溴酸盐生成量85.1%;当溴离子浓度为0.5、1.0、2.0 mg/L时,臭氧催化氧化分别能减少溴酸盐生成量69.2%、83.5%和15.2%,溴离子浓度变化对催化作用的影响无明显规律;pH值升高会降低催化作用的效果;反应温度在5～25℃之间时,臭氧催化氧化能降低43%～59%的溴酸根生成量(溴离子浓度1.5 mg/L),反应温度变化不影响催化效果.催化剂通过抑制臭氧对次溴酸的氧化减少了溴酸根的生成量.催化剂表面的某些基团与硫酸根络合会削弱臭氧催化氧化控制溴酸根生成的能力,因此,利用催化剂控制溴酸盐的机理与催化剂表面性质密切相关.     

垃圾填埋场覆土层Ⅱ型甲烷氧化菌的群落结构

采用基于16S rDNA 的变性凝胶梯度电泳(DGGE)技术研究了生活垃圾卫生填埋场和生物反应器填埋场覆土中Ⅱ型甲烷氧化菌群落结构,比较了不同填埋操作方式对Ⅱ型甲烷氧化菌的影响.结果表明,覆土铺有HDPE 膜、无填埋气体渗入的填埋覆土中未发现Ⅱ型甲烷氧化菌;而有填埋气体渗入时,进行渗滤液亚表面灌溉的生物反应器填埋场,无论是否同时进行层内回灌,其覆土中均检测到甲烷孢囊菌(Methylocystis).卫生填埋场填埋龄长达5a 的填埋覆土中发现了甲基弯菌(Methylosinus),填埋龄较低的填埋场覆土中未发现II 型甲烷氧化菌.渗滤液亚表面灌溉及长时间填埋气体驯化能促进Ⅱ型甲烷氧化菌的生长.有机质等营养物质丰富而NH4+-N浓度较低的填埋覆土有利于Ⅱ型甲烷氧化菌的生长.     

活性焦负载MnO2对气态Hg0的吸附脱除研究

研究了活性焦(AC)及负载MnO2的活性焦(MnO2/AC)对气态Hg0的吸附脱除,发现负载MnO2到AC明显提高了其对Hg0的吸附脱除能力.考察了MnO2负载量、温度、Hg0浓度和烟气成分等对MnO2/AC吸附脱除Hg0的影响.结果表明,MnO2/AC对Hg0的吸附脱除能力随MnO2负载量的增加而增强;在120～200℃的温度范围内,随着温度升高,MnO2/AC对Hg0的吸附脱除能力增强;O2和HCl对MnO2/AC吸附脱除Hg0具有促进作用,而SO2和H2O具有抑制作用.SEM-EDX和逐级化学提取结果证实,MnO2将Hg0催化氧化为HgO并吸附在AC上,这是MnO2/AC具有较高的吸附脱除Hg0能力的原因.     

Mn/γ-Al2O3催化剂的制备及头孢合成废水的催化臭氧氧化法深度处理

对Mn/γ-Al₂O₃催化剂的制备条件及头孢合成废水的催化臭氧氧化法深度处理工艺条件进行了优化。实验结果表明：以Mn（NO₃）₂溶液为浸渍液,Mn/γ-Al₂O₃催化剂的最优制备条件为浸渍液浓度0.10 mol/L、浸渍时间9 h、焙烧温度400 ℃、焙烧时间2 h;在反应时间为30 min、废水pH为9.0、臭氧通量为4.6 mg/min、催化剂加入量为5 g/L的条件下,当进水COD、BOD₅、ρ（氨氮）和色度分别为220~250 mg/L,8~10 mg/L,10~12 mg/L和60~70倍时,出水COD、BOD₅、ρ（氨氮）和色度的平均去除率分别为53%,30%,33%和93%,出水水质满足GB 21904—2008《化学合成类制药工业水污染物排放标准》的要求。     

微生物对砷的氧化还原竞争

滤池被广泛运用于饮用水厂中,前期研究发现某水厂生物滤池处理含砷地下水时,一方面三价砷可被生物氧化锰氧化为五价砷,另一方面滤池系统中存在的微生物砷还原酶可促使五价砷还原为三价砷,而滤池表面存在的这种微生物竞争关系会影响滤池的稳定性及处理效率.为探讨其内在机制,本研究选取1株锰氧化模式菌(Pseudomonas sp.QJX-1)和1株砷还原模式菌(Brevibacterium sp.LSJ-9),考察在Mn2+、As(As3+、As5+)共存时,两菌株对空间、营养物质以及对砷氧化/还原的竞争关系.结果表明,不同的反应时间,Mn、As质量浓度/价态不同,三价及五价砷体系中,Pseudomonas sp.QJX-1生成的锰氧化物在砷的氧化还原反应中占主导地位,即能迅速氧化本身存在的As3+(三价砷体系)和砷还原菌产生的As3+(五价砷体系),最终两体系中砷都主要以As5+的形式存在.PCR及RT-PCR结果表明,反应过程中锰氧化菌功能基因(cum A)抑制了砷还原酶(ars C)的表达,锰氧化菌16S rRNA表达量始终比砷还原菌高两个数量级,即锰氧化菌在生长竞争过程中占优势.实验结果表明滤池的水力停留时间是决定出水中砷价态的一个重要因素.     

温度和pH值对活性污泥法脱氮除磷的影响

温度和pH值是影响污水脱氮除磷效果的2个重要因素.试验采用连续搅拌槽式反应器(continuous stirred tank reactor,CSTR),通过对不同温度和pH值条件下的硝化、反硝化、释磷和吸磷反应速率的测定,总结出温度和pH值对活性污泥生化反应速率的影响规律.试验表明,硝化和反硝化速率随温度的升高而加快.在5℃和33℃时,硝化速率分别为0.01 kg NH4 -N/(kg VSS·d)和0.28 kg NH4 -N/(kg VSS·d);在5℃和30℃时,反硝化速率分别为0.097 kg NO3--N/(kg VSS·d)和0.476 kg NO3--N/(kg VSS·d);但温度对吸磷和释磷速率的影响不大.pH值对硝化、反硝化、吸磷和释磷速率均有显著影响,在pH值为7.74时,硝化速率为0.095 kg NO3--N/(kg VSS·d);而在pH值为4.9和10.08时,硝化速率仅为0.005 kg NO3--N/(kg VSS·d)和0.006 kg NO3--N/(kg VSS·d).在pH值为7.85时,反硝化速率达到最大值0.36 kg NO3--N/(kg VSS·d);而在偏酸性和碱性条件下,反硝化速率显著下降.